1. Nature Materials：沸石-咪唑骨架玻璃中氣體傳輸通道的精確控制多孔金屬-有機框架可以解決現代社會的許多重要挑戰，如二氧化碳儲存。沸石咪唑骨架（ZIF）可以經歷玻璃化轉變以形成ZIF玻璃；它們將經典玻璃的液體處理與ZIF的氣體分離應用相結合。通過使用毫米大小的ZIF-62單晶和厘米大小的ZIF-32玻璃，耶拿大學Alexander Knebel報道了它們的可擴展性和可加工性。1) 作者通過紅外微成像技術發現，隨著氣體滲透到ZIF晶體和ZIF玻璃中的演變，作者在埃尺度上確定了擴散系數和孔結構的變化。作者通過使用顯微鏡耦合加熱臺在不同長度尺度上原位觀察材料在熔融和加工過程中的演變，并通過透射電子顯微鏡進行微觀結構分析。2) 作者通過玻璃體積和密度的變化進一步跟蹤玻璃加工過程中的孔隙坍塌，并利用質譜法研究了晶體到玻璃的轉變和熱處理能力。ZIF玻璃中孔徑的可控調節可以使液體可加工ZIF玻璃膜應用于氣體分離。
Oksana Smirnova, et al. Precise control over gas-transporting channels in zeolitic imidazolate framework glasses. Nature Materials 2023DOI: 10.1038/s41563-023-01738-3https://doi.org/10.1038/s41563-023-01738-32. Chem. Soc. Rev.：利用合成生物學設計電活性微生物的細胞外電子轉移途徑用于能源和化學品生產化石燃料的過度消費導致大量二氧化碳排放，從而導致氣候惡化和環境污染。生物電化學系統（BES）利用電活性微生物（EAMs）在電極上的氧化還原反應，實現生物催化和電催化的有效結合，為生物修復、CO2固定以及能源和化學品生產提供了一種綠色可持續的替代方法。近日，天津大學Li Feng、Song Hao對利用合成生物學設計電活性微生物的細胞外電子轉移途徑進行了綜述研究。 1) 作者回顧了過去十年中開發的用于工程EAMs的合成生物學策略，以提高細胞-電極界面的EET速率，從而促進電能和增值化學品的生產，其中包括在基因操作和編輯工具方面的進展，以實現EAMs的基因表達和敲除的有效調節。合成生物工程策略，以提高外電原到用于電力生產的陽極和用于化學品生產的陽極電發酵（AEF）的向外EET，包括（i）拓寬和加強底物利用，（ii）增加細胞內可釋放還原當量，（iii）優化c型細胞色素（c-Cyts）的表達和成熟，（iv）增強導電納米線的生物合成和修飾，（v）促進電子穿梭的生物合成、分泌和固定，（vi）設計全局調節因子以提高EET速率，（vii）促進生物膜的形成，以及（viii）構建細胞-材料雜化體。2) 此外，向內EET的機制、CO2固定途徑以及改善電營養細胞的向內EET以減少CO2和產生化學物質的工程策略，包括（i）編程電營養菌的代謝途徑，（ii）重新布線生物電路以增強向內EET，以及（iii）通過細胞-材料雜化構建微生物（光）電合成。最后，作者對EET開發高效BES用于可持續能源和化學品生產的未來挑戰和機遇進行了展望。
Junqi Zhang, et al. Engineering extracellular electron transfer pathways of electroactive microorganisms by synthetic biology for energy and chemicals production. Chem. Soc. Rev. 2023https://doi.org/10.1039/D3CS00537B3. Nature Commun.：3D 打印自愈個性化肝臟模型，用于手術訓練和術前規劃3D打印可以生成直觀、精確和個性化的解剖模型，為精確醫學提供寶貴的支持，特別是在手術培訓和術前規劃等領域。然而，傳統的3D打印模型往往比人體器官僵硬得多，不能進行重復切除，這嚴重限制了它們的臨床價值。在這里，浙江大學Jingjun Wu，浙江省腫瘤醫院Yuhua Zhang報道了基于物理交聯的具有肝樣柔軟的自愈彈性體的個性化肝臟模型的立體平版3D打印。 1）由于打印時間短，可以在增強CT檢查后立即制作高度個性化的模型。利用高效的自我修復性能，這些模型支持通過反復嘗試的方法進行重復切除，以實現最佳跟蹤。2）在初步探索性臨床試驗(NCT06006338)中，共有5名參與者用于術前計劃。初步結果表明，手術切緣達到了負值，避免了重要血管結構的意外損傷。這種肝臟模型的3D打印可以提高肝臟手術的安全性，具有良好的臨床應用價值。
Lu, Y., Chen, X., Han, F. et al. 3D printing of self-healing personalized liver models for surgical training and preoperative planning. Nat Commun 14, 8447 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-44324-6https://doi.org/10.1038/s41467-023-44324-6 4. Nature Commun.：富含無機物但不含 LiF 的界面，用于快速充電和長循環壽命的鋰金屬電池以金屬鋰為負極，以LiNi1-x-yMnxCoyO2為正極的鋰金屬電池是新一代高能電池的代表。這些電池面臨的一個主要挑戰是尋找能夠形成良好中間相的電解液。傳統上，電解液被氟化以生成陰離子衍生的富鋰中間相。然而，它們的離子電導率較低，無法進行快速充電。在這里，布魯克海文國家實驗室Enyuan Hu使用CsNO3作為雙功能添加劑，在兩個電極上形成穩定的中間相。1）這種策略允許使用1，2-二甲氧基乙烷作為單一溶劑，有望實現優異的離子傳輸和快速充電。LiNi1-x-yMnxCoyO2受硝酸鹽衍生物種保護。在鋰金屬方面，大的Cs+與溶劑的相互作用很弱，導致溶劑化鞘中存在陰離子和陰離子衍生的界面。2）令人驚訝的是，界面上的主要成分是銫雙(氟磺酰亞胺)，這是以前沒有報道過的成分。它的存在表明Cs+不僅僅是人們通常認為的靜電屏蔽。由于LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2負載量高(21 mg/cm2)，低N/P比(~2)的電池可以在2C(~8 mA/cm2)下循環，200次循環后容量保持率在80%以上，界面不含LiF，但仍有很高的性能。這些結果表明，需要重新考慮含LiF和Cs的添加劑的作用。
Rahman, M.M., Tan, S., Yang, Y. et al. An inorganic-rich but LiF-free interphase for fast charging and long cycle life lithium metal batteries. Nat Commun 14, 8414 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-44282-zhttps://doi.org/10.1038/s41467-023-44282-z5. Nature Commun.：全聚合物供體：受體混合物中的基態電子轉移使得水不溶性共軛聚合物能夠進行水處理水性導電油墨對于有機電子設備的可持續制造和廣泛采用至關重要。傳統的制備水性導電聚合物的方法包括用親水性側鏈修飾其主鏈或使用表面活性劑來形成和穩定水性納米粒子分散體。然而，這些化學方法并不總是可行的，可能會導致較差的材料/器件性能。在這里，林雪平大學Simone Fabiano證明了給體和受體聚合物之間的基態電子轉移(GSET)允許從水中加工不溶于水的聚合物。 1）這種方法使大分子電荷轉移鹽具有比原始聚合物高10,000倍的電導率，低功函數，以及良好的熱/溶劑穩定性。2）這些水性導電薄膜對實現高性能有機太陽能電池具有技術意義，其效率和穩定性優于傳統的金屬氧化物電子傳輸層，以及具有生物反應激發頻率的有機電化學神經元。研究發現表明，GSET為開發用于有機電子的各種應用的水基導電油墨提供了一條很有前途的途徑。
Liu, T., Heimonen, J., Zhang, Q. et al. Ground-state electron transfer in all-polymer donor:acceptor blends enables aqueous processing of water-insoluble conjugated polymers. Nat Commun 14, 8454 (2023). DOI：10.1038/s41467-023-44153-7https://doi.org/10.1038/s41467-023-44153-76. Nature Commun.：受民間藝術啟發的可變形凝膠前體實現的兩次凝固配置可編輯的堅韌氣凝膠氣凝膠作為著名的輕質多孔納米材料，近幾十年來在各個新興領域引起了廣泛關注，然而，低密度和弱機械性能使其構型編輯能力面臨挑戰。受民間藝術的啟發，中科院蘇州納米所Xuetong Zhang建立了一種高效的兩次凝固（TC）策略來制造由可變形凝膠前體實現的配置可編輯的堅韌氣凝膠。1）作為概念驗證，選擇芳綸納米纖維（ANF）和聚乙烯醇（PVA）作為氣凝膠的主要成分，其中PVA在第一次凝固過程中形成靈活的構型編輯凝膠網絡，ANF形成構型鎖定凝膠網絡在第二次凝固過程中。2） TC策略保證了所得氣凝膠既具有高韌性又具有單獨或同時可行的構型編輯能力。總而言之，通過軟到硬調制所得到的具有特殊構型的堅韌氣凝膠為突破氣凝膠的性能極限和拓展氣凝膠的應用領域提供了良好的機會。
Li, L., Yang, G., Lyu, J. et al. Folk arts-inspired twice-coagulated configuration-editable tough aerogels enabled by transformable gel precursors. Nat Commun 14, 8450 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-44156-4https://doi.org/10.1038/s41467-023-44156-47. Nature Commun.：通過化學連接誘導納米晶體凝固進行無機多孔材料的 3D 微打印三維（3D）微印刷被認為是用于生產微型部件的下一代制造工藝；然而，適用材料范圍狹窄（主要包括聚合物）是限制該方法在功能性無機材料中應用的關鍵問題。在此，韓國科學技術研究院Jin Young Kim，浦項科技大學Jae Sung Son開發了一種通用的微米級 3D 打印方法，用于生產純無機納米晶體基多孔材料。1）該工藝旨在通過立即分散性控制和非溶劑連接浴中的表面連接誘導互連來固化全無機納米晶體，從而創建多支化凝膠網絡。2）該工藝適用于各種無機材料，包括金屬、半導體、磁鐵、氧化物和多種材料，不需要有機粘合劑或立體光刻設備。3）直徑低于 10 μm 的細絲被打印成設計的復雜 3D 微結構，該結構表現出完整的納米晶體功能、高比表面積以及分層多孔結構。該方法為設計功能性無機基多孔材料提供了平臺技術。
Song, M., Kim, Y., Baek, D.S. et al. 3D microprinting of inorganic porous materials by chemical linking-induced solidification of nanocrystals. Nat Commun 14, 8460 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-44145-7https://doi.org/10.1038/s41467-023-44145-78. Nature Commun.：用于可持續廢水處理的無偏壓驅動離子輔助光電化學系統 光電化學（PEC）系統已成為一種基于可再生能源的廢水處理技術，與傳統的電化學處理方法相比，具有可持續的優勢，例如消除對化石燃料或電網的依賴。然而，以前的 PEC 系統經常忽視廢水中存在的離子作為外部施加偏置電壓的替代方案以提高載流子分離效率的潛力。在這里，上海大學 Liang Tang，同濟大學Zhendong Lei報道了一種通過集成電子-離子受體陰極的無偏壓驅動離子輔助光電化學（IAPEC）系統，該系統利用其快速離子-電子耦合能力顯著增強光電陽極處電子和空穴的分離。1）研究證明，普魯士藍類似物（PBA）可以作為穩定且可逆的電子離子受體，為光電子耦合陽離子提供反應位點，從而驅動空穴氧化，在光陽極產生強氧化劑自由基。2）開發的 IAPEC 系統在含氯化物介質的廢水中表現出卓越的降解性能。這表明，除了陽離子（例如 Na+）加速電子轉移速率外，Cl- 離子的存在進一步增強了廢水處理的效率和可持續性。這項工作強調了利用海水中豐富的氯化鈉作為廢水處理的具有成本效益的添加劑的潛力，為使用當地材料進行有效、低碳和可持續的處理過程提供了重要的見解。
Dang, Q., Zhang, W., Liu, J. et al. Bias-free driven ion assisted photoelectrochemical system for sustainable wastewater treatment. Nat Commun 14, 8413 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-44155-5https://doi.org/10.1038/s41467-023-44155-59. Nature Commun.：高溫下卷對板 0.1 秒剪切軋制工藝可實現高度排列的納米圖案剪切滾動工藝是一種很有前途的定向自組裝方法，可以在大面積上經濟有效且直接地生產高質量的亞 10 nm 嵌段共聚物線空間圖案。近日，韓國科學技術院Jeong Gon Son提出了一種高溫（280℃）和快速（~0.1s）剪切軋制工藝，可以在單一工藝中實現高度取向，同時有效防止薄膜分層，可應用于大面積連續工藝。1）通過最大限度地減少聚二甲基硅氧烷墊的粘附力、法向力和極限剪切應變，在高達 280 °C 的溫度下成功進行剪切而不會剝離，在該溫度下鏈遷移率顯著增加。2）該方法可用于各種高χ嵌段共聚物和表面中和過程。它能夠以單向方式創建半節距小至 8 nm 的嵌段共聚物圖案。此外，在3英寸寬的長聚酰亞胺柔性薄膜上成功進行了0.1秒快速剪切滾動，以驗證其在卷對卷工藝中的潛力。
Cho, J., Oh, J., Bang, J. et al. Roll-to-plate 0.1-second shear-rolling process at elevated temperature for highly aligned nanopatterns. Nat Commun 14, 8412 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-43766-2https://doi.org/10.1038/s41467-023-43766-210. Nature Commun.：非化學計量二維過渡金屬二硫屬化物中的可擴展壓電/鐵電 二維材料中的工程壓電/鐵電對于推進最先進的多功能材料的制造具有重要意義。二維過渡金屬二硫屬化物固有的非化學計量傾向為打破反演中心對稱性提供了一種現成的解決方案，從而有助于克服傳統鈣鈦礦氧化物鐵電體中的尺寸效應挑戰。在這里，香港理工大學Shu Ping Lau展示了非化學計量二維過渡金屬二硫屬化物中可擴展且普遍存在的壓電/鐵電性，這些非化學計量二維過渡金屬二硫屬化物在標準化學計量情況下主要呈中心對稱。1）出現的壓電/鐵電特性是由范德華層的滑動和異質層間金屬原子嵌入的弗蘭克爾缺陷引發的層間金屬原子的位移引起的。2）研究人員展示了二維硒化鉻納米發電機和碲化鐵鐵電多級憶阻器作為兩個代表性應用。這種在超薄過渡金屬二硫屬化物中設計壓電/鐵電的創新方法可能提供一種潛在的途徑，將壓電/鐵電與特色二維材料結合起來，以制造多功能材料和獨特的多鐵性材料。
Hu, Y., Rogée, L., Wang, W. et al. Extendable piezo/ferroelectricity in nonstoichiometric 2D transition metal dichalcogenides. Nat Commun 14, 8470 (2023).https://doi.org/10.1038/s41467-023-44298-511. Joule：高能鋰離子電池中電毛細管輔助電極潤濕大、厚、高壓力的電極是高能鋰離子電池（LIBs）所需要的，因為它們有助于降低惰性材料的質量比和成本。然而，這種以能量密度為導向的電極技術給電解質填充和電極潤濕帶來了新的挑戰，這嚴重限制了生產效率和電池性能。近日，清華大學He Xiangming、Wang Li、Song Youzhi提出了通過電毛細管加速電極潤濕的策略。1) 作者首先概述了電極潤濕的基本原理，以及包括傳統表面分析、電化學方法和原位光譜成像技術在內的表征方法。然后仔細回顧了電毛細管的基本原理和電毛細管中涉及的關鍵元素（電極、電解質和電壓）。此外，作者根據Lippmann方程討論了利用電毛細管作用促進電極潤濕的可行性。2) 作者使用商用3.1Ah LiFePO4（LFP）/石墨（Gr）軟包電池成功驗證了電毛細管對促進電池填充的作用。超聲成像表明，受到電毛細管效應的樣品在2小時內完全潤濕，而對照樣品甚至在5小時后仍保持不完全潤濕。該工作通過提供一種加速電池填充的新策略，對高效電池制造具有重要意義。
Hao Cui, et al. Electrocapillary boosting electrode wetting for high-energy lithium-ion batteries. Joule 2023DOI: 10.1016/j.joule.2023.11.012 https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.11.01212. EES：通過界面翻轉帶彎曲和抑制深能級陷阱使倒置鈣鈦礦太陽能電池的效率接近26%倒置PSC在表面和鈣鈦礦/C60界面處的強非輻射復合損失限制了器件的開路電壓（Voc）和填充因子（FF），并阻止了PSC的進一步性能增強。近日，上海交通大學Chen Chao、寧德時代Wu Kai、Meng Ke、Li Yaru使用二碘哌嗪（PDI）作為表面改性劑來抑制表面的深能級缺陷并調節界面處的能帶排列。1) PDI主要以熱力學上易于去質子化的分子形式存在，以防止陽離子之間的去質子反應和表面深層缺陷的形成。此外，PDI部分滲透到C60中以調節界面能帶彎曲，從而促進電子傳輸并阻礙空穴回流。因此，作者在PDI處理的膜中觀察到更均勻的表面接觸電勢差（CPD）和界面處熱載流子的更高提取率。2) 最后，倒置鈣鈦礦太陽能電池顯示出26.15%的功率轉換效率（PCE），25.87%的認證PCE。Voc從1.12 V增加到1.18 V，這得益于其具有高出57 mV的準費米能級分裂（QFLS）。此外，在85°C下老化>500小時和在最大功率點跟蹤1000小時后，倒置鈣鈦礦太陽能電池分別保持了90.4%和94.2%的初始效率。
Yiting Zheng, et al. Towards 26% efficiency in inverted perovskite solar cells via interfacial flipped band bending and suppressed deep-level traps. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE03435F
