時間反演對稱性（TRS）在材料的光學、磁性、拓撲和傳輸屬性中的重要性。手性聲子的特點是原子圍繞其平衡位置一直保持單向旋轉(zhuǎn)，產(chǎn)生動態(tài)的晶格結(jié)構(gòu)改變，從而打破TRS。這種對稱性破缺在強自旋-聲子耦合的體系里理論上可以誘發(fā)晶體從順磁性轉(zhuǎn)變?yōu)榇判浴?/span>在最近《Science》雜志發(fā)表Large effective magnetic fields from chiral phonons in rare-earth halides的這篇論文中，來自美國萊斯大學助理教授Hanyu Zhu和四年級博士生Jiaming Luo通過對稀土鹵化物中的手性聲子進行研究，展示了手性聲子如何在鈰氟化物(CeF3)中產(chǎn)生大型有效磁場（約為1特斯拉），使得原本順磁的CeF3轉(zhuǎn)化為了磁性，而且這種磁性會隨著手性聲子手性的不同而翻轉(zhuǎn)。這項研究對于理解和利用聲子調(diào)控量子材料的性質(zhì)具有重要意義，尤其是在開發(fā)快速、高能效的磁光信息處理和存儲系統(tǒng)方面。
技術(shù)難點
1.尋找自旋-聲子耦合足夠強的體系，來得到可觀測的實驗現(xiàn)象。
2.實驗設(shè)計中的挑戰(zhàn)，因為沒有商用的在10THz波段附件的光源，需要自行設(shè)計太赫茲激光源。
3.如何將生成的線偏太赫茲光轉(zhuǎn)化為圓偏振太赫茲光脈沖來激發(fā)手性聲子。
4.如何搭建精細的超快磁光克爾以及法拉第偏轉(zhuǎn)實驗來量化手性聲子對材料的磁光特性的影響。
5.利用合適相互作用模型來解釋超快磁性現(xiàn)象。
技術(shù)細節(jié)
圖 1：氟化鈰中由手性聲子引發(fā)的超快磁化
作者通過大量文獻綜述發(fā)現(xiàn)稀土鹵化物氟化鈰(CeF3)存在非常強的自旋-聲子耦合，且通過密度泛函理論(DFT)計算得到最強的Eu手性聲子能量以及其原子位移特征。隨后用有機晶體將兩束紅外光通過非線性光學操作產(chǎn)生了峰值場強約為5.6 × 10^7 V/m，脈沖持續(xù)時間約為0.45皮秒的太赫茲泵浦脈沖。該太赫茲脈沖以10.8 THz為中心，帶寬為1 THz，完全覆蓋該聲子的能量區(qū)間，且通過分束器和相位調(diào)節(jié)器得到偏振連續(xù)可調(diào)的太赫茲泵浦脈沖（1B）。如圖1D所示，圓偏振THz泵浦脈沖從左側(cè)入射并在晶體內(nèi)指數(shù)衰減，產(chǎn)生垂直于表面的有效磁場和大約1微米厚的瞬態(tài)磁化層（綠色漸進層所示）。波長在800納米、持續(xù)時間為0.5皮秒的線性偏振探測光束從樣品背面入射，反射出來的該紅外光束經(jīng)歷了磁化層的兩倍法拉第旋轉(zhuǎn)以及界面反射的克爾橢圓度。實驗中測得的法拉第偏轉(zhuǎn)隨時間變化的曲線如1E所示，圓偏振太赫茲激發(fā)的磁性在不同手性下符號相反，而且相同功率下的線偏振光不產(chǎn)生任何磁性，證明了該磁性需要時間反演對稱性(TRS)的破缺。
其次作者通過一些列實驗證明了該超快磁性的根源是圓偏太赫茲激發(fā)的手性聲子。首先通過對比在10 K和295 K測量到的TEFISH（太赫茲電場誘導的二次諧波產(chǎn)生）光譜之間的比率。發(fā)現(xiàn)了低溫占據(jù)主導下一個中心位于10.5 THz的共振聲子峰。而且對不同頻率的THz激發(fā)所誘發(fā)的法拉第旋轉(zhuǎn)通過對入射脈沖能量歸一化，證實觀察到的能引起磁化的太赫茲必須和聲子同頻。并根據(jù)調(diào)整入射太赫茲的圓偏度，作者發(fā)現(xiàn)太赫茲誘導磁性和其成正相關(guān)，更加說明了手性聲子產(chǎn)生的角動量大小和超快磁場大小有著直接關(guān)系。
作者隨后提出了一個動態(tài)模型來解釋看到的實驗曲線。該動態(tài)模型也包含了基于量子諧振子的聲子震動模型來解釋太赫茲的電場激發(fā)和聲子震動形成的磁場。通過擬合僅有的自旋和聲子的衰減時間，作者成功解釋了不同溫度下不同的實驗曲線的形狀以及估算出了手性聲子產(chǎn)生的磁場大小（約為1特斯拉）。
最后作者做了入射功率和有效磁場之間的實驗，解釋了該方法可以在材料內(nèi)部產(chǎn)生近10特斯拉的有效磁場，如果入射功率在3-4mJ/cm^2，展示了未來很強的利用前景。
這項在《Science》雜志發(fā)表的研究，展示了如何利用手性聲子在氟化鈰等量子材料中產(chǎn)生有效的磁場，為我們提供了對量子材料未來應用的重要見解。這項研究可能會在以下幾個方面帶來重要的影響和創(chuàng)新：
新型信息存儲技術(shù)：研究中展示的手性聲子與電子自旋的相互作用可以用于開發(fā)新型的信息存儲設(shè)備，這些設(shè)備可能比現(xiàn)有的技術(shù)更快、更節(jié)能。
量子計算的發(fā)展：手性聲子在材料中產(chǎn)生的有效磁場可能對量子比特的操控和穩(wěn)定有重要作用，從而推動量子計算機的發(fā)展。
自旋電子學的進步：這項研究為自旋電子學提供了新的實驗平臺，可能會導致在這個領(lǐng)域更高效的材料和器件的開發(fā)。
探索超快物理現(xiàn)象：手性聲子對時間反演對稱性的打破可能會揭示新的物理現(xiàn)象。通過外部激勵（如光或量子漲落）對手性聲子進行操控，可能會促使科學家們探索和設(shè)計前所未有的動態(tài)材料。
晶格振動對磁性的影響一直是這幾年凝聚態(tài)物理研究的熱點。就在今年年初，Hanyu Zhu和Jiaming Luo還發(fā)表過一篇在磷化鐵硒（FePSe3）材料中發(fā)現(xiàn)天然磁子（magnon）和聲子（phonon）的拓撲耦合。作者通過設(shè)計拉曼增強的光學腔體在單層和厚層FePSe3發(fā)現(xiàn)了在零外場作用下的magnon和phonon的耦合，并通過一系列溫度和磁場相關(guān)的實驗，擬合算出了耦合背后的非平庸陳數(shù)。該工作提供了一個非常具有優(yōu)勢的天然拓撲量子計算平臺。Jiaming Luo et al. ,Large effective magnetic fields from chiral phonons in rare-earth halides.Science382,698-702(2023).DOI:10.1126/science.adi9601 https://www.science.org/doi/10.1126/science.adi9601Nano Lett. 2023, 23, 5, 2023–2030 Publication Date:February 16, 2023 https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c00351https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.nanolett.3c00351
