1. Nature Materials:二維材料集成3D結構人工智能計算器件
三維異質結集成技術能夠在垂直方向堆疊不同的功能層構筑新型3D電路,從而實現高度的集成密度和無與倫比的多功能,因此人們認為三維異質結集成技術可能引發電子學器件領域的變革。但是,傳統的3D集成技術通常包括復雜的晶圓加工和復雜的層間排線。有鑒于此,圣路易斯華盛頓大學Sang-Hoon Bae、麻省理工學院Jeehwan Kim、延世大學Jong-Hyun Ahn等通過具有豐富集程度和多功能的人工智能硬件和二維材料進行3D集成。1)通過自下而上的方式合成二維材料,將二維材料晶體管和憶阻器陣列垂直方式集成,構成了6層能夠執行人工智能任務的3D納米器件體系。2)這種3D集成人工智能器件體系具有密集的人工智能處理器件層以及密集的層間連接結構,能夠顯著的降低處理任務需要的時間,降低電壓降,降低延遲或占地面積。這個3D集成人工智能器件體系不僅提供了電子學器件的異質集成方法,而且為發展高平行度的多功能計算功能硬件提供機會。

Kang, JH., Shin, H., Kim, K.S. et al. Monolithic 3D integration of 2D materials-based electronics towards ultimate edge computing solutions. Nat. Mater. (2023)DOI: 10.1038/s41563-023-01704-zhttps://www.nature.com/articles/s41563-023-01704-z2. Nature Nanotechnology:納米級空間和單分子分辨率下天然膜蛋白的寡聚組織天然細胞膜中膜蛋白的寡聚組織是其功能的關鍵調節因子。低聚組裝體的高分辨率定量測量及其在不同條件下的變化對理解膜蛋白生物學至關重要。耶魯大學Moitrayee Bhattacharyya報道了納米級空間和單分子分辨率下天然膜蛋白的寡聚組織。1) 作者報道了一種基于全內反射熒光顯微鏡的單分子光漂白分步分析技術,可直接從天然膜中以~10 nm的有效空間分辨率確定膜蛋白的寡聚分布?。作者通過使用兩親性共聚物捕獲目標膜蛋白及其近端天然膜環境來實現這一點。2) 作者應用天然納米漂白劑來量化結構和功能不同的膜蛋白的低聚狀態。研究數據表明,天然納米漂白劑提供了一個敏感的單分子平臺,可以在生理和臨床相關條件下量化天然膜中膜蛋白的寡聚分布。

Gerard Walker, et al. Oligomeric organization of membrane proteins from native membranes at nanoscale spatial and single-molecule resolution. Nature Nanotechnology 2023DOI: 10.1038/s41565-023-01547-4https://doi.org/10.1038/s41565-023-01547-43. Nature Synthesis:單層材料表面受限二維晶體生長 二維(2D)材料和異質結構的常規氣相沉積或外延生長在大腔室中進行。在這里,普林斯頓大學Wu Sanfeng、Leslie M. Schoop、Jia Yanyu報道了單層材料表面受限二維晶體生長1) 作者報道了一種在納米級表面受限的2D空間中直接生長2D晶體結構的方法。在遠低于所有相關材料已知熔點的溫度下,在二碲化鎢的單層晶體上可以快速、長距離、傳輸均勻的原子薄鈀層。2) 當單層種子獨立或完全封裝在范德華堆中時,納米受限生長實現了穩定的2D晶體材料Pd7WTe2的受控形成。該方法具有通用性,并且與納米器件制造兼容,有望擴展二維材料庫及其功能。

Yanyu Jia, et al. Surface-confined two-dimensional mass transport and crystal growth on monolayer materials. Nature Synthesis 2023DOI: 10.1038/s44160-023-00442-zhttps://doi.org/10.1038/s44160-023-00442-z
4. Nature Commun.:無線、無電池和多功能集成的生物電子設備用于監測呼吸道病原體和嚴重程度評估
如何實現對呼吸道病毒感染的快速診斷仍是一項極具挑戰性的難題。有鑒于此,香港城市大學于欣格教授、北京航空航天大學常凌乾教授、中國科學院深圳先進技術研究院黃建東研究員和四川大學胡文闖教授開發了一種無線、無電池、多功能的病原感染診斷系統(PIDS),其可通過110 s內的吹氣和350 s內的呼吸過程來診斷SARS-CoV-2感染和評估癥狀的嚴重程度。1)研究發現,PIDS對42例受試者的感染和癥狀嚴重程度評估的準確率可分別達到100%和92%。此外,PIDS也能夠實現氣體樣本采集、生物標志物識別、異常體征記錄和機器學習分析的同步化。2)研究者進一步將PIDS轉化為其他小型化、可穿戴或便攜式的電子平臺,以拓展其在家庭、戶外和公共場所中的診斷模式。綜上所述,這項研究工作開發的PIDS是一種能夠通過呼吸和吹氣來快速診斷呼吸道病原體感染的通用技術,有望作為其他床旁技術的補充診斷工具,以指導實現對病毒感染的對癥治療。

Hu Li. et al. Wireless, battery-free, multifunctional integrated bioelectronics for respiratory pathogens monitoring and severity evaluation. Nature Communications. 2023https://doi.org/10.1038/s41467-023-43189-z
5. Nature Commun:Li2CO3改善稀土氧化物催化甲烷氧化偶聯性能
甲烷的氧化偶聯制備烴類分子為直接甲烷轉化提供一種自加熱反應的途徑,但是目前甲烷氧化偶聯反應通常受到產量的局限,而且反應需要高溫條件。此外在實用的甲烷分壓(1 atm)通常反應能力更低。有鑒于此,北卡羅來納州立大學李凡星、華東理工大學高云飛、里海大學Israel E. Wachs等將經典Li2CO3催化劑修飾稀土氧化物作為氧化還原催化劑,通過化學鏈反應方式進行甲烷的氧化偶聯。1)這種催化劑在1.4 atm的甲烷分壓和700 ℃,單程C2+產率能夠達到30.6 %。原位表征和量子化學計算結果揭示氧化物的核以及Li2CO3殼分別起到的作用,以及Pr的氧化態與Li2CO3包覆后形成的過氧化物之間的關系。2)稀土氧化物Pr4+含量與烴類產物之間建立關系,從而為氧化還原催化劑在甲烷氧化偶聯催化反應的催化劑提供催化劑的優化方法。

Kun Zhao, et al, Lithium carbonate-promoted mixed rare earth oxides as a generalized strategy for oxidative coupling of methane with exceptional yields. Nat Commun 14, 7749 (2023)DOI: 10.1038/s41467-023-43682-5https://www.nature.com/articles/s41467-023-43682-56. EES:錫取代鉛抑制鹵化物鈣鈦礦光電中的離子輸運 盡管具有垂直電荷傳輸的各種鈣鈦礦光電器件的性能迅速提高,但離子遷移的影響仍然是一個長期存在的致命弱點,其限制了鹵化鉛鈣鈦礦器件的長期運行穩定性。在這里,劍橋大學Samuel D. Stranks、牛津大學Saiful Islam、巴斯大學Petra Jane. Cameron對Pb和混合Pb-Sn鈣鈦礦太陽能電池進行了與掃描速率相關的電流-電壓測量,以表明在較低掃描速率下,兩種鈣鈦礦中都存在短路電流損失,從而追溯到移動離子的存在。1) 為了了解離子遷移的動力學,作者進行了掃描速率相關的磁滯分析和溫度相關的阻抗譜測量,這些分析表明,與純Pb的類似物相比,Pb-Sn器件中的離子遷移受到抑制。2) 通過將這些實驗觀測結果與Pb-Sn混合鈣鈦礦的第一性原理計算聯系起來,作者揭示了Sn空位在由于局部結構畸變而增加碘化物離子遷移勢壘中所起的關鍵作用。這些結果突出了Sn取代在減輕鹵化物鈣鈦礦中離子遷移方面的有益作用,對未來的器件開發具有重要意義。

Krishanu Dey, et al. Substitution of Lead with Tin Suppresses Ionic Transport in Halide Perovskite Optoelectronics. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE03772J
7. AM:過量Se誘導WSe2晶相變化增強HER性能
控制過渡金屬硫化物的晶相能夠調節電子結構促進電催化性能。有鑒于此,高麗大學Jeunghee Park、全州大學Hong Seok Kang等通過調節膠體反應的條件,在含有過量Se的條件進行合成(通過增加Se反應物的濃度或者降低生長溫度),將晶相由半導體2H轉變為金屬2M相。 1)通過高分辨率STEM成像表征,說明生成的晶體堆疊形成2M晶相,這個晶相不是1T′晶相。使用不同Se含量的模型(插嵌或取代)進行第一性原理計算,驗證說明Se含量較高時能夠導致晶相轉變為2M。2)含有過量Se的2M晶相WSe2納米片表現優異的HER性能。原位精細XAS研究發現2M晶相的過量Se原子增強HER催化活性,而且通過H吸附ΔGH*計算和Fermi能級進一步驗證。本文研究結果為控制二維過渡金屬硫化物的晶相提供策略。

Ik Seon Kwon, et al, 2H-2 M Phase Control of WSe2 Nanosheets by Se Enrichment Toward Enhanced Electrocatalytic Hydrogen Evolution Reaction, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202307867 https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.2023078678. AFM:準二維反鐵磁體NdSb2中的各向異性和高遷移率電子輸運低維功能器件技術的進步在很大程度上依賴于材料的發現,這些材料具獨特的物理性質,并且可以剝離到2D極限,其中可剝離高遷移率磁體就是這樣一類材料。近日,普林斯頓大學Leslie M. Schoop報道了準二維反鐵磁體NdSb2中的各向異性和高遷移率電子輸運。1) 通過化學推理,作者發現NdSb2是一個理想的例子。即使夾層距離相對較小,這種材料也可以剝離到幾層。NdSb2具有準2D自旋排列的反鐵磁基態。塊體晶體具有非常大的非飽和磁阻以及高度各向異性的電子輸運特性。2) 此外,這種各向異性源于2D費米口袋,這也意味著電荷載流子密度的準2D限制。電子型和空穴型載流子都顯示出非常高的遷移率,并且非共線自旋排列也會導致反常的霍爾效應。

Ratnadwip Singha, et al. Anisotropic and High-Mobility Electronic Transport in a Quasi 2D Antiferromagnet NdSb2. AFM 2023DOI: 10.1002/adfm.202308733https://doi.org/10.1002/adfm.2023087339. AFM:復雜Sb基雜化體系中Li/Na的快速存儲機理銻(Sb)具有較高的理論比容量和中等的反應電位,但由于體積膨脹大和反應動力學緩慢而導致其循環穩定性和倍率性能較差,限制了其在堿離子電池中的發展。在此,在理論計算的指導下,中南大學Hou Hongshuai、Zou Guoqiang提出了一種分級雙碳復合策略,以提高Sb陽極的性能,并系統揭示了Sb在復雜復合體系中的鋰/鈉離子(Li+/Na+)儲存機制。 1) 作者將Sb納米粒子(Sb NPs)封裝在具有強界面化學鍵的碳球基體中,從而形成一級復合材料,然后將高導電性和機械強度的石墨烯作為三維骨架網絡,連接一級復合物,形成二級復合材料。2) 分級雙碳/Sb復合材料具有優異的倍率(228 mAh g?1@20 A g?1)和長循環性能(2200次循環后373.7 mAh g?1@2 A g?2,容量保持率為93.1%)。該工作可以擴展Sb/C復合材料的結構設計和界面調節,為金屬陽極的開發提供理論指導。

Yinger Xiang, et al. Mechanism of Fast Storage of Li/Na in Complex Sb-Based Hybrid System. AFM 2023DOI: 10.1002/adfm.202311478 https://doi.org/10.1002/adfm.20231147810. AFM:對水不敏感的自愈材料:從網絡結構設計到先進的軟電子能夠自發愈合物理損傷并恢復各種功能的聚合物材料越來越受到人們的關注。其中,對水不敏感的自修復材料因其在高濕度環境甚至水下具有可靠的自修復和穩定的機械性能而成為研究熱點。近日,南京理工大學Fu JiaJun、Xu JianHua介紹了基于各種獨特鏈的水不敏感自修復聚合物設計的最新進展。1) 作者討論了它們的優點和局限性,還強調了一系列典型的動態交互,這些交互用于實現水下環境中的自主自我修復。除了這些基本設計之外,作者還系統討論了利用水不敏感自修復材料的最新合成進展來發展軟電子應用的各種機遇。
2) 最后,作者強調了水不敏感自修復材料未來發展的重大挑戰和剩余機遇。該綜述旨在促進可治愈材料領域的進一步創新,并將其與動態化學和軟電子相結合。

Hai Yao, et al. Water-Insensitive Self-Healing Materials: From Network Structure Design to Advanced Soft Electronics. AFM 2023DOI: 10.1002/adfm.202307455https://doi.org/10.1002/adfm.202307455