1. Nature Commun.：具有多模態能量耗散和高相對拉伸性的高拉伸聚合物半導體薄膜隨著軟電子技術的發展，可拉伸聚合物半導體（PSC）取得了巨大進步。但同時實現高載流子遷移率和拉伸性仍然是一個挑戰。在此，斯坦福大學鮑哲南，美國紐約州康寧市康寧公司Mingqian He報道了具有高拉伸性的可拉伸 PSC 薄膜（<100 nm 厚）往往表現出多模態能量耗散機制，并且具有較大的相對拉伸性（rS），該相對拉伸性由熵能量耗散與應變下的焓能耗散。1）在應變釋放后，它們有效地恢復了原始的分子排序以及電性能。2）模型聚合物 (P4) 的最高 rS 值在 100% 雙軸應變下表現出平均載流子遷移率為 0.2 cm2 V?1 s?1，而具有低 rS 值的 PSC 在應變下表現出不可逆的形態變化和電性能快速退化。這些結果表明 rS 可以用作比較可拉伸 PSC 薄膜的可靠性和可逆性的參數。
Wu, HC., Nikzad, S., Zhu, C. et al. Highly stretchable polymer semiconductor thin films with multi-modal energy dissipation and high relative stretchability. Nat Commun 14, 8382 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-44099-whttps://doi.org/10.1038/s41467-023-44099-w2. Nature Commun.：快速、規?；a用于超薄調溫衣服的交聯聚酰亞胺氣凝膠纖維聚酰亞胺氣凝膠纖維有望成為智能熱管理織物，但由于凝膠動力學緩慢和主鏈強度較弱，其可擴展生產面臨挑戰。近日，東華大學劉天西教授，Wei Fan開發了一種策略，通過紫外增強動態凝膠策略，通過濕紡和常壓干燥來快速、可擴展地制造交聯聚酰亞胺（CPI）氣凝膠纖維。 1）這種策略使得光敏聚酰亞胺能夠快速溶膠-凝膠轉變，產生強交聯的凝膠骨架，有效地保持纖維形狀和多孔納米結構。2）具有高比模量（390.9 kN·m·kg?1）的CPI氣凝膠纖維（長度數百米）的連續生產可以在7小時內實現，比以前的方法（>48小時）更加高效。3）此外，CPI氣凝膠織物表現出與羽絨幾乎相同的保暖性能，但厚度約為羽絨的1/8。因此，該策略為快速、可擴展地制造用于個人熱管理的超薄織物開辟了廣闊的前景。
Xue, T., Zhu, C., Yu, D. et al. Fast and scalable production of crosslinked polyimide aerogel fibers for ultrathin thermoregulating clothes. Nat Commun 14, 8378 (2023). DOI：10.1038/s41467-023-43663-8https://doi.org/10.1038/s41467-023-43663-83. Nature Commun.：通過空位介導的晶胞擾動大幅提高陶瓷的機械性能剪裁空位是提高陶瓷力學性能的一種可行方法。然而，高度集中的空位通常會影響強度(或硬度)。在這項工作中，奧地利科學院Zaoli Zhang通過利用超晶格（SL）結構，我們通過高度結構性的模板效應穩定了具有高濃度（高達~50%）無序陰離子空位（縮寫“vac”）的亞穩態立方（fcc）WNx。1）穩定且完美晶格匹配的 TiN 面心立方相（基本上產生零晶格失配，從而最大限度地減少界面效應）。由于 WNx (x = 0.5) 中存在大量空位，SL 層表現出嚴重的局部變形。微懸臂梁實驗證實這種陶瓷具有高強度（~9 GPa）和彎曲應變（~2.8%）。2）采用球面像差 (Cs) 校正透射電子顯微鏡 (TEM) 和原子尺度模擬，研究人員證明了 WNx 的機械響應由晶胞擾動主導（這意味著在變形過程中會發生進一步的晶胞扭曲），它充當變形載體，同時防止高應力集中。3）具有超高濃度（~50%）無序空位的WNx的機械性能增強可歸因于晶胞擾動吸收變形能、N空位的存在增加了每個晶胞的價電子濃度以及晶胞的影響。阻礙位錯成核的畸變。
Chen, Z., Huang, Y., Koutná, N. et al. Large mechanical properties enhancement in ceramics through vacancy-mediated unit cell disturbance. Nat Commun 14, 8387 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-44060-xhttps://doi.org/10.1038/s41467-023-44060-x
4. Nat Commun：基于硫靛光電開關的可見光誘導軟物質材料特性切換
硫靛是可見光響應光開關，對其反式和順式異構體之間的構象變化具有出色的空間控制。然而，它們在所有常規有機溶劑和聚合物中的溶解度有限，阻礙了它們在軟物質材料中的應用。在此，昆士蘭科技大學Christopher Barner-Kowollik，Vinh X. Truong，新加坡科學技術研究局Loh Xian Jun引入了一種將硫靛藍單元共價插入聚合物主鏈的策略，使硫靛藍能夠在交聯的聚合水凝膠中發揮作用。1）研究人員通過開發一種硫靛雙甲基丙烯酸酯連接基來克服它們的溶解度問題，該連接基能夠進行自由基引發的硫醇-烯反應以進行逐步增長聚合，生成含靛藍的聚合物。2）通過構建其在寬范圍單色波長下的轉換效率的詳細光化學作用圖，闡明了硫靛可逆反式/順式異構化的最佳波長。至關重要的是，含靛藍聚合物在有機溶劑和水中表現出材料光學和物理性質的顯著光轉換。3）此外，交聯結構內硫靛藍的光開關能夠實現可見光誘導的水凝膠剛度調節。含硫靛藍的水凝膠和光開關過程對細胞無毒，從而為軟物質材料和生物學相關研究的高級應用提供了機會。
Walden, S.L., Nguyen, P.H.D., Li, HK. et al. Visible light-induced switching of soft matter materials properties based on thioindigo photoswitches. Nat Commun 14, 8298 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-44128-8https://doi.org/10.1038/s41467-023-44128-85. Nature Commun.：揭示塊體再結晶鉬的室溫超塑性體心立方難熔金屬材料表現出優異的高溫強度，但由于再結晶引起的微量元素在晶界（GB）處富集，常常會發生脆性沿晶斷裂。在這里，林姆集團有限公司Zenglin Zhou，浙江大學Jiangwei Wang，南京理工大學Gang Sha報道了一種完全再結晶的具有室溫超塑性的純鉬(Mo)材料，它是通過粉末冶金、Y型熱軋和退火法制備的。1）通過在晶界上設計超低的氧濃度，可以在很大程度上消除鉬固有的晶界脆性，這與高比例的軟織構和低角度晶界相結合，使得有序位錯網絡的顯著發展和位錯在低角晶界上的有效傳輸。2）這些因素的協同作用極大地抑制了Mo的脆性沿晶斷裂，使其在RT時的變形能力提高了108.7%。因此，這些發現應該對制造更多種類的難熔金屬和合金以適應苛刻的應用具有普遍意義。
Chen, W., Li, X., Jin, S. et al. Revealing the room temperature superplasticity in bulk recrystallized molybdenum. Nat Commun 14, 8336 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-44056-7https://doi.org/10.1038/s41467-023-44056-76. Nature Commun.：晶面相關的表面轉變決定了鎳酸鑭中的析氧反應活性電催化劑是向可持續能源技術和化學工藝過渡的基石。操作條件下的表面轉變決定了活性和穩定性。然而，表面結構和轉變對暴露晶面的依賴性仍然難以捉摸，阻礙了合理的催化劑設計。近日，杜伊斯堡-埃森大學Rossitza Pentcheva，特溫特大學Christoph Baeumer使用電化學測量、X 射線光譜和哈伯德 U 項的密度泛函理論計算，研究了用于水氧化的 LaNiO3?δ 電催化劑的 (001)、(110) 和 (111) 面。 1）研究人員發現 (111) 過電勢比其他面低約 30?60 mV。雖然所有三個方向都可能發生表面轉變為類似羥基氧化物的 NiOO(H)，但 (111) 的情況更為明顯。2）(001) 和 (110) 的轉化層與底層鈣鈦礦的結構不匹配影響反應過程中 Ni2+ 和 Ni3+ 與 Ni4+ 位點的比例，從而影響反應中間體的結合能，從而導致轉化層具有不同的催化活性方面。
Füngerlings, A., Wohlgemuth, M., Antipin, D. et al. Crystal-facet-dependent surface transformation dictates the oxygen evolution reaction activity in lanthanum nickelate. Nat Commun 14, 8284 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-43901-zhttps://doi.org/10.1038/s41467-023-43901-z7. Nature Commun.：利用原位表面增強紅外吸收光譜闡明銅單原子催化劑的結構-穩定性關系 了解催化劑的結構與穩定性關系對于開發高性能電催化裝置至關重要。在此，華中科技大學Xuan Yang，華東理工大學Bowei Zhang利用操作衰減全反射表面增強紅外吸收光譜（ATR-SEIRAS）來定量監測CO2（CO2RR）電化學還原過程中Cu單原子催化劑（SAC）的演變。1）研究人員發現，Cu SAC 在 CO2RR 過程中通過重建過程轉化為 2 nm Cu 納米粒子。2）由于配位差異，Cu SAC 的演化速率高度依賴于催化劑的底物。密度泛函理論計算表明，Cu SAC 的穩定性高度依賴于它們的形成能，可以通過控制 Cu 位點和基底之間的親和力來控制形成能。這項工作強調了使用操作 ATR-SEIRAS 來實現對長期應用的結構穩定性關系的機械理解。
Zhang, L., Yang, X., Yuan, Q. et al. Elucidating the structure-stability relationship of Cu single-atom catalysts using operando surface-enhanced infrared absorption spectroscopy. Nat Commun 14, 8311 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-44078-1https://doi.org/10.1038/s41467-023-44078-18. Nature Commun.：通過分子電荷工程打破碳酸亞乙酯的溶劑化優勢，實現更低溫度的電池低溫嚴重損害鋰離子電池的性能，鋰離子電池需要具有寬流動性范圍、促進離子擴散和較低去溶劑化能量的強大電解質。關鍵在于在內部建立Li+和溶劑分子之間的溫和相互作用，這在商用碳酸乙烯酯電解質中很難實現。在這里，湖南大學Jilei Liu通過低ε溶劑主導的配位來定制溶劑化結構，并通過羰基氧的電負性調節來解鎖碳酸亞乙酯。1）改性電解質在-90 ℃下表現出高離子電導率（1.46 mS·cm?1），并在-110 ℃下保持液態。因此，4.5 V 石墨基軟包電池在 -10 °C 下經過 200 次循環后可實現約 98% 的容量，且無鋰枝晶。2）這些電池在?70 °C 下還保留了約60% 的室溫放電容量，并且在25 °C 下完全充電后甚至在約?100 °C 下仍奇跡般地保留了放電功能。這種通過分子電荷工程破壞碳酸乙烯酯溶劑化優勢的策略，為先進電解質設計開辟了新途徑。
Chen, Y., He, Q., Zhao, Y. et al. Breaking solvation dominance of ethylene carbonate via molecular charge engineering enables lower temperature battery. Nat Commun 14, 8326 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-43163-9https://doi.org/10.1038/s41467-023-43163-99. Science Advances：具有超高應變誘導結晶的彈性體應變誘導結晶(SIC)普遍增強、增韌并實現彈性體的彈性熱效應。然而，在普通彈性體(如天然橡膠)中，機械拉伸引起的結晶度通常低于20%，可伸長性平臺是由于捕獲纏結造成的。近日，麻省理工學院Xuanhe Zhao，杜克大學Michael Rubinstein報道了一類由末端連接然后脫脹的星形聚合物形成的彈性體，具有低缺陷和無捕獲糾纏，可實現高達50%的應變誘導結晶度。 1）脫水端聯型星形彈性體(DeLSE)可達到12.4至33.3的超高伸長率，超出了普通彈性體的飽和極限。2）在保持低滯后的同時，DLSE還表現出4.2kJ~4.5kJ m?2的高斷裂能。增強的碳化硅和延伸性協同促進了高的彈熱效應，絕熱溫度變化為9.3 °C。
Chase M. Hartquist, et al, An elastomer with ultrahigh strain-induced crystallization, Sci. Adv. 9 (50), eadj0411.DOI: 10.1126/sciadv.adj0411https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adj041110. Science Advances：具有鎖定和可拆卸模塊的模塊化微型機器人，用于膽管中的靶向細胞輸送磁性微型機器人有望在基于細胞的微創治療中帶來好處。然而，它們通常會不可避免地在磁性響應性和生物醫學功能之間做出妥協。在此，香港中文大學Li Zhang，Kai Fung Chan，哈工大（深圳）Dongdong Jin報道了一種由磁力驅動(MA)模塊和細胞支架(CS)模塊組成的模塊化微機器人。 1）采用三維打印技術制備了具有較強磁性和pH響應變形能力的MA組件和具有細胞加載釋放能力的CS組件。2）隨后，通過設計軸孔結構和定制模塊的相對尺寸來進行模塊組裝，從而在不影響蜂窩功能的情況下實現復雜環境中的磁性導航。3）在目標病變處實現按需拆解，以便于CS模塊的交付和MA模塊的回收。此外，在活體兔膽管中驗證了所提出的系統的可行性。因此，這項工作提出了一種基于模塊化設計的策略，使多功能微型機器人的制造成為可能，并刺激它們在未來基于細胞的治療中的發展。
Lin Su, et al, Modularized microrobot with lock-and-detachable modules for targeted cell delivery in bile duct, Sci. Adv. 9 (50), eadj0883. DOI: 10.1126/sciadv.adj0883https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adj0883
11. Science Advances：用于可穿戴太陽能熱電發電的 NIR-II 電荷轉移共晶的可拉伸光熱膜
將陽光轉化為具有成本效益的電力為自供電可穿戴應用提供了誘人的前景。具有廣泛吸收能力的光熱材料對于實現太陽光的光學和熱集中以提高可穿戴太陽能熱電發電機（STEG）的高效輸出電力至關重要。在這里，蘇州大學Zuo-Shan Wang，Ke-Qin Zhang，Ming-Peng Zhuo，Liang-Sheng Liao合成了一種從紫外光到第二近紅外區(200~1950納米)吸收平坦、光熱轉換效率高達80.5%的有機電荷轉移(CT)共晶，并通過靜電紡絲技術將其引入到聚氨酯中，獲得了大面積的納米纖維膜。1）這些膜在應變大于80%的情況下表現出較高的PCE，達到73.7%。2）這種薄膜夾著碳納米管基熱電纖維，作為STEGs的可伸縮太陽能吸收器，可以提供顯著增加的溫度梯度，在下午1點處理的最大輸出電壓密度為每平方米23.4伏。這一策略為具有所需電力輸出的可穿戴STEG的熱管理提供了重要的見解。
Yu Dong Zhao, et al, Stretchable photothermal membrane of NIR-II chargetransfer cocrystal for wearable solar thermoelectric power generation, Sci. Adv. 9 (50), eadh8917.DOI: 10.1126/sciadv.adh8917https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adh891712. Science Advances：多磺化共價有機框架作為電化學軟執行器中移動陽離子客體的活性電極主體對于高性能的電化學軟執行器來說，定制可移動陽離子在固體電解質-電極界面上的轉移動力學是至關重要的。一般來說，在外加電場作用下，對于相反的電極表面，驅動性能與電解液中的陽離子和陰離子的親和力成正比。在這里，韓國科學技術院Il-Kwon Oh，Rassoul Tabassian報道了一種電子共軛聚磺化共價有機骨架(PS-COF)，作為嵌入到Nafion膜中的1-乙基-3-甲基咪唑陽離子的共同電解液-電極宿主，以最大化電化學驅動。 1）基于PS-COF的電化學致動器在近零電壓(~0.01V)下表現出顯著的彎曲撓度和先前無法達到的封閉力，其質量是其自身重量的34倍。2）超快階躍響應的上升時間很短，只有1.59秒，沒有背部松弛，在5.0赫茲以下的高頻超低壓驅動顯示了普通電解液-電極宿主良好的應用前景。3）研究人員將所提出的軟執行器作為潛在的工程應用，構建了一種軟流體開關。
Manmatha Mahato, et al, Polysulfonated covalent organic framework as active electrode host for mobile cation guests in electrochemical soft actuator, Sci. Adv. 9 (50), eadk9752.DOI: 10.1126/sciadv.adk9752https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adk9752
