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頂刊日?qǐng)?bào)丨譚蔚泓院士、陳忠偉院士、唐本忠院士等成果速遞20231226
納米人 納米人 2023-12-27
1. Nature Reviews Materials:用于仿生電子的有機(jī)混合導(dǎo)體

軟物質(zhì)已被應(yīng)用于許多生物電子和生物傳感領(lǐng)域,以及仿生計(jì)算和神經(jīng)形態(tài)電子。特別是,有機(jī)混合離子-電子導(dǎo)體因其在有機(jī)電化學(xué)晶體管、電化學(xué)記憶以及人工突觸和神經(jīng)元中的有效應(yīng)用而具有良好的特性。近日,埃因霍芬理工大學(xué)Y. van de Burgt德國(guó)馬克斯·普朗克高分子研究所P. Gkoupidenis對(duì)用于仿生電子的有機(jī)混合導(dǎo)體進(jìn)行了綜述研究。
 
本文要點(diǎn):
1) 這些材料是將離子或神經(jīng)遞質(zhì)等化學(xué)信號(hào)轉(zhuǎn)化為電信號(hào)的理想材料,也是準(zhǔn)確控制穩(wěn)定電導(dǎo)狀態(tài)以有效模擬人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)中突觸的理想材料。因?yàn)檫@些混合導(dǎo)體帶有離子電荷,并且具有類似于生物神經(jīng)元網(wǎng)絡(luò)中的信號(hào)傳導(dǎo),所以它們也具有模仿生物尖峰神經(jīng)元的理想特性。

2) 作者對(duì)軟物質(zhì)進(jìn)行了概述,特別是基于有機(jī)混合導(dǎo)體的軟物質(zhì),對(duì)生物啟發(fā)系統(tǒng)的潛力及其可能的應(yīng)用。作者討論了這些材料在低功耗、適形性和可調(diào)諧性應(yīng)用中的潛力,如智能和自適應(yīng)生物傳感器、傳感器和邊緣計(jì)算中的低功耗、智能代理和機(jī)器人。作者全面介紹了基于軟物質(zhì)的仿生和仿生電子技術(shù)將人工智能融入日常生活的潛力。    

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P. Gkoupidenis, et al. Organic mixed conductors for bioinspired electronics. Nature Reviews Materials 2023
DOI: 10.1038/s41578-023-00622-5
https://doi.org/10.1038/s41578-023-00622-5
          

2. Angew:對(duì)分子納米結(jié)構(gòu)進(jìn)行拓?fù)鋯捂淒NA編碼和可編程組裝以用于NIR-II癌癥診療    

分子納米技術(shù)有望為開(kāi)發(fā)具有精確結(jié)構(gòu)和功能的近紅外二區(qū)(NIR-II)診療材料提供新的契機(jī)。然而,由于缺乏通用可行的方法,因此如何實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)仍具有很大的挑戰(zhàn)性。基于核酸化學(xué),湖南大學(xué)譚蔚泓院士和劉艷嵐教授開(kāi)發(fā)了一種人工堿基導(dǎo)向的拓?fù)鋯捂淒NA編碼設(shè)計(jì)策略,該策略能夠一步合成價(jià)態(tài)控制的NIR-II分子納米結(jié)構(gòu),并且能夠通過(guò)對(duì)這些納米結(jié)構(gòu)進(jìn)行空間組裝以調(diào)節(jié)它們?cè)谏到y(tǒng)中的行為。
 
本文要點(diǎn):
1)作為概念驗(yàn)證研究,實(shí)驗(yàn)構(gòu)建了超小的Ag2S量子點(diǎn)和對(duì)pH響應(yīng),尺寸可調(diào)的CuS組裝體,以用于體內(nèi)NIR-II熒光成像和深部腫瘤光熱治療。

2)綜上所述,該研究工作為構(gòu)建功能多樣化的分子納米結(jié)構(gòu)開(kāi)辟了新的途徑,并進(jìn)一步拓展了DNA編碼材料工程的研究和應(yīng)用范圍。

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Zhiqiang Wang. et al. Topological Single-stranded DNA Encoding and Programmable Assembly of Molecular Nanostructures for NIR-II Cancer Theranostics. Angewandte Chemie International Edition. 2023    
DOI: 10.1002/anie.202316562
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202316562
          
3. Chem:方胺染料結(jié)構(gòu)部分對(duì)光聲信號(hào)形狀和強(qiáng)度的影響
由于在靈敏度、分辨率和成像深度方面的固有優(yōu)勢(shì),光聲成像在臨床上的應(yīng)用有所提高,但造影劑的開(kāi)發(fā)依舊缺乏。近日,俄克拉荷馬大學(xué)Lacey R. McNally佐治亞州立大學(xué)Maged Henary通過(guò)計(jì)算模擬、體外測(cè)試和體內(nèi)實(shí)驗(yàn)評(píng)估了方胺染料的結(jié)構(gòu)特征對(duì)光聲活性的影響。
 
本文要點(diǎn):
1) 方胺染料用鹵素和側(cè)鏈延伸物裝飾,并且側(cè)鏈的延伸和方胺染料的重鹵化都單獨(dú)增加了光聲信號(hào)。密度泛函理論模擬表明,光聲信號(hào)的增加源自躍遷偶極矩和振動(dòng)熵的增加,表現(xiàn)為近紅外區(qū)(NIR)波長(zhǎng)的吸光度增加和熒光量子產(chǎn)率降低。

2) 該研究提供了對(duì)結(jié)構(gòu)-功能關(guān)系的深入了解,將為優(yōu)化光聲造影劑提供指導(dǎo)原則。方胺染料和其他制劑的進(jìn)一步發(fā)展將推動(dòng)臨床環(huán)境中光聲成像的發(fā)展。

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William M. MacCuaig, et al. Influence of structural moieties in squaraine dyes on optoacoustic signal shape and intensity. Chem 2023
DOI: 10.1016/j.chempr.2023.11.016
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.11.016
          
4. AEM:可充電鋅-空氣電池與鋰-空氣電池:從基本原理到技術(shù)潛力
可充電金屬空氣電池作為一種提高鋰離子電池能量密度、拓展應(yīng)用場(chǎng)景的電池技術(shù),受到了廣泛關(guān)注。在各種類型的金屬陽(yáng)極中,鋅(Zn)-空氣和鋰(Li)-空氣電池具有廣闊的應(yīng)用前景,并受到科學(xué)界的廣泛關(guān)注。近日,中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所陳忠偉院士華南師范大學(xué)Wang Xin國(guó)聯(lián)汽車動(dòng)力電池研究院有限責(zé)任公司W(wǎng)ang Jiantao有研(廣東)新材料技術(shù)研究院Wang Rongyue從基本原理到技術(shù)潛力對(duì)可充電鋅-空氣電池與鋰-空氣電池進(jìn)行了綜述研究。    
 
本文要點(diǎn):
1) 作者根據(jù)過(guò)去十年中的最新研究進(jìn)展,特別是將這些技術(shù)推向?qū)嶋H應(yīng)用的研究,對(duì)這兩種具有代表性的金屬-空氣電池技術(shù)進(jìn)行了分析。作者從鋅-空氣和鋰-空氣電池的基本原理開(kāi)始,討論了在電解質(zhì)設(shè)計(jì)、陽(yáng)極保護(hù)和陰極催化劑開(kāi)發(fā)方面取得的進(jìn)展。

2) 作者對(duì)當(dāng)前的研究狀況進(jìn)行了評(píng)估,并對(duì)未來(lái)進(jìn)行了展望。作者以實(shí)際應(yīng)用標(biāo)準(zhǔn)為重點(diǎn),對(duì)典型的非水系電池和水系電池系統(tǒng)進(jìn)行全面分析,從而為基礎(chǔ)研究和應(yīng)用研究提供指導(dǎo)。

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Xuanxuan Bi, et al. Rechargeable Zinc–Air versus Lithium–Air Battery: from Fundamental Promises Toward Technological Potentials. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202302388
https://doi.org/10.1002/aenm.202302388
          
5. AEM:高穩(wěn)定性Mg3(Sb,Bi)2/Bi2Te3熱電模塊高轉(zhuǎn)換效率的界面設(shè)計(jì)
Mg3(Sb,Bi)2基材料具有優(yōu)異的室溫?zé)犭娦阅埽捎贛g元素的化學(xué)活性和揮發(fā)性強(qiáng),使其與金屬電極連接時(shí)界面性質(zhì)較差。近日,哈爾濱工業(yè)大學(xué)Sui JieheGuo FengkaiLiu Zihang報(bào)道了n-Mg3(Sb,Bi)2/p-Bi2Te3熱電模塊在230 K的溫差下獲得了7.1%的高轉(zhuǎn)換效率。
 
本文要點(diǎn):
1) 當(dāng)將界面層從Fe粉末改為Fe箔時(shí),它有效防止了Mg和Bi元素從材料基體向界面層的擴(kuò)散,導(dǎo)致極低的接觸電阻率≈3.4μΩ cm2,這幾乎比Fe粉末/Mg3(Sb,Bi)2結(jié)(≈30μΩ cm2)低一個(gè)數(shù)量級(jí)。

2) 作者在未退火的Fe箔/Mg3(Sb,Bi)2結(jié)中觀察到寬度≈2μm的薄擴(kuò)散層。即使在573K下經(jīng)過(guò)28天的熱老化后,擴(kuò)散層寬度基本不變,其相應(yīng)的接觸電阻率仍保持在≈5.8μΩ cm2    

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Nuo Qu, et al. Interfacial Design Contributing to High Conversion Efficiency in Mg3(Sb, Bi)2/Bi2Te3 Thermoelectric Module with Superior Stability. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202302818
https://doi.org/10.1002/aenm.202302818
          
6. AEM:有序介孔高熵金屬間化合物用于高效氧還原電催化
高熵合金(HEAS)為材料發(fā)現(xiàn)、性能優(yōu)化和應(yīng)用探索提供了廣泛機(jī)會(huì)。盡管其取得了較大進(jìn)展,但操縱具有功能形態(tài)/細(xì)觀結(jié)構(gòu)和可控化學(xué)有序性的HEAs仍極具挑戰(zhàn)性。近日,四川大學(xué)Liu Ben中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)Chen Jiejie報(bào)道了一種在介觀和原子水平上合成介孔高熵金屬間化合物(MHEIs)庫(kù)的通用策略。
     
本文要點(diǎn):
1) MHEIs具有有序的多面體形態(tài)和雙旋體介觀結(jié)構(gòu),以及長(zhǎng)程L10金屬間相和HEA成分,為增強(qiáng)氧還原反應(yīng)(ORR)和單次可充電鋅-空氣電池的電化學(xué)性能提供了多種優(yōu)勢(shì)。

2) 與具有無(wú)序原子排列和商業(yè)Pt/C的MHEA相比,MHEI-PtPdFeCoNi具有優(yōu)異的ORR活性(質(zhì)量活性為0.63 A mg?1,比活性為1.01 mA cm?2)和優(yōu)異的穩(wěn)定性(在50000次循環(huán)和計(jì)時(shí)電流測(cè)試中保留≈87%的活性)。

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Yanzhi Wang, et al. Ordered Mesoporous High-Entropy Intermetallics for Efficient Oxygen Reduction Electrocatalysis. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202303923
https://doi.org/10.1002/aenm.202303923
              
7. AEM:CoW/Co泡沫自支撐催化電極在安培級(jí)電流密度下實(shí)現(xiàn)高效氨合成
通過(guò)等離子體活化和電化學(xué)還原將空氣和水轉(zhuǎn)化為有價(jià)值的氨(NH3)是實(shí)現(xiàn)NH3零碳排放合成的一種有效方法。然而,設(shè)計(jì)高效的電化學(xué)催化劑是實(shí)現(xiàn)這一策略的關(guān)鍵挑戰(zhàn)之一。近日,吉林大學(xué)Yan JunminShi Miaomiao通過(guò)一種簡(jiǎn)單有效的方法在室溫下制備了一種自支撐鈷-鎢合金(CoW/CF)。
 
本文要點(diǎn):
1) 在0.2 M硝酸鹽/亞硝酸鹽的條件下,該催化劑具有超高的NH3電流密度(1559 mA cm?2)、優(yōu)異的NH3產(chǎn)率(164.3 mg h?1 cm?2)。W的引入使Co原子表面缺電子,從而可以增強(qiáng)NOx?的吸附,并減輕亞硝酸鹽(NO2*)加氫過(guò)程中產(chǎn)生的羥基自由基(OH*)的過(guò)度鍵合,進(jìn)而降低電位決定步驟的能壘。

2) 此外,作者建立了一個(gè)放大反應(yīng)系統(tǒng),實(shí)現(xiàn)了4.771 g h?1的NH3產(chǎn)率,并將溶液中的NH3轉(zhuǎn)化為固體NH4Cl。該工作提高了NH3電合成工業(yè)化的便利性。

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Xia Kang, et al. Self-Supported Catalytic Electrode of CoW/Co-Foam Achieves Efficient Ammonia Synthesis at Ampere-Level Current Density. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202303321
https://doi.org/10.1002/aenm.202303321
          
8. AEM:通過(guò)調(diào)節(jié)活性氫的供給增強(qiáng)非晶態(tài)CeOx改性Cu上硝酸鹽合成氨
電化學(xué)硝酸鹽還原反應(yīng)(NO3RR)是傳統(tǒng)Haber–Bosch氨合成工藝的一種替代方法,該工藝是一個(gè)復(fù)雜的質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移過(guò)程。在此,華東理工大學(xué)Li ChunzhongZhu YihuaShen Jianhua制備了用于構(gòu)建Cu/a-CeOx異質(zhì)結(jié)構(gòu)的無(wú)定形CeOx載體,以提供足夠的*H并協(xié)同催化NO3RR。    
 
本文要點(diǎn):
1) Cu/a-CeOx的最大氨產(chǎn)量為1.52 mmol h?1 mgcat?1。在液流池中,NH3產(chǎn)量在1 A cm?2時(shí)達(dá)到17.93 mmol h?1 mgcat?1。作者通過(guò)原位X射線衍射(XRD)和原位拉曼發(fā)現(xiàn),催化劑在操作條件下發(fā)生結(jié)構(gòu)重構(gòu),從而證實(shí)Cu2O不是催化過(guò)程中真正的活性中心。

2) 此外,原位表征和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明,Cu/a-CeOx中的無(wú)定形CeOx調(diào)節(jié)了Cu的電子結(jié)構(gòu),克服了水在Cu上分解所需的高勢(shì)壘,這極大促進(jìn)了水解過(guò)程,并為NO3-的氫化提供了更高的氫覆蓋率,從而實(shí)現(xiàn)活性氫生產(chǎn)和消耗之間的動(dòng)態(tài)平衡。

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Yufeng Li, et al. Enhancement of Nitrate-to-Ammonia on Amorphous CeOx-Modified Cu via Tuning of Active Hydrogen Supply. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202303863
https://doi.org/10.1002/aenm.202303863
          

9. ACS Nano:響應(yīng)多重刺激、細(xì)胞膜偽裝的AIE納米凝膠用于精準(zhǔn)的化學(xué)-光熱協(xié)同腫瘤治療    

由可視化導(dǎo)航輔助、靶向病灶部位的可控藥物釋放對(duì)于實(shí)現(xiàn)腫瘤的精準(zhǔn)診療而言具有重要意義。由于聚集誘導(dǎo)發(fā)光(AIE)材料具有卓越的特性(聚集體的明亮發(fā)射和光學(xué)診療效應(yīng)),因此構(gòu)建基于AIE的多功能納米載體有望能夠通過(guò)多模態(tài)集成實(shí)現(xiàn)精準(zhǔn)診療。有鑒于此,香港中文大學(xué)(深圳)唐本忠院士、趙征教授和深圳大學(xué)熊玉教授開(kāi)發(fā)了一種具有同源靶向、可控藥物釋放和體內(nèi)雙模態(tài)成像和精準(zhǔn)化學(xué)-光熱協(xié)同治療等性能的智能納米平臺(tái)(P-TN-Dox@CM)。
 
本文要點(diǎn):
1)實(shí)驗(yàn)將AIE光熱劑(TN)和抗癌藥物(Dox)包裹在對(duì)熱/pH響應(yīng)的納米凝膠(PNA)中,并將腫瘤細(xì)胞膜偽裝在納米凝膠表面,使其能夠通過(guò)同源效應(yīng)實(shí)現(xiàn)主動(dòng)靶向,有利于提高對(duì)腫瘤部位的特異性藥物遞送效率。被腫瘤細(xì)胞吞噬后,納米凝膠會(huì)在低pH條件下表現(xiàn)出爆發(fā)性藥物釋放的性能。此外,近紅外(NIR)光誘導(dǎo)的局部熱療能夠產(chǎn)生顯著的細(xì)胞毒性,并進(jìn)一步加速藥物的釋放,以實(shí)現(xiàn)協(xié)同增效的化學(xué)-光熱治療,徹底根除腫瘤。

2)此外,該P(yáng)-TN-Dox@CM納米凝膠也可以實(shí)現(xiàn)近紅外熒光/光熱雙模態(tài)成像,以實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)藥物的動(dòng)態(tài)分布情況。綜上所述,該研究工作證明了智能型PTN-Dox@CM納米凝膠具有作為多功能納米平臺(tái)的巨大潛力,可通過(guò)多模態(tài)集成實(shí)現(xiàn)精準(zhǔn)的化學(xué)-光熱協(xié)同抗腫瘤治療。    

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Liping Zhang. et al. Multi-Stimuli-Responsive and Cell Membrane Camouflaged Aggregation-Induced Emission Nanogels for Precise Chemo-photothermal Synergistic Therapy of Tumors. ACS Nano. 2023
DOI: 10.1021/acsnano.3c08409
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.3c08409

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