1. Nature Commun.：用于糖尿病傷口愈合的點擊化學介導的全肽細胞打印水凝膠平臺高糖誘導的血管內皮損傷是糖尿病傷口不愈合的主要病理因素。為了中斷這一病理過程，南京大學Jianan Ren，Xiuwen Wu，南京工業大學Bo Chi設計了一種全肽可打印水凝膠平臺，該平臺基于硫醇化γ-聚谷氨酸、甲基丙烯酸縮水甘油酯綴合的γ-聚谷氨酸和硫醇化精氨酸甘氨酸-天冬氨酸序列的高效且精確的一步點擊化學。1）利用該平臺打印血管內皮生長因子165過表達的人臍靜脈內皮細胞，從而制造出具有高細胞活力和精確的細胞空間分布控制的活材料。2）這種充滿細胞的水凝膠平臺基于不減弱的血管內皮生長因子165釋放加速大鼠糖尿病傷口愈合，促進血管生成并減輕血管內皮線粒體損傷，從而減少組織缺氧、下調炎癥并促進細胞外基質重塑。總之，這項研究為制造組織友好、高效、準確的 3D 打印全肽水凝膠平臺提供了一種有前景的策略，用于細胞輸送和自我更新生長因子治療。
Huang, J., Yang, R., Jiao, J. et al. A click chemistry-mediated all-peptide cell printing hydrogel platform for diabetic wound healing. Nat Commun 14, 7856 (2023).https://doi.org/10.1038/s41467-023-43364-22. Nature Commun.：通過環境透射電子顯微鏡對固體氧化物燃料電池進行Operando分析將能量轉換裝置的微觀結構與其性能相關聯通常是一項復雜的工作，特別是在固體氧化物燃料電池研究中。固體氧化物燃料電池結合了多種材料和界面，由于高工作溫度和反應性氣氛，這些材料和界面會隨著時間的推移而演變。近日，洛桑聯邦理工學院Q. Jeangros ，南洋理工大學M. Duchamp證明了Operando環境透射電子顯微鏡可以識別此類設備中的結構-性能聯系。 1）通過將陰極-電解質-陽極電池與單室配置中的加熱和偏置微機電系統接觸，可以發現環境條件（氧分壓和氫分壓、溫度）、電池開路電壓和燃料電池微觀結構的演變，直至原子尺度。這些結果為了解陽極氧化態及其形態對電池電性能的影響提供了重要的見解。
Jeangros, Q., Bugnet, M., Epicier, T. et al. Operando analysis of a solid oxide fuel cell by environmental transmission electron microscopy. Nat Commun 14, 7959 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-43683-4https://doi.org/10.1038/s41467-023-43683-4 3. Nature Commun.：質子陶瓷中燒結引起的陽離子位移及其抑制方法具有高效率和低排放的質子陶瓷燃料電池作為下一代可持續能源系統具有巨大的潛力。然而，由于膜燒結不良，質子陶瓷電解質的實用質子電導率仍不能令人滿意。在這里，中國科學院上海應用物理研究所Linjuan Zhang，Jian-Qiang Wang，科廷大學邵宗平教授發現 Y3+ 的動態位移會對基準質子電解質 BaZr0.1Ce0.7Y0.1Yb0.1O3?δ 的高溫膜燒結產生不利影響，降低其電導率和穩定性。1）通過引入熔鹽方法，在降低的合成溫度下實現了Y3+預摻雜到A位，從而抑制了其在高溫燒結過程中的進一步位移，從而增強了膜的致密性，提高了電導率和穩定性。2）陽極支撐的單電池在 600 °C 時表現出 663 mW cm?2 的功率密度，并具有超過 2000 小時的長期穩定性，性能下降可以忽略不計。這項研究揭示了質子膜燒結，同時為質子陶瓷燃料電池的開發提供了替代策略。
Liu, Z., Song, Y., Xiong, X. et al. Sintering-induced cation displacement in protonic ceramics and way for its suppression. Nat Commun 14, 7984 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-43725-xhttps://doi.org/10.1038/s41467-023-43725-x4. JACS：過渡金屬氧化物中陽離子插層的高通量和穩定性：通過增強π供體釋放Mnt2g軌道的潛力過渡金屬氧化物（TMO）經常面臨與低電子電導率和陽離子插層循環穩定性不佳相關的挑戰。在這項工作中，北京化工大學Yi-Ming Yan，Zhiyu Yang，新南威爾士大學Jiangzhou Xie通過探索一種創新策略來解決這些問題：利用增強的 π 捐贈來激活 t2g 軌道，從而增強 TMO 的電子/離子電導率和結構穩定性。 1）研究人員設計了摻鎳層狀二氧化錳（Ni?MnO2），其特點是獨特的 Ni?O?Mn 橋接結構。2）值得注意的是，Ni?MnO2 呈現出令人印象深刻的 317 F g?1 電容，并表現出強大的循環穩定性，即使在 20,000 次循環后仍保持其原始容量的 81.58%。3）機理研究表明，Ni?O?Mn構型的結合激發了增強的π供體效應，這有利于涉及O 2p和Mn的t2g軌道的π型軌道雜化，從而加速電荷轉移動力學并激活氧化還原t2g軌道的容量。此外，從Ni到Mn的t2g軌道的電荷重新分布有效地提升了Mn的低能軌道能級，從而減輕了不良的Jahn-Teller畸變。這導致 π* 反鍵軌道的電子占據隨后減少，從而促進結構穩定性的整體增強。研究結果為通過從分子軌道角度激活TM中心的低軌道來開發快速穩定的插層儲能電極材料的創新范例鋪平了道路。
Shuyun Yao, et al, High Flux and Stability of Cationic Intercalation in Transition-Metal Oxides: Unleashing the Potential of Mn t2g Orbital via Enhanced π?Donation, J. Am. Chem. Soc., 2023DOI: 10.1021/jacs.3c08264https://doi.org/10.1021/jacs.3c082645. JACS：界面水對甲酸在銅(111)上去質子化的促進作用水在各種多相催化反應中發揮著至關重要的作用，但水如何參與這些化學過程的原子尺度表征仍然是一個重大挑戰。在這里，南方科技大學Qing Guo，北京理工大學Duanyun Cao，北京大學Jing Guo使用組合掃描隧道顯微鏡和基于 qPlus 的非接觸原子力顯微鏡直接可視化界面水在金屬表面甲酸 (FA) 去質子化中的促進作用。1）研究發現當 FA 在 Cu(111) 表面與水共吸附時會解離，導致水合氫離子和甲酸根離子的形成。有趣的是，大多數水合質子和甲酸根離子在 Cu(111) 上表現出相分離行為，其中 Eigen 和 Zundel 陽離子組裝成單層六方氫鍵（H 鍵合）網絡，并且雙齒甲酸根離子被溶劑化水并聚集成一維鏈或二維氫鍵網絡。這種相分離行為對于防止質子從水合氫轉移回甲酸鹽以及 FA 的重組至關重要。2）密度泛函理論計算表明，水的參與顯著降低了FA在Cu(111)上的去質子化勢壘，其中水通過Grotthuss質子轉移機制催化FA的分解。此外，由于與銅基材的相互作用增強，水合氫離子和二齒甲酸離子的單獨溶劑化在能量上是優選的。 3）程序升溫脫附實驗進一步證實了水對FA去質子化的促進作用，表明當水和FA共吸附在Cu(111)上時，H2脫附峰的強度顯著增加，FA的脫附下降表面。
Pu Yang, et al, Visualizing the Promoting Role of Interfacial Water in the Deprotonation of Formic Acid on Cu(111), J. Am. Chem. Soc., 2023DOI: 10.1021/jacs.3c07726https://doi.org/10.1021/jacs.3c077266. JACS：膠體碳環的高產率合成及其在Li?O2電池自立電極中的應用在多孔電極中使用碳材料具有令人印象深刻的優勢。然而，精確定制碳電極的多級孔隙結構仍然是一個尚未解決的挑戰。在這里，中科院化學所Rui Wen，Bing Liu報告了一種高效的位點選擇性生長策略，通過模板化斑狀液滴來合成膠體碳環。1）碳環用于直接制造鋰氧電池（LOB）具有分級孔的自支撐多孔電極。原位原子力顯微鏡顯示，在放電過程中，放電產物在碳環上密集成核和生長，表明此類環是LOB中非常有潛力的電極材料。2）空心碳環電極（HCRE）具有由環隨機堆積形成的微米級通道和由壁上納米級孔連接的環形空腔組成的納米通道。兩個通道都有助于離子傳輸和氣體擴散，但放電產物的存儲主要集中在微米級通道中，從而導致LOB具有高放電容量（20 658 mAh/g）。研究工作為構建分層多孔電極用于電催化和電化學儲能應用開辟了一條新方法。
Shang Shi, et al, High-Yield Synthesis of Colloidal Carbon Rings and Their Applications in Self-Standing Electrodes of Li?O2 Batteries, J. Am. Chem. Soc., 2023DOI: 10.1021/jacs.3c09716https://doi.org/10.1021/jacs.3c09716經典的Au(I)/Au(III)氧化還原對化學僅限于構建CC和CX鍵，因此，探索金氧化還原偶聯的基元反應對于豐富其有機金屬特性具有重要意義。在此，南京大學Jin Xie報告了第一個可見光介導的、無外部氧化劑的 Au(I)/ Au(III) 氧化還原對，使用市售的 Mn2(CO)10 生成用于雙金屬氧化還原偶聯的 Mn?Au(III)?Mn 中間體。1）研究人員在溫和的反應條件下，很容易構建各種結構多樣的異雙核和多核 L?Au(I)?Mn?L' 配合物（19 個例子，產率高達 >99%）。2）機理研究和 DFT 計算支持 ? Mn(CO)5 向金的自由基氧化加成以及高活性 Mn?Au(III)?Mn 物種的雙金屬還原消除機制，代表著金化學中基元反應邁出了重要一步研究。3）此外，所得的Au?Mn配合物表現出獨特的催化活性，硝基芳烴的發散還原偶聯可以很容易地以中等至良好的產率生成偶氮苯、偶氮苯和亞肼基苯。
Siyu Xia, et al, Gold?Manganese Bimetallic Redox Coupling with Light, J. Am. Chem. Soc., 2023 DOI: 10.1021/jacs.3c08796https://doi.org/10.1021/jacs.3c087968. JACS：MoO3/Ni(OH)2 的直接電催化甲醇氧化：利用相鄰 Mo 和 Ni 的協同效應鎳基材料作為甲醇氧化反應（MOR）催化劑已被廣泛研究。NiOOH 的形成及其還原為 Ni(OH)2 通常被認為是甲醇氧化的重要步驟。然而，在這種間接途徑中，質子耦合電子轉移的效率從根本上受到從 Ni(OH)2 到 NiOOH 來回轉變速率的限制。在此，廣東省科學院分析研究所Fuxian Wang展示了 MoO3/Ni(OH)2 上的直接 MOR 途徑，而不形成 NiOOH 介體。1）MoO3/Ni(OH)2 在 1.52 V vs. RHE 下表現出 1000 mA cm?2 的基準電催化 MOR 電流密度，具有接近 100% 的法拉第效率，優于所有最先進的 MOR 電催化劑。2）原位拉曼光譜證實，MoO3/Ni(OH)2 上的電催化 MOR 過程中不會形成 NiOOH。密度泛函理論計算表明，MoO3/Ni(OH)2 中的 Ni2+ 作為甲醇吸附位點，而摻雜的 Mo6+ 在捕獲去質子化的 H· 方面發揮著關鍵作用。受益于Mo?Ni的協同效應，CH2O*→CHO*+H*過程的能壘顯著降低，避免了NiOOH的形成并導致直接MOR。研究揭示了一種不依賴于 NiOOH 形成的直接電化學 MOR 途徑，并提供了一種調節 MOR 中間過程勢壘的簡便策略。
Hui Cheng, et al, Direct Electrocatalytic Methanol Oxidation on MoO3/Ni(OH)2: Exploiting Synergetic Effect of Adjacent Mo and Ni, J. Am. Chem. Soc., 2023https://doi.org/10.1021/jacs.3c093999. JACS：可逆地調整原子催化劑的構型可實現高效的氧電還原具有 M?N?C 部分的單原子催化劑 (SAC) 作為氧還原反應 (ORR) 的有效電催化劑而受到廣泛關注。然而，在應用 ORR 電位下，衍生框架誘導的 SAC 動態 MN 配置的作用仍然知之甚少。在此，臺灣大學Jiali Wang，Hao Ming Chen使用多種操作技術進行了全面的研究，通過將原子 Cu 錨定在 g-C3N4 和沸石咪唑酯框架 (ZIF) 基底上，評估 Cu SAC 在各種微結構界面 (MSI) 法規下的動態配置。1）g-C3N4 負載的 Cu SAC 表現出對稱的 Cu?N 構型，其特征是在操作條件下具有可逆適應性，這導致其優異的 ORR 催化活性。相比之下，ZIF衍生的Cu SAC中的Cu?N構型在ORR過程中經歷不可逆的結構變化，其中拉長的Cu?N對在ORR過程中不穩定并斷裂，充當與ORR的競爭反應，并導致高過電勢要求。2）至關重要的是，原位時間分辨 X 射線吸收光譜 (TR-XAS) 和拉曼結果明確揭示了原子 Cu 錨定的 g-C3N4 中局部 Cu?N 構型的可逆適應特性，而這一特性在許多文獻中都被忽視了。所有研究結果都為了解原子電催化劑在目標反應過程中的電勢驅動特性提供了有價值的見解，并為研究原子電催化劑及其相應的催化行為提供了系統的方法。
Hui-Ying Tan, et al, Reversibly Adapting Configuration in Atomic Catalysts Enables Efficient Oxygen Electroreduction, J. Am. Chem. Soc., 2023DOI: 10.1021/jacs.3c10707https://doi.org/10.1021/jacs.3c10707 10. EES：用于高性能穩定堿性電池的有機吩嗪陽極的羥基堿性水性電池以其高電壓、低成本和高安全性受到人們的廣泛研究。然而，堿性電解質中的金屬陽極通常具有較差的穩定性和嚴重的副反應。有機物是解決這些問題的有效替代品，香港城市大學支春義開發了一組有機吩嗪衍生物，包括吩嗪（PZ）、2-羥基吩嗪（PZ-OH）和1,2-二羥基吩津（PZ-2OH），并將其作為堿性電池的陽極材料。1) 引入羥基可以使氧化還原電位降低0.4V，分子內氫鍵形成的快速離子傳輸通道可以顯著改善氧化還原動力學。優化后的PZ-2OH‖Ni（OH）2電池具有208 mA h g?1的高容量、247 W h kg?1的高能量密度和高達9000次循環的超穩定循環性能。2) 此外，作者還展示了一種堿性PZ-2OH空氣電池，進一步證明了PZ-2OH在堿性條件下的適用性。該工作不僅探索了羥基取代基對電化學電勢和反應動力學的影響，而且還實現了穩定的堿性電池陽極。
Huilin Cui, et al. Tailoring hydroxyl groups of organic phenazine anodes for high-performance and stable alkaline batteries. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE01212C
11. AM：靶向心臟的納米酶可阻斷心肌梗死中的無炎癥自由基循環
心肌梗死(MI)后的嚴重系統性炎癥是導致患者死亡的主要原因。MI誘導的炎癥可觸發自由基的產生，使得心臟病變的炎癥增加(即無炎癥的自由基循環)，進而造成心力衰竭和患者死亡。由于現有的抗炎藥物的抗炎作用較弱且不易在心臟部位積累，因此其療效也較為有限。有鑒于此，上海交通大學楊宇研究員、吳連明教授和蘇州大學劉莊教授通過將Fe3+和抗炎藥物姜黃素(Cur)進行配位，并進一步修飾單寧酸(TA)，構建了一種新型的Fe-Cur@TA納米酶，以用于對MI進行靶向治療。 1）研究發現，該Fe-Cur@TA納米酶可通過減少免疫細胞浸潤、促進巨噬細胞向M2表型極化、抑制炎癥細胞因子分泌和阻斷炎癥自由基循環等過程表現出優異的自由基清除和抗炎特性。2）此外，由于TA對心臟組織具有高親和力，因此Fe-Cur@TA能夠表現出比Fe-Cur高10倍的心臟保留和攝取。在小鼠和臨床前比格犬MI模型中，Fe-Cur@TA納米酶能夠有效地維持心臟功能，并減少瘢痕面積，由此表明其在心血管疾病治療的臨床轉化方面具有很好的應用潛力。
Xueliang Liu. et al. A Cardiac-Targeted Nanozyme Interrupts the Inflammation-Free Radical Cycle in Myocardial Infarction. Advanced Materials. 2023DOI: 10.1002/adma.202308477https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.20230847712. AEM：基于六氰高鐵酸鈷和鋁金屬的水性可充電鋁離子電池與其他水性電池一樣，水性可充電鋁離子電池（ARAIB）因其高安全性和低成本而備受關注。然而，ARAIB的低能量密度限制了其廣泛應用。近日，南京工業大學吳宇平、Lijun Fu、金山大學Kenneth I. Ozoemena報道了基于六氰高鐵酸鈷和鋁金屬的水性可充電鋁離子電池。 1) 為了解決這一問題，除了選擇Al金屬作為負極之外，還需要選擇合適的正極材料。作者使用具有優異的倍率和循環性能的立方相六氰基高鐵酸鈷（CoHCF）作為正極材料。2) 由于在飽和AlCl3溶液中高電勢下Cl?/Cl0反應的可逆催化作用，它具有高達103.5 mAh g?1的高容量特性。通過與鋁金屬作為負極相結合，作者構建了平均放電電壓為1.56 V、能量密度為155 Wh kg?1的ARAIB，并表現出優異的循環和倍率性能。
Xinhai Yuan, et al. An Aqueous Rechargeable Al-Ion Battery Based on Cobalt Hexacyanoferrate and Al Metal. Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202302712 https://doi.org/10.1002/aenm.202302712
