特別說明：本文由米測技術中心原創撰寫，旨在分享相關科研知識。因學識有限，難免有所疏漏和錯誤，請讀者批判性閱讀，也懇請大方之家批評指正。石墨烯中載流子之間的相互作用可以導致多重簡并性的自發斷裂。當增加菱面體堆疊后的石墨烯層數時，由于動能顯著降低，庫侖相互作用的主導作用變得明顯。當庫侖相互作用超過動能時，石墨烯中自旋和谷的簡并性可以被解除，不同自由度能量之間的競爭可以導致豐富的破缺對稱相。然而，對于單層石墨烯，由于動能較大，線性能量色散阻礙了自發破缺對稱性。有鑒于此，上海交大陳國瑞、首爾大學Jeil Jung等人采用聲子極化子輔助近場紅外成像來確定四層石墨烯器件的堆疊順序。通過量子輸運測量，作者觀察到一系列自發破缺對稱態及其躍遷，這些態及其躍遷可以通過載流子密度n和電位移場D進行微調。具體來說，作者觀察到n=D=0處的層反鐵磁絕緣體，增加D可以實現從層反鐵磁絕緣體到層極化絕緣體的連續相變。通過同時調整 n和D，可以觀察到同位旋極化金屬，包括自旋谷極化和自旋極化金屬。這些轉變與費米表面拓撲的變化相關，并且符合斯托納準則。該研究結果強調了特殊堆疊的多層石墨烯器件的高效制造，并證明結晶多層石墨烯是研究由庫侖相互作用驅動的各種對稱性破缺的理想平臺。菱面體石墨烯，以ABCABC…堆疊順序為特征，表現出色散關系Ek?≈?pN，其中Ek是動能，p是動量，N是層，較厚的石墨烯的動能可以顯著降低。菱面體石墨烯的能帶結構和相關性可以通過垂直電位移場D來顯著調節，這有助于頂層和底層之間的能量差Δ。根據從單粒子能帶結構計算出的 DOS，預計ABCA-4LG由于其較大的DOS將表現出較低的電阻率。然而，實驗結果表明ABCA-4LG的電阻率明顯高于單層（A）、雙層（AB）和三層（ABC）石墨烯，ABCA-4LG 中觀察到的巨大電阻率峰值被認為是本質上固有的。
作者利用高質量的雙柵極器件獨立調諧n和D來系統地研究ABCA-4LG的電阻率。作者采用聲子極化子輔助近場光學成像技術，該技術能夠識別六方氮化硼薄片覆蓋范圍內的菱形石墨烯和伯納爾石墨烯。通過光學對比度和SNOM確定剝離石墨烯層的數量后，使用原位原子力顯微鏡(AFM)切割技術將 ABCA域與ABAB堆棧分離。為了可視化ABCA和ABAB域，精細調整激勵頻率以匹配 hBN的Reststrahlen 頻帶之一，使得 ABCA 和 ABAB 域變得可區分。通過使用聲子偏振子輔助近場光學成像技術，作者成功地制備了一些具有雙柵極的無莫爾條紋的六方氮化硼/ABCA-4LG/六方氮化硼器件。
圖 六方氮化硼覆蓋下石墨烯堆疊順序的聲子偏振輔助近場光學成像通過量子輸運測量，作者在CNP（n=0）處觀察到D=0和D≠0處的兩個不同的絕緣相。D=0處的電阻率峰值在高溫下變平，表明自發對稱破缺的相變。與AB雙層和ABC三層石墨烯類似，在大|D|處觀察到絕緣態ABCA-4LG中的缺陷可歸因于反演對稱性破缺產生的層極化絕緣體(LPI)。理論預測已經確定了菱面體石墨烯中具有不同破缺對稱性的所有可能的絕緣基態。
ABCA-4LG 中的摻雜可能會導致流動載流子的相互作用驅動的對稱性破缺，會通過不同的機制導致自發自旋和/或谷極化。在ABCA-4LG中，在摻雜時，U通常很大，并且VHS處的D(EF可以通過D進一步調節，從而提供Stoner鐵磁性的可調平臺。作者通過測量量子振蕩作為垂直磁場B的函數，研究了不同區域的簡并性，結果表明朗道能級同時取決于n和D。作者總結了實驗發現，展示了ABCA-4LG的破缺對稱相圖作為n和D的函數。
Liu, K., Zheng, J., Sha, Y. et al. Spontaneous broken-symmetry insulator and metals in tetralayer rhombohedral graphene. Nat. Nanotechnol. (2023). https://doi.org/10.1038/s41565-023-01558-1
