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多次打破世界記錄！他，再發(fā)Science！
米測(cè) 技術(shù)中心 納米人 2023-11-28

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特別說(shuō)明：本文由米測(cè)技術(shù)中心原創(chuàng)撰寫(xiě)，旨在分享相關(guān)科研知識(shí)。因?qū)W識(shí)有限，難免有所疏漏和錯(cuò)誤，請(qǐng)讀者批判性閱讀，也懇請(qǐng)大方之家批評(píng)指正。

原創(chuàng)丨愛(ài)吃帶魚(yú)的小分子

編輯丨風(fēng)云


鈣鈦礦簡(jiǎn)介

鈣鈦礦（Perovskite）是一種晶體結(jié)構(gòu)，化學(xué)式一般為ABX3，具有三維立方晶胞，表現(xiàn)出高度的離子遷移性、較低的能隙和良好的光吸收能力等特點(diǎn)。目前，鈣鈦礦材料在多個(gè)領(lǐng)域展現(xiàn)了巨大的應(yīng)用潛力。因其高效轉(zhuǎn)換率和低制造成本，在鈣鈦礦太陽(yáng)能電池等領(lǐng)域而備受關(guān)注。其中在鈣鈦礦太陽(yáng)能電池中，通過(guò)將鈣鈦礦材料作為光吸收層，將太陽(yáng)光轉(zhuǎn)化為電能。光線進(jìn)入鈣鈦礦薄膜后，激發(fā)鈣鈦礦晶格中的電子，形成電子-空穴對(duì)。電子和空穴在材料內(nèi)部傳輸，最終通過(guò)電極流入外部電路，產(chǎn)生電流。目前，主要有平面正置結(jié)構(gòu)(n-i-p結(jié)構(gòu))、平面反置結(jié)構(gòu)(p-i-n結(jié)構(gòu)）、介孔正置結(jié)構(gòu)（下圖）。

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    圖：鈣鈦礦的平面正置結(jié)構(gòu)、平面反置結(jié)構(gòu)、介孔正置結(jié)構(gòu)

參考：鈣鈦礦太陽(yáng)能電池中SnO2電子傳輸層的制備及其性能研究

          

現(xiàn)存問(wèn)題

與n-i-p鈣鈦礦結(jié)構(gòu)相比，具有p-i-n反型結(jié)構(gòu)的金屬鹵化物鈣鈦礦太陽(yáng)能電池(PSCs)可以獲得24%的功率轉(zhuǎn)換效率(PCEs)且長(zhǎng)期穩(wěn)定。但空穴傳輸層(HTLs)電導(dǎo)率低、疏水性和能級(jí)不匹配制約了其性能進(jìn)一步提升。自組裝單層膜(SAM)可以用于提高PCE與穩(wěn)定性。但在導(dǎo)電氧化物（如ITO或FTO）襯底的SAM很難均勻分布，阻礙了器件性能。與ITO或FTO相比，p型氧化鎳(NiOx)可以與SAM層形成更強(qiáng)的化學(xué)鍵合，有助于沉積均勻的SAM，并且可以進(jìn)一步提供更好的器件性能和再現(xiàn)性。

          

解決思路

基于此，中國(guó)科學(xué)院半導(dǎo)體研究所游經(jīng)碧團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了一種添加H2O2溶劑來(lái)調(diào)節(jié)NiOx納米顆粒(NP)溶液的方法。H2O2的加入改善了NiOx NPs的分散性，避免了顆粒聚集，形成了穩(wěn)定的NiOOH，抑制了透明導(dǎo)電氧化物(TCO)襯底的完全覆蓋。NiOx表面上均勻形成的Me-4PACz SAM，有利于鈣鈦礦的生長(zhǎng)和大面積鈣鈦礦的均勻沉積，提高了電荷提取，降低了漏電流。相關(guān)結(jié)果以《Homogenized NiOx nanoparticles for improved hole transport in inverted perovskite solar cells》為題發(fā)表在Science上。    


HTML層的合成和表征

H2O2可以與NiOx NPs相互作用，改善其在水溶液中的分散。HRTEM和DLS顯示加入H2O2后，NiOx NPs團(tuán)聚被抑制，單粒徑減小(圖1)。橫截面TEM和EDS(圖2)進(jìn)一步證實(shí)H2O2作用后沉積的NiOx膜更加致密均勻，NiOx形貌的改善有望減少漏電流和復(fù)合。進(jìn)一步，XPS、FTIR和拉曼光譜結(jié)果表明H2O2處理后，Ni的價(jià)態(tài)會(huì)Ni3+的比例增加，Ni(OH)2向NiOOH轉(zhuǎn)變所致，且Ni3+主要分布在富氧NiOx的晶界中，這不僅可以提高NiOx薄膜的導(dǎo)電性，還可以為SAM鍵合提供更多的表面羥基，有利于空穴輸運(yùn)。Kevin探針顯微鏡(KPFM，圖2)表明相比于沉積在FTO上不均勻的Me-4PACz，插入NiOx緩沖層后，由于PA基團(tuán)與NiOx表面羥基鍵結(jié)合，SAM層覆蓋更加均勻。XPS也證實(shí)了NiOx襯底上SAM層分子的化學(xué)吸收得到改善。紫外光電子能譜(UPS)測(cè)量也顯示在NiOx表面沉積時(shí)，最高占據(jù)分子軌道水平的值更符合Me-4PCAz的固有性質(zhì)，證明NiOx表面更好的SAM覆蓋更佳。此外，還測(cè)量了接觸角來(lái)研究不同表面的潤(rùn)濕特性(圖3)。相比于鈣鈦礦前驅(qū)體，在調(diào)制NiOx/Me-4PACz表面，接觸角進(jìn)一步減小，表明NiOx緩沖層對(duì)鈣鈦礦生長(zhǎng)有更好的潤(rùn)濕作用。時(shí)間分辨PL(TRPL)測(cè)量，表明SAM可以很好鈍化鈣鈦礦層的埋藏表面，且SAM表面越致密，加入和調(diào)制NiOx后孔提取效率更高，增強(qiáng)了NiOx的電子性能。    

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圖 1：NiOx納米顆粒的表征


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圖 2：SAM和NiOx/SAM層的表征    

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圖 3：SAM和NiOx/SAM層的表面和電子性能      


光伏特性與穩(wěn)定性

構(gòu)建結(jié)構(gòu)為玻璃/FTO/NiOx/Me-4PACz/FAPbI3/PCBM/SnO2/Cu器件進(jìn)行光電性能的測(cè)試。NiOx層顯著提高了器件性能(圖4)。對(duì)于不含NiOx的Me-4PACz器件，0.1 cm2照射面積下的PCE為22.2%，VOC為1.11 V, JSC為26 mA/cm2, FF為77.1%。對(duì)于有NiOx層的器件，VOC和FF分別提高到1.14 V和81.1%，PCE達(dá)到24.1%。對(duì)于基于H2O2調(diào)制NiOx的PSC, PCE高達(dá)25.6%，VOC為1.16 V, JSC為26.15 mA/cm2, FF為84.1%。VOC的增加主要是由抑制缺陷相關(guān)的重組引起的。對(duì)于FF和遲滯的改善，改善潤(rùn)濕帶來(lái)的更好的物理接觸和更好的能帶對(duì)齊帶來(lái)的電荷輸運(yùn)或增強(qiáng)的NiOx電導(dǎo)率也可以發(fā)揮作用。在H2O2對(duì)NiOx進(jìn)行調(diào)制后，引入NiOx層后的反向泄漏降低到一個(gè)以上的數(shù)量級(jí)，表明埋地表面的復(fù)合受到抑制。  

 

最后，研究制作了6個(gè)具有孔徑面積14.65 cm2的子單元微型模塊進(jìn)行大面積設(shè)備和設(shè)備穩(wěn)定性測(cè)試。器件參數(shù)為串聯(lián)的VOC為6.9 V, JSC為3.87 mA/cm2, FF為78.7%，PCE為21%(圖4C)。與小型器件相比，微型模塊的性能損失主要來(lái)自于短路電流和填充因子，可以通過(guò)沉積更均勻的鈣鈦礦層來(lái)進(jìn)一步改善。穩(wěn)定性測(cè)試發(fā)現(xiàn)H2O2調(diào)制策略在50°C下的穩(wěn)定功率輸出(SPO)跟蹤和85°C下的加速老化測(cè)試中都具有稍好的穩(wěn)定性。進(jìn)一步制造了一個(gè)在Cu電極和SnO2之間沉積了一層5nm的ITO層的裝置。該器件在50°C(圖4D)下連續(xù)工作1000小時(shí)后，在MPP跟蹤1.02 V的連續(xù)偏置電壓下進(jìn)行測(cè)試，其PCE保持在初始23.6%的85.4%。

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圖 4：裝置的光伏特性及穩(wěn)定性

總結(jié)

研究通過(guò)雙氧水處理得到了均勻的NiOx納米顆粒以改善倒置鈣鈦礦的性能，獲得了效率為25.2% PSC和>1000 h的良好穩(wěn)定性。通過(guò)對(duì)埋面和頂面進(jìn)行優(yōu)化，可以進(jìn)一步提高器件性能。沉積更均勻的鈣鈦礦層將有助于進(jìn)一步提高組件器件的性能。    

          

參考文獻(xiàn):

https://www.science.org/doi/10.1126/science.adj8858

Shiqi Yu et al. Homogenized NiOx nanoparticles for improved hole transport in inverted perovskite solar cells. Science (2023).

DOI：10.1126/science.adj8858 

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