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1. Nature Commun.：通過碳缺陷工程增強單個 Fe-N₄ 位點的類芬頓活性的自碳熱還原策略  

通過簡單而穩健的策略對金屬單原子催化劑進行碳缺陷工程，提高其催化活性，并揭示碳缺陷催化活性關系是有意義但具有挑戰性的。在此，清華大學李亞棟院士，Hai Xiao，南京理工大學Jieshu Qian，臺灣同步輻射研究中心Ching-Yu Chiang報道了一種簡便的自碳熱還原策略，用于 ZnO-碳納米反應器中單個 Fe-N₄ 位點的碳缺陷工程，作為類芬頓反應中苯酚降解的有效催化劑。

本文要點：

1）在合成過程中，碳空位很容易在單個 Fe-N₄ 位點附近構建，促進 C-O 鍵合的形成，并降低苯酚降解過程中速率決定步驟的能壘。因此，具有碳空位的催化劑Fe-NCv-900的活性比不具有豐富碳空位的Fe-NC-900有很大提高，苯酚降解的一級速率常數提高了13.5倍。

2）Fe-NCv-900具有高活性（僅5分鐘苯酚去除率97%）、良好的可回收性和廣泛的pH通用性（pH范圍3-9）。

這項工作不僅為提高金屬單原子催化劑的類芬頓活性提供了合理的策略，而且加深了對外圍碳環境如何影響金屬-N₄位點的性質和性能的基本理解。    

Wei, S., Sun, Y., Qiu, YZ. et al. Self-carbon-thermal-reduction strategy for boosting the Fenton-like activity of single Fe-N₄ sites by carbon-defect engineering. Nat Commun 14, 7549 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-43040-5

https://doi.org/10.1038/s41467-023-43040-5

2. Nature Commun.：用于呼吸道病原體監測和嚴重程度評估的無線、無電池、多功能集成生物電子學  

通過呼吸和吹氣快速診斷呼吸道病毒感染仍然具有挑戰性。在這里，香港城市大學Xinge Yu，北京航空航天大學Lingqian Chang，中國科學院深圳先進技術研究院Jiandong Huang，四川大學Wenchuang Hu開發了一種無線、無電池、多功能病原感染診斷系統（PIDS），可分別在 110 秒和 350 秒內通過吹氣和呼吸來診斷 SARS-CoV-2 感染和癥狀嚴重程度。    

本文要點：

1）評估 42 名參與者的感染情況和癥狀嚴重程度的準確率分別達到 100% 和 92%。PIDS實現同步氣體樣本采集、生物標志物識別、異常體征記錄和機器學習分析。

2）研究人員將PIDS轉變為其他小型化可穿戴或便攜式電子平臺，可以拓寬家庭、戶外和公共場所的診斷模式。

3）總的來說，研究人員展示了一種通過呼吸和吹氣快速診斷呼吸道病原感染的通用技術，緩解了唾液和鼻咽分泌物的技術瓶頸。

PIDS 可作為其他護理點技術的補充診斷工具，并指導病毒感染的對癥治療。  

Li, H., Gong, H., Wong, T.H. et al. Wireless, battery-free, multifunctional integrated bioelectronics for respiratory pathogens monitoring and severity evaluation. Nat Commun 14, 7539 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-43189-z

https://doi.org/10.1038/s41467-023-43189-z

3. Nature Commun.：陽離子引起的電催化 CO2 還原內球和外球機制的變化    

陽離子對CO₂RR影響的潛在機制仍存在爭議。在此，丹麥技術大學Xueping Qin，于韋斯屈萊大學Marko M. Melander通過約束密度泛函理論分子動力學(cDFTMD)和慢增長DFT-MD模擬CO₂RR期間的外層電子轉移(OS-ET)和內層電子轉移(IS-ET)途徑來研究陽離子效應（SG-DFT-MD）。

本文要點：

1）結果表明，在沒有任何陽離子的情況下，只有OS-ET是可行的，勢壘為1.21eV。在存在K⁺(Li⁺)的情況下，OS-ET顯示出非常高的勢壘2.93eV(4.15eV)，因此被禁止。然而，陽離子通過IS-ET促進CO₂活化，其勢壘僅為0.61eV(K⁺)和0.91eV(Li⁺)，生成關鍵中間體（吸附的CO^δ-₂）。

2）如果沒有陽離子，CO₂到CO^δ-₂(ads)的轉化就無法進行。研究結果揭示了陽離子效應是由與反應中間體的短程庫侖相互作用產生的。

這些結果揭示了陽離子調節CO₂RR的內球和外球途徑，為初始CO₂RR步驟中的陽離子特異性提供了重要的見解。

Qin, X., Hansen, H.A., Honkala, K. et al. Cation-induced changes in the inner- and outer-sphere mechanisms of electrocatalytic CO₂ reduction. Nat Commun 14, 7607 (2023).   

https://doi.org/10.1038/s41467-023-43300-4

4. Nature Commun.：亞 1 ? 篩分聚酰胺膜的無水界面聚合  

能夠進行精確離子篩分的高滲透性聚酰胺 (PA) 膜可用于許多節能的化學分離。為了實現這一目標，創新成膜工藝以實現窄孔徑分布至關重要。在此，北京化工大學Hongwei Fan，新疆大學Hong Meng報道了固液界面上的無水界面聚合（AIP），其中升華的胺層與含有酰氯的烷烴直接接觸。

本文要點：

1）在這樣的多相界面中，消除了水引起的副反應，并且緊密排列的胺能夠實現密集且有序的IP反應，從而形成離子篩分精度為0.5 ?的獨特PA層。

2）AIP-PA 膜對一價和二價陽離子（如 Mg²⁺/Li⁺ (78.3)）和陰離子（如 Cl^?1/SO₄^2- (29.2)）具有出色的分離選擇性，以及高達 13.6 L m^?2 h^?1 的高水通量條。

AIP 策略可能會為設計可用于各種先進分離的高精度 PA 膜提供靈感。    

Zhao, G., Gao, H., Qu, Z. et al. Anhydrous interfacial polymerization of sub-1 ? sieving polyamide membrane. Nat Commun 14, 7624 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-43291-2

https://doi.org/10.1038/s41467-023-43291-2

5. Nature Commun.：使用不純的 CO₂ 流作為碳源直接合成功能化 γ-內酰胺  

直接利用二氧化碳進行有機合成在合成藥物和精細化學品方面有著巨大的應用。然而，純二氧化碳氣體對于實現這些轉化至關重要，并且二氧化碳的純化成本高昂且能源密集。考慮到這一點，拜羅伊特大學Shoubhik Das描述了一種直接合成γ-內酰胺的合成路線，γ-內酰胺是生物活性分子的關鍵核心結構，通過使用市售起始材料（烯烴和胺）和不純的二氧化碳流（從汽車中收集廢氣）作為碳源。    

本文要點：

1）該藍圖具有廣泛的范圍、優異的官能團兼容性以及可應用于現有藥物和天然產物的后期改造以合成功能化γ-內酰胺。

2）該策略將以非常可持續的方式提供直接獲取γ內酰胺的途徑，并且還將增強碳捕獲和利用（CCU）戰略。

Qin, Y., Cauwenbergh, R., Pradhan, S. et al. Straightforward synthesis of functionalized γ-Lactams using impure CO₂ stream as the carbon source. Nat Commun 14, 7604 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-43289-w    

https://doi.org/10.1038/s41467-023-43289-w

6. Nature Commun.：可擴展的膜電極組件架構，用于將二氧化碳高效電化學轉化為甲酸  

二氧化碳電化學還原為甲酸是提高二氧化碳利用率的一條有前途的途徑，并且具有作為儲氫介質的潛在應用。在這項工作中，國家可再生能源實驗室K. C. Neyerlin開發了一種零間隙膜電極組件架構，用于從二氧化碳直接電化學合成甲酸。

本文要點：

1）關鍵的技術進步是穿孔陽離子交換膜，當用于正向偏壓雙極膜配置時，允許膜界面處產生的甲酸以高達 0.25 M 的濃度通過陽極流場排出。沒有額外的夾層組件在陽極和陰極之間，這一概念旨在利用燃料電池和氫氣電解中普遍存在的現有材料和堆設計，從而更快地向規模化和商業化過渡。

2）在 25 cm² 電池中，穿孔陽離子交換膜配置可在 <2 V 和 300 mA/cm² 的條件下對甲酸實現 >75% 的法拉第效率。更關鍵的是，200 mA/cm² 下的 55 小時穩定性測試顯示了穩定的法拉第效率和電池電壓。

利用技術經濟分析來說明實現與當前甲酸生產方法成本平價的途徑。    

Hu, L., Wrubel, J.A., Baez-Cotto, C.M. et al. A scalable membrane electrode assembly architecture for efficient electrochemical conversion of CO₂ to formic acid. Nat Commun 14, 7605 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-43409-6

https://doi.org/10.1038/s41467-023-43409-6

7. Nature Commun.：催化劑切換策略使單一聚合物具有五種不同的結晶相  

明確的多晶多嵌段聚合物是推進結晶物理、相分離、自組裝和改善材料機械性能的重要模型聚合物。然而，由于不同的鏈特性和不相容的合成方法，具有兩個以上微晶的多晶多嵌段聚合物很少有報道。在此，阿卜杜拉國王科技大學Nikos Hadjichristidis通過結合多同系化、開環聚合和催化劑轉換策略，合成了五晶五嵌段五元聚合物，聚乙烯-b-聚(環氧乙烷)-b-聚(ε己內酯)-b-聚(L-丙交酯)-b -聚乙交酯（PE-b-PEO-b-PCL-b-PLLA-bPGA）。    

本文要點：

1）氟代醇輔助催化劑開關能夠成功地將高熔點聚乙交酯嵌段納入復雜的多嵌段結構中。

2）固態核磁共振光譜、X射線衍射和差示掃描量熱法揭示了五種不同晶相的存在。

Zhang, P., Ladelta, V., Abou-hamad, E. et al. Catalyst switch strategy enabled a single polymer with five different crystalline phases. Nat Commun 14, 7559 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-42955-3

https://doi.org/10.1038/s41467-023-42955-3

8. Nature Commun.：編織有機晶體  

編織結構是通過纖維成分的物理纏結來制備的，將一維材料擴展成具有增強的強度和耐磨彈性的二維片材。在這里，吉林大學Hongyu Zhang，紐約大學阿布扎比分校Pan?e Naumov利用具有高縱橫比的長有機晶體的彈性特性來制備一系列厘米大小的編織網絡結構。    

本文要點：

1）雖然對機械沖擊具有魯棒性，但由于各個經紗和緯紗晶體的彈性有效地消除了應力，編織補片也具有彈性。

2）組分晶體的熱穩定性轉化為多孔編織結構的良好熱彈性特性，其中網絡在 300 K 的范圍內保持彈性。

3）通過提供有機晶體的物理纏結手段，編織規避了小尺寸的自然限制。細長的有機晶體是由其自然生長決定的，從而將有機晶體的應用前景從一維實體擴展到可擴展的二維堅固結構。    

Lan, L., Li, L., Qi, J. et al. Woven organic crystals. Nat Commun 14, 7582 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-43084-7

https://doi.org/10.1038/s41467-023-43084-7

9. AM：高度穩定的層狀配位聚合物電催化劑可實現 CO₂ 高效轉化為 CH4  

Cu²⁺基材料是一類很有前景的催化劑，可用于電催化二氧化碳還原反應（CO₂RR）生產增值化學品，但在反應過程中通常會經歷不可避免且不可控的重組過程，導致催化劑失活或新活性位點的形成和給探索它們的結構與性能關系帶來了巨大的挑戰。近日，華東師范大學Haihong Wu，Shuaiqiang Jia，韓布興院士報道了一種簡單的策略，用于構建Cu²⁺和3,4-乙撐二氧噻吩(EDOT)配位以穩定Cu²⁺離子，從而制備新型層狀配位聚合物(CuPEDOT)。    

本文要點：

1）CuPEDOT能夠在流通池中以354mAcm^?2的電流密度選擇性地將CO₂還原為CH₄，法拉第效率(FE)為62.7%，并且催化劑穩定至少15小時。

2）原位光譜表征和理論計算表明，CuPEDOT催化劑可以保持CO₂RR中Cu²⁺ EDOT配位結構穩定，并顯著促進*CO中間體的進一步加氫，有利于CH₄的形成而不是二聚成C₂產物。EDOT和Cu²⁺之間的強配位阻止了CO₂RR過程中Cu²⁺離子的還原。

這項工作發現為設計分子穩定、高活性的CO₂RR催化劑提供了新的視角。

Xiao Chen, et al, Highly stable layered coordination polymer electrocatalyst towards efficient CO₂-to-CH₄ conversion, Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202310273

https://doi.org/10.1002/adma.202310273    

10. AEM：雙金屬MOF改性隔膜對長循環壽命鋰硫電池的協同效應  

嚴重的多硫化物溶解和穿梭是困擾鋰硫（Li-S）電池長循環壽命和容量保持的主要挑戰。為了應對這些挑戰，挪威科技大學Deng Liyuan、Rameez Razaq設計并改進了具有雙功能雙金屬有機框架（MOF）的高效分離器。

本文要點：

1) 通過引入摻雜劑金屬位點（Fe），作者在35°C的水中合成具有納米結構孔的花形雙金屬MOFs（即Fe-ZIF-8），然后將其涂覆在聚丙烯（PP）隔膜上以提供選擇性通道，從而有效抑制多硫化鋰的遷移，同時允許鋰離子的均勻傳輸。Fe-ZIF-8的活性位點能夠實現電催化轉化，促進多硫化鋰的轉化。

2) 此外，由于孔徑均勻，因此所開發的隔膜可以防止枝晶的形成。使用帶有S負載碳陰極的Fe-ZIF-8/PP隔板紐扣電池具有1000次循環的高循環壽命，在0.5℃下的高初始放電容量為863 mAh g^?1，在3 C時的放電容量為746 mAh g^–1。    

Rameez Razaq, et al. Synergistic Effect of Bimetallic MOF Modified Separator for Long Cycle Life Lithium-Sulfur Batteries. Adv. Energy Mater. 2023

DOI: 10.1002/aenm.202302897

https://doi.org/10.1002/aenm.202302897

11. AEM：高性能氧化還原液流電池膜的超分子側鏈拓撲介導的偽納米相分離工程  

通過超分子相互作用接枝側鏈實現的偽納米相分離證明了構建具有快速離子傳輸、優異化學穩定性和簡化膜制造的高性能商業可行膜的一種有效替代方案。盡管如此，偽納米相分離的概念仍然是其核心，并且控制偽納米相隔離的決定因素仍不明確。湖南大學He Qing、Deng Sangshan發現超分子側鏈拓撲結構對工程偽納米相分離至關重要。    

本文要點：

1) 作者采用實驗和理論方法研究了三種超分子側鏈拓撲結構（即直鏈、支鏈和環狀），并提出了超分子側鏈結構改變膜微觀結構和離子傳導行為的潛在機制。因此，環狀側鏈介導的膜實現了最高的質子傳導性，面積電阻低至0.10Ω cm²。

2) 所得膜使酸性水性氧化還原液流電池即使在220 mA cm^?2的高電流密度下也能獲得高達80.7%的能效。該研究通過液流電池的偽納米相分離工程，加深了對超分子側鏈拓撲結構的理解，其可用于設計和制備高性能膜。

Ping Xiong, et al. Supramolecular Sidechain Topology Mediated Pseudo-Nanophase Separation Engineering for High-Performance Redox Flow Battery Membranes. Adv. Energy Mater. 2023

DOI: 10.1002/aenm.202302809

https://doi.org/10.1002/aenm.202302809

12. AEM：超分子鹽輔助準固態電解質促進高能量密度鋰金屬電池的雙導電界面  

凝膠聚合物電解質（GPEs）中的離子電動調節對緩解鋰金屬電池（LMBs）中金屬鋰的枝晶生長和電極腐蝕具有重要意義。中南大學Pan Anqiang、Chang Zhi合成了一種超分子LiPAAOB鹽輔助的GPEs（3D-DIS-1.25%GPEs），以改善LMBs的離子電動力學。

本文要點：

1) LiPAAOB導體鹽提供足夠的Li⁺離子，同時促進LiTFSI離解。這些解離的Li⁺離子可以通過富集的親和位點進一步牢固地錨定在三維復合聚合物骨架（PALC）中。由于PALC和LiPAAOB/LiTFSI之間的強氫鍵相互作用，因此作者在3D-DIS-1.25%GPE中構建了穩定的配位結構，從而促進了Li⁺離子沿著聚合物鏈快速傳輸。

2) 因此，3D-DIS-1.25%GPE的電化學穩定窗口和離子電導率分別提高到5.3V和1.34mS cm^?1。在鋰金屬陽極和陰極中的活性顆粒上原位形成的Li⁺/e^?雙導電界面可以有效地抑制枝晶生長和電極腐蝕。即使在折疊和卷曲狀態下，具有高LFP負載的Li||3D-DIS-1.25%GPEs||Li對稱電池和柔性3D-DIS-.25%GPEs基軟包電池也能穩定運行，這表明使用3D-DIS-0.25%GPEs可構建各種柔性高能量密度電池。   

Simin Chai, et al. Supramolecular Salt-Assisted Quasi-Solid-State Electrolyte Promoting Dual Conductive Interface for High-Energy-Density Lithium Metal Batteries. Adv. Energy Mater. 2023

DOI: 10.1002/aenm.202303020

https://doi.org/10.1002/aenm.202303020