1. JACS：酞菁COF光動力學診療
人們發現酞菁（Phthalocyanine）光敏劑是具有前景的熒光成像分子和光動力學腫瘤診療，但是目前酞菁的應用局限于聚集誘導淬滅和本征的光降解。有鑒于此，芝加哥大學林文斌等合成AB堆疊的ZnPc材料，ZnPc-PI二維納米COF在熒光成像和線粒體靶向腫瘤動力學診療。1）限域修飾ZnPc光敏劑分子的ZnPc-PI COF能夠降低聚集誘導熒光淬滅，改善光穩定性，更好的進入細胞，通過線粒體靶向作用提高生成ROS的能力。ZnPc-PI具有優異的腫瘤聚集效應，能夠精確的對腫瘤成像，追蹤納米粒子的位置。2）通過優異的進入細胞能力、腫瘤聚集效應、線粒體靶向效應、更強的產生ROS能力，ZnPC-PI對老鼠癌癥表現了>95 %的光動力學診療（PDT）療效，而且沒有副作用。
Jing Liu, et al, Nanoscale Covalent Organic Framework with Staggered Stacking of Phthalocyanines for Mitochondria-Targeted Photodynamic Therapy, J. Am. Chem. Soc. 2023DOI: 10.1021/jacs.3c11092https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c11092
2. JACS：POM納米棒修飾單原子Pt催化劑
構筑空間限域的相互分離的低配位原子位點是具有前景的高活性單原子催化位點構筑方法。有鑒于此，清華大學王訓、劉清達、天津理工大學匙文雄等基于POM簇單壁碳納米管構筑原子結構明確的尺寸均一的催化劑，這種催化劑的尺寸為單個團簇，由PW11和P2W17兩種POM構筑得到，并且將分離的金屬原子精確組裝到PW11-SWNT和P2W17-SWNT基底，因此構筑結構明確的MPW11-SWNTs和MP2W17-SWNTs，其中M=Cu和Pt。1）分子動力學模擬結果說明POM-SWNTs具有非常好的穩定性。二甲基苯基硅烷的醇解催化反應結果顯示，PtP2W17-SWNT的TOF比PtP2W17提高20倍，比Pt納米粒子高140倍。2）理論計算結果說明Pt原子組裝到P2W17基底能夠導致電子直接在Pt和P2W17之間傳遞，并且納米限域環境能夠增強PtP2W17-SWNTs的催化活性。這項工作說明亞納米POM簇能夠非常方便的組裝單壁簇納米棒，從而能夠制備結構精確的高活性單原子催化活性位點。
Zhong Li, et al, Single-Walled Cluster Nanotubes for Single-Atom Catalysts with Precise Structures, J. Am. Chem. Soc. 2023DOI: 10.1021/jacs.3c09752https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c09752
3. Angew：電催化還原CO2為CO，從單原子走向雙原子
電催化還原CO2是一種具有前景的電能轉化為化學能并進行儲存的方式，電催化還原CO2符合可持續發展前景，能夠實現脫碳并解決工業排放問題。以碳為基底和氮配位的原子分散金屬位點是性能優異的電催化還原CO2制備CO催化劑，具有催化活性優異、產物選擇性高、原料豐富性等優勢。有鑒于此，紐約州立大學布法羅分校武剛等總結探討原子催化劑設計的進展、挑戰、發展前景，包括單原子催化劑和雙原子催化劑。 1）通過氮摻雜碳作為基底修飾單原子催化劑得到廣泛研究，研究的內容包括碳納米粒子的尺寸，金屬的含量，M-N化學鍵的結構對催化活性和產物選擇性的影響。2）通過實驗和理論計算結合研究催化劑的結構-性能的關系，并揭示CO2還原為CO的反應機理。此外，由于具有單原子催化劑的優勢并且可能展示更加優異的催化活性，因此雙金屬位點催化劑目前成為最新的研究熱點。通過設計合適的雙金屬催化位點，能夠改變CO2表面吸附位點和反應的中間體物種，因此打破催化活性-穩定性的平衡局限。作者討論使用流動式反應器進行CO2電催化還原反應的發展前景，有助于設計電解槽，改善CO2利用、反應動力學和傳質。
Yi Li, et al, Designing and Engineering Atomically Dispersed Metal Catalysts for CO2 to CO Conversion: From Single to Dual Metal Sites, Angew. Chem. Int. Ed. 2023DOI: 10.1002/anie.202317884https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2023178844. AEM：通過有機自組裝單層作為電子選擇觸點的高效硅太陽能電池有效的電荷載流子選擇性接觸是高性能晶體硅（c-Si）太陽能電池的關鍵部件。近日，阿卜杜拉國王科技大學Stefaan De Wolf、Thomas G. Allen研究了基于咔唑和膦酸基團的nPACz自組裝單層（SAM），其中n（=2、4或6）是脂族鏈長度，通過調節背面接觸處鋁（Al）的功函數來促進c-Si太陽能電池中的電子提取。 1) 這些SAM分子通過錨定在金屬氧化物電極上來用作鈣鈦礦和有機太陽能電池中的空穴選擇層。通過在非晶硅鈍化的c-Si和Al之間插入2PACz，作者實現了接觸電阻率為65 mΩ cm2的電子選擇性接觸，并證明了其在725 mV的開路電壓和79.2%的填充因子下具有21.4%的功率轉換效率。2) 盡管2PACz在本研究中顯示出一些不穩定性，但其初始性能與傳統使用的n型非晶硅相當。該研究強調了可溶液處理的有機SAM在c-Si異質結太陽能電池中載流子選擇性接觸的潛力。
Adi Prasetio, et al. Efficient Silicon Solar Cells through Organic Self-Assembled Monolayers as Electron Selective Contacts. Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202303705https://doi.org/10.1002/aenm.202303705大多數2D半導體的基面在電催化反應中呈現惰性，因為其表面的軌道被完全占據。山東大學Ma Yandong、Dai Ying、德累斯頓工業大學Thomas Heine以單層CrX（X=P，As，Sb）和Cr2PY（Y=As，Sd）為例，并通過第一性原理計算發現即使在表面軌道完全占據的情況下，基面對氮氧化物還原反應（NORR）也具有顯著的催化活性。1)這種偽惰性特征背后的潛在物理機制可以歸因于反向激活機制：與傳統預期相反，吸附的NO分子首先反向觸發惰性基面的活性，然后基面激活NO分子，形成了“反向激活-轉移-捐贈-回流”過程。2) 這種偽惰性特性可以表現出許多獨特的性質，例如，它可以引入一種新型的表面催化，并選擇性地靶向具有固有偶極矩的自由基（如NO）。該工作中的現象和見解極大豐富了電催化和2D材料領域。
Yanmei Zang, et al. Unveiling Pseudo-Inert Basal Plane for Electrocatalysis in 2D Semiconductors: Critical Role of Reversal-Activation Mechanism. Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202303953https://doi.org/10.1002/aenm.2023039536. AEM：一種適用于長壽命高能鋰金屬電池的薄、穩定、柔性鋰紡織陽極在鋰金屬電池（LMB）中配備薄的鋰金屬陽極（LMA）對于實現電池的高能量密度至關重要。然而，薄LMA的循環穩定性非常差，尤其是在高放電深度（DOD）下。近日，香港理工大學Zheng Zijian通過在導電織物上選擇性潤濕熔融鋰（Li）來快速制備穩定且薄的LMA，并在導電框架的一側產生了薄的Li（～3.0 mg cm?2）涂層。 1) 與均勻的復合陽極相比，這種Li紡織復合陽極不僅顯著減少了80%的Li金屬使用，而且通過疏鋰-親鋰框架和上部緩沖空間增強了循環穩定性。在75%的高DOD下，Li織物陽極具有超過3000小時的超長循環壽命。2) 配備Li織物陽極的LMB的能量密度提高了30%，并且具有2000次循環的優異循環壽命和每次循環具有99.94%的容量保持率。
Jiehua Cai, et al. A Thin, Stable, and Flexible Janus Lithium-Textile Anode for Long-Life and High-Energy Lithium Metal Battery. Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202303088https://doi.org/10.1002/aenm.202303088 7. AEM：通過電活性多孔傳輸層實現高效耐用陰離子交換膜水電解槽陰離子交換膜水電解槽（AEMWE）可以克服現有技術性能和成本限制。然而，由于陰離子交換離聚物的氧化不穩定性，其耐久性仍然受到挑戰。在此，勞倫斯伯克利國家實驗室Peng Xiong通過電活性多孔傳輸層（PTL）實現高效耐用的AEMWE。1) 與含有離聚物和納米顆粒催化劑的傳統催化劑層相比，不銹鋼PTL電極具有優異的性能和耐久性。AEMWE在2 A cm?2下連續運行超過600小時，其降解率僅為5μV h?1。在操作過程中，不銹鋼的表面成分轉變為鐵和鎳的氫氧化物的混合物，從而有助于增強析氧反應活性。2)最后，作者將表面改性策略應用于PTL電極，以實現更高性能的AEMWE（1.8 V時為2.3 vs.2.0 A cm?2）。該工作為實現更高效、更耐用、更實惠的AEMWE開辟了道路。
Andrew W. Tricker, et al. Pathways Toward Efficient and Durable Anion Exchange Membrane Water Electrolyzers Enabled By Electro-Active Porous Transport Layers. Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202303629https://doi.org/10.1002/aenm.2023036298. AEM：柱狀液晶實現過量PbI2晶體的原位分散過量的PbI2是提高鈣鈦礦太陽能電池（PSC）效率的重要成分。然而，PbI2晶體的隨機聚集嚴重干擾了載流子的傳輸行為，并加速了鈣鈦礦膜的降解。近日，天津大學Liu Hongli提出了一種通過柱狀液晶（T6TE）原位分散過量PbI2晶體的有效策略。1) 分子間π–π相互作用誘導的快速自組裝使T6TE能夠在鈣鈦礦中形成具有“邊上”取向的有序柱狀相。柱狀T6TE具有強負靜電勢和高空間位阻的優點，可以有效地分散過量的PbI2晶體。2)此外，T6TE顯著阻礙了鈣鈦礦膜的降解和Pb0缺陷的形成。T6TE輔助的PSC在混合Cs+-FA+-MA+鈣鈦礦中實現了24.27%的功率轉換效率（PCE）。大面積（1 cm2）器件的PCE達到21.50%。在相對濕度為40-60%的大氣中儲存1500小時后，未封裝器件仍保持初始PCE的≈85%。
Huayu Bao, et al. Columnar Liquid Crystal Enables In-Situ Dispersing of Excess PbI2 Crystals for Efficient and Stable Perovskite Solar Cells. Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202303166https://doi.org/10.1002/aenm.2023031669. AEM：中孔單晶LaTiO2N中光載流子的釋放傳輸用于高效光解水LaTiO2N是一種窄帶隙半導體光催化劑，在水的氧化還原反應中極具應用前景。然而，它的性能經常受到快速光載流子復合的阻礙。近日，同濟大學Xu Xiaoxiang、四川大學Zhang Chuhong將中孔單晶LaTiO2N中光載流子的釋放傳輸用于高效光解水。1) 作者以NaLaTiO4為前驅體，通過拓撲轉化途徑成功制備了LaTiO2N中孔單晶（MSC）。LaTiO2N MSCs具有高結晶度、豐富的中孔、無晶界（GBs）以及（010）和（101）晶面的暴露等特點。2) 通過負載適當的助催化劑，LaTiO2N-MSCs可作為水分解半反應的有效光催化劑，并能夠對整個水分解反應進行光催化，其在420±20 nm處具有高達65.07%的表觀量子效率（AQE）。此外，該催化劑在太陽能驅動的全解水中具有高達0.012%的太陽能-氫氣（STH）效率。
Ran Wang, et al. Unleashing Photocarrier Transport in Mesoporous Single-Crystalline LaTiO2N for High-Efficiency Photocatalytic Water Splitting. Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202302996https://doi.org/10.1002/aenm.202302996
