1. Nature Reviews Materials：二維層狀硫族化合物的氣相沉積
二維（2D）層狀材料因其獨特的物理化學性質而備受關注，這些性質在基礎研究和新興技術應用中極具潛力。近日，麻省理工學院Jing Kong綜述研究了二維層狀硫族化合物的氣相沉積。
本文要點：
1) 2D層狀硫族化物具有取決于其組成和相的不同性質，并且在許多應用中具有很大前景。高質量二維層狀硫族化合物的可靠放大合成是實現其實際應用的第一步，也是必要的一步，氣相沉積已成為實現這一目標的重要解決方案之一。
Tianyi Zhang, et al. Vapour-phase deposition of two-dimensional layered chalcogenides. Nature Reviews Materials 2023
DOI: 10.1038/s41578-023-00609-2
https://doi.org/10.1038/s41578-023-00609-2
2. JACS：三齒配體和Zn節點構建的離子導電金屬共價有機骨架
金屬共價有機骨架（金屬-COF）是有機金屬支架，其中共價鍵合的有機骨架與金屬配位的側基交織在一起。與傳統上用于金屬配位的剛性配體不同，“軟”配體的利用允許金屬COF中的可配置拓撲和孔結構，特別是當配體在動態合成過程中原位生成時。在這項研究中，南方科技大學Junhao Lin，中山大學Hai-Sen Xu，新加坡國立大學Kian Ping Loh提出了基于吡啶-2,6-二亞胺（pdi）的金屬COF的合理合成，其中Zn2+離子和原位生成的三齒配體（pdi）的結合產生了像格子的具有方形的金屬COF。
本文要點：
1）在沒有Zn2+離子的情況下，會產生具有Kagome晶格的拓撲異構體COF。因此，Zn2+離子的存在或不存在使我們能夠在對應于金屬COF或COF的兩種不同形態之間切換。與需要后金屬化來負載金屬離子的布朗斯臺德酸催化COF相比，金屬模板化COF合成方法產生的COF具有改善的結晶度和大約1:1[Zn2+]/配體組成。
Fangzheng Chen, et al, Ion-Conductive Metallo-Covalent Organic Frameworks Constructed with Tridentate Ligand and Zn Nodes, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c09114
https://doi.org/10.1021/jacs.3c09114
3. JACS：Fe-N-C催化劑上氧還原反應的限速步驟是什么？
氧還原反應（ORR）對于各種可再生能源技術至關重要。ORR 的一個重要催化劑是嵌入氮摻雜石墨烯 (Fe?N?C) 中的單個鐵原子。然而，Fe?N?C 上 ORR 的限速步驟是未知的，這極大地阻礙了理解和改進。在這里，德克薩斯大學奧斯汀分校Yuanyue Liu報道了所有步驟的活化能，這些活化能是在恒定電極電勢下通過從頭算分子動力學模擬計算得出的。
本文要點：
1）與氫化步驟限制反應速率的普遍觀點相反，研究發現限速步驟是氧分子取代 Fe 上的吸附水。這是通過 H2O 解吸和 O2 吸附的協同運動而發生的，而不會留下裸露的位置。
2）有趣的是，盡管這是一個通常被認為與電勢無關的明顯“熱”過程，但勢壘隨著電極電勢的變化而降低。這可以用較低電勢下較強的 Fe?O2 結合和較弱的 Fe?H2O 結合來解釋，因為 O2 獲得電子而 H2O 向催化劑提供電子。
Saerom Yu, et al, What Is the Rate-Limiting Step of Oxygen Reduction Reaction on Fe?N?C Catalysts? J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c09193
https://doi.org/10.1021/jacs.3c09193
4. JACS：多金屬氧酸鹽-聚合物的可逆乳液：循環乳液催化和高內相乳液材料的穩健策略
可逆皮克林乳液由可切換的界面活性膠體顆粒實現，能夠實現按需乳化/破乳或相轉化，為雙相催化、乳液聚合、切削液和原油管道運輸帶來了巨大的前景。然而，具有這種響應行為的顆粒通常需要復雜的化學合成和表面修飾，限制了它們的廣泛使用。在此，華中科技大學Caili Huang，馬薩諸塞大學Thomas P. Russell報告了一種生成乳液的簡單途徑，該乳液可以受控并可逆地進行相轉化。
本文要點：
1）該乳液是通過多金屬氧酸鹽（POM）-聚合物的界面組裝來制備和穩定的，其中它們在界面上的靜電相互作用是動態的。決定乳液類型的 POM 的潤濕性可以通過調節與 POM 結合的聚合物鏈的數量來輕松調節，而聚合物鏈的數量又可以通過改變兩種組分的濃度和水/油比來控制。
2）此外，通過原位氧化還原反應控制 POM 上的負電荷數量，可以改變錨定到 POM 上的聚合物鏈的數量。因此，可以通過在暴露于紫外線和引入氧氣之間切換來觸發乳液的可逆轉化。結合POM本身的功能，實現了循環界面催化體系。乳液的反轉也提供了獲得高內相乳液的途徑。
Chuchu Wan, et al, Reversible Emulsions from Polyoxometalate?Polymer: A Robust Strategy to Cyclic Emulsion Catalysis and High-Internal-Phase Emulsion Materials, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI：10.1021/jacs.3c10005
https://doi.org/10.1021/jacs.3c10005
5. Joule：高熵材料在高性能可充電鋰離子和鈉離子電池中的前景
我們對可充電Li/Na離子電池的依賴性越來越大，這要求大幅提高電池材料的電化學性能，包括陰極、陽極和電解質。然而，基于元素摻雜和表面涂層的傳統改性方法的性能增強仍然遠未達到高性能可充電電池的目標。近日，阿德萊德大學郭再萍、Gemeng Liang綜述研究了高熵材料在高性能可充電鋰離子和鈉離子電池中的前景。
本文要點：
1) 作者首先對高熵電池材料提出了明確的定性和定量定義，并總結了增強機制。然后，作者全面回顧了最新的研究進展，并從實驗和計算兩個方面強調了合理設計先進高熵電池材料的關鍵因素。
Zhang Wei, et al. The promise of high-entropy materials for high-performance rechargeable Li-ion and Na-ion batteries. Joule 2023
DOI: 10.1016/j.joule.2023.10.016
https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.10.016
6. Chem：硝基苯與胺的脫芳重排偶聯合成鄰苯二胺
鄰苯二胺是具有兩個相鄰N-取代基的芳香分子，與生物活性材料的開發具有很強的結構相關性。這些衍生物目前是由鄰鹵代硝基苯通過多步合成序列制備的。在這里，亞琛工業大學Daniele Leonori、Alessandro Ruffoni報道了一種不同的方法，其中硝基苯和胺可以直接轉化為鄰苯二胺，而不需要鄰位鹵化。
本文要點：
1) 這種策略發生在簡單的藍光照射下，并引入了一種替代的反合成策略，即胺偶聯取代了轉移到其鄰位的硝基，同時在一鍋法中被還原和酰胺化。
Raquel Sánchez-Bento, et al. A strategy for ortho-phenylenediamine synthesis via dearomative-rearomative coupling of nitrobenzenes and amines. Chem 2023
DOI: 10.1016/j.chempr.2023.10.008
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.10.008
7. AEM：用于穩定鋅金屬陽極的導電MXene氣凝膠的梯度結構和成分設計
水性可充電鋅離子電池是一種安全、低成本的儲能技術。然而，實際的ZIB開發在實現穩定的鋅金屬陽極方面面臨著嚴峻挑戰，因為鋅金屬陽極遭受析氫反應（HER）腐蝕和鋅枝晶生長。為了應對這些挑戰，馬里蘭大學Chen Poyen、南方科技大學Zhao Yusheng道了一種Zn2+誘導組裝工藝，以制備Ti3C2Tx MXene還原的氧化石墨烯氣凝膠，該氣凝膠在鋅板上具有ZnO殼層（縮寫為ZnO/MG氣凝膠–Zn），可用作穩定的鋅金屬陽極。
本文要點：
1) 通過向Zn板施加恒定電壓，Zn2+逐漸釋放以離子交聯MG納米片。經過自發水解和冷凍干燥，原位形成了由ZnO納米顆粒組成的結皮層。此外，ZnO/MG氣凝膠上的梯度Zn?O/Zn?F分布可以促進Zn2+的傳輸并共同抑制HER，從而實現快速的電化學動力學和無枝晶的Zn沉積。
Yang Li, et al. Gradient Structural and Compositional Design of Conductive MXene Aerogels for Stable Zn Metal Anodes. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202301557
https://doi.org/10.1002/aenm.202301557
8. AEM：碳納米管膜上高度穩定的垂直取向2H-NbS2納米片具有優異的電催化活性
二維金屬過渡金屬二硫族化合物（MTMDC）在基礎物理問題和能源相關領域的探索中引起了廣泛的研究興趣。盡管理論上預測新型MTMDC基電催化劑具有相對較高的催化活性，但由于長期使用過程中的結構退化和平面電極結構中的活性位點有限，其析氫反應（HER）性能受到穩定性不足的嚴重阻礙。北京大學Zhang Yanfeng、Huan Yahuan通過簡單的化學氣相沉積方法在低成本碳納米管（CNT）膜基底上可擴展地合成垂直取向的2H-NbS2納米片。
本文要點：
1) 3D垂直取向的2H-NbS2納米片具有豐富的邊緣活性位點和與CNT的強界面耦合，因此具有優異的機械穩定性。這些特征使3D納米片催化劑在10 mA cm?2下具有≈55 mV的過電勢和≈1445μA cm?2的超高交換電流密度。
You Peng, et al. Highly Stable Vertically Oriented 2H-NbS2 Nanosheets on Carbon Nanotube Films toward Superior Electrocatalytic Activity. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202302510
https://doi.org/10.1002/aenm.202302510
9. AEM：適用于全固態鋰電池的薄、高離子傳導性和機械堅固的框架式固體電解質膜
薄而堅固的固體電解質層對于實現鋰離子電池（LIBs）之外的全固態電池（ASSB）的理論能量密度至關重要。近日，大邱慶北科學技術院Yong Min Lee、韓國電子通信研究院Young-Gi Lee提出了一種簡單但實用的策略，使用具有35%開口面積的5μm多孔聚乙烯隔膜作為支撐結構來制造薄固體電解質膜。
本文要點：
1) 即使在涂覆Li6PS5Cl（LPSCl）固體電解質復合材料后，這種基于框架的固體電解質（f-SE）膜的厚度也可以降低到≈45μm。盡管與厚LPSCl顆粒相比離子電導率略低，但f-SE膜在Li||Li對稱電池中具有高電導率和低過電位。
Dohwan Kim, et al. Thin, Highly Ionic Conductive, and Mechanically Robust Frame-Based Solid Electrolyte Membrane for All-Solid-State Li Batteries. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202302596
https://doi.org/10.1002/aenm.202302596
10. AEM：鐵電層輔助不對稱異質結提高硅光伏器件的功率輸出
光伏設備（HD）是可再生能源計劃的一項重要技術。然而，在多場景的實際應用中，對光伏發電進行可控穩定的調制仍然是一個巨大挑戰。在此，蘇州大學Song Yuhang、Shao Beibei、Wang Yusheng、Sun Baoquan提出了一種鐵電場輔助硅HD，它將超薄可極化聚合物夾在納米結構硅和頂部電極之間，構成了一個不對稱異質結，并獲得了穩定的電信號輸出。
本文要點：
1) 通過對準鐵電疇的極化取向，作者實現了對硅/頂部電極界面處內部電場的調控，從而控制硅能帶彎曲并控制最終電信號。在有效的正向極化時，界面偶極子可以建立更強的不對稱電場，從而使電荷有效地掃出異質結。因此，得到的器件具有1.04V的調制電壓。
Yuhang Song, et al. Ferroelectric Layer-Assisted Asymmetric Heterojunction Boosts Power Output in Silicon Hydrovoltaic Device. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202302765
https://doi.org/10.1002/aenm.202302765
