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研究背景
近年來，研究人員發現在原子級薄量子材料中出現的多種新現象，目前尚無通用方法能夠在嵌入絕緣層和金屬柵的二維材料器件中映射局部能帶結構。傳統的方法對于二維系統的量子振蕩的探測一直具有挑戰性，而且現有的掃描探針技術也缺乏空間信息。
關鍵問題
絕緣層和金屬柵極：在許多先進的二維材料器件中，活性層被嵌入絕緣層和金屬柵極之間。這就很難獲取和繪制活性層的局部能帶結構。空間不均勻性：這些樣品中通常存在各種類型的無序，如電荷不均勻性、扭轉角無序和應變。這些空間不均勻性會掩蓋量子振蕩，使獲取有關局部能帶結構的準確信息變得困難。缺乏空間信息：傳統測量技術缺乏空間信息。de Haas-van Alphen 振蕩和電容測量等方法可提供全局信息，但無法提供精確的空間分辨率。這一局限性阻礙了先進二維材料局部帶狀結構的表征。多體效應和強相互作用：二維材料的局部能帶結構可能受多體效應和強相互作用的影響。傳統方法主要關注單粒子物理，因此可能不適合研究這些現象。
新思路
近日，以色列雷霍沃特魏茨曼科學研究所Eli Zeldov團隊使用掃描SQUID-on-tip（SOT）顯微鏡對Bernal堆疊三層石墨烯中的de Haas-van Alphen量子振蕩進行了成像。他們能夠以亞毫電子伏特的能量分辨率和納米尺度的空間分辨率解析多能帶電子結構。熱力學振蕩提供的定量信息可用于推導緊束縛跳躍參數，并重構由位移場引起的能帶雜化。 作者使用掃描超導量子干涉設備，成功在石墨烯中成像了de Haas–van Alphen量子振蕩，并解析了其帶結構和應變對其影響。同時研究人員發現，通過施加垂直磁場，他們可以誘導朗道水平交叉，并在三層石墨烯的電阻中產生量子振蕩。這一發現為了解三層石墨烯的電子特性提供了新的視角，并為探索該系統中的新量子現象提供了可能性。作者研究了Bernal堆疊的ABA三層石墨烯結構，使用Slonczewski-Weiss-McClure緊束縛模型，包含六個跳躍參數γi（i=0-5），堆積引起的位能差δ，由位移場D引起的相鄰石墨烯層之間的電勢差?1和中間層和外層之間的非均勻電荷分布所描述的電勢差?2。D場打破了晶體的鏡面對稱性，導致帶混合和Lifshitz轉變。在高D下，Dirac帶分為三個部分，并與BLG帶相互作用，形成了帶間隙的小Dirac錐體。這些錐體表現出三倍旋轉對稱性，導致各種可能的量子霍爾鐵磁和向列態。先前的研究探索了TLG在高磁場下的SdH和電容振蕩，以確定BS并識別破缺對稱態，產生了廣泛的SWMc參數，但BS的細節仍然存在爭議。本文還討論了γ3誘導的三角形變對LL結構的影響，導致LL反交叉。此外，高磁場下的對稱性破缺導致了溝壑極化態的形成，但低場下的溝壑相干性仍然是一個開放性問題。
研究人員對三層石墨烯（TLG）樣品進行了局部 dHvA（de Haas-van Alphen）振蕩測量。該三層石墨烯樣品由氫化硼封裝，并具有用于控制載流子密度和位移場的頂部和底部鉑柵極。測量是在大約 160 mK 的溫度下使用銦掃描 SOT（尖端掃描超導量子干涉裝置）進行的。通過用小交流電壓調制載流子密度，研究人員能夠誘發局部交流磁場，并由掃描 SOT 記錄下來。該磁場反映了局部軌道磁化的差異變化。研究人員在樣品上方的一個點上觀察到了 dHvA 振蕩，覆蓋了從 -1.2 x 1012 cm-2 到 2.3 x 1012 cm-2 的載流子密度范圍。 有趣的是，在這一相對較小的載流子密度范圍內，dHvA 振蕩顯示了 100 多個朗道水平（LLs），這與未觀察到舒布尼科夫-德-哈斯（SdH）振蕩的傳輸測量形成了鮮明對比。研究人員能夠在低至 40 mT 的磁場中分辨出 dHvA 振蕩，這是在二維系統中觀測到量子振蕩的最低磁場。
這些發現證明了掃描 SOT 技術執行納米級磁成像的能力，并揭示了三層石墨烯樣品中朗道水平的詳細信息。
圖2 ABA 石墨烯中 dHvA 效應的測量
研究人員使用了一種名為 dHvA 成像的技術來研究 QOs 及其在載流子密度范圍內的空間依賴性。他們觀察到，QOs 在樣品的不同區域表現出不同的行為，一些區域顯示出 QOs 的連續演化，而另一些區域則顯示出低頻跳動模式。 研究發現，QOs 中的跳動模式是單層石墨烯（MLG）帶不同味道之間小對稱性破壞的結果。研究人員考慮了這種對稱性破壞的各種可能機制，包括交錯基底電勢、凱庫勒畸變、帶移、澤曼效應和自旋軌道耦合。然而，最終確定應變誘導的 PMF 是對 QOs 中觀察到的干涉圖案最一致的解釋。應變誘導 PMF 源自制造過程中引入的晶格畸變和彎曲。研究人員能夠繪制出樣品中應變誘導 PMF 的分布圖，其中顯示了 PMF 平穩變化的區域，最高可達幾毫特斯拉。研究發現，應變誘導的永磁傅里葉效應會影響多層石墨烯（MLG）和雙層石墨烯（BLG）的朗道水平（LLs），其干涉模式可以很好地用與外加磁場的線性關系來描述。
石墨烯中由應變引起的偽磁場（PMFs）對朗道水平（LLs）和干涉模式有重大影響。石墨烯晶格中的應變會產生有效磁場，從而影響材料的電子特性。PMF 導致石墨烯中形成朗道能級 (LL)，其特征是狀態密度 (DOS) 中出現尖銳的峰值。這些朗道能級是在系統中觀察到的量子振蕩的原因。PMF 的存在會改變 LLs，使其發生能量移動并改變其空間分布。此外，石墨烯中與量子霍爾效應有關的干涉圖案也受到應變誘導 PMF 的影響。PMF 通過改變干涉電子波的相位和振幅來改變干涉圖案。
石墨烯中量子振蕩的跳動模式與應變誘導的偽磁場（PMFs）有關。當石墨烯受到應變時，會產生非均勻應變模式，從而形成偽磁場。這些 PMF 形成的有效朗道電平 (LL) 在狀態密度 (DOS) 中具有尖銳的峰值。在量子振蕩中觀察到的跳動模式來自這些 LL 的干涉。量子振蕩的干涉可以很好地用應變誘導的 PMFs 來描述，而 PMFs 可以用高精度技術檢測和繪制。因此，量子振蕩的跳動模式提供了有關石墨烯中應變誘導 PMF 的存在和空間依賴性的寶貴信息。
圖4 應變誘導 PMF 的 LL 干涉測量
總的來說，以色列雷霍沃特魏茨曼科學研究所Eli Zeldov團隊使用掃描SQUID-on-tip（SOT）顯微鏡來對hBN封裝的雙門式Bernal堆疊三層石墨烯中的de Haas-van Alphen效應進行成像。作者強調了SOT的高磁敏感性，使其能夠在低磁場下成像量子振蕩。熱力學振蕩提供的定量信息可用于推導緊束縛跳躍參數，并重構由位移場引起的能帶雜化。SOT的納米尺度空間分辨率使得可以對量子振蕩的空間變化進行詳細研究。石墨烯帶的可編程面內彎曲的最新發展為PMF的微尺度工程和開發提供了機會，以實現零場量子霍爾和拓撲絕緣體狀狀態以及全石墨烯電子學。導出的局部 BS 和 PMF 成像的高精度確定方法為可調諧電子帶的表征和優化提供了強大的工具。 Haibiao Zhou , Nadav Auerbach, Matan Uzan, Yaozhang Zhou1, Nasrin Banu, Weifeng Zhi, Martin E. Huber, Kenji Watanabe, Takashi Taniguchi, Yuri Myasoedov, Binghai Yan & Eli Zeldov*. Imaging quantum oscillations and millitesla pseudomagnetic fields in graphene. Nature (2023).https://www.nature.com/articles/s41586-023-06763-5
