1. Chem. Rev.：二維材料的堆積順序工程及其應用
二維范德華（vdW）材料中的堆疊順序決定了原子薄層之間的相對滑動（橫向位移）和扭曲（旋轉）。通過改變堆疊順序，許多新的鐵電、強相關和拓撲有序出現，從而實現獨特的電學、光學和磁學性質。由于弱vdW層間鍵合，這種高度靈活和節能的堆疊順序工程改變了2D vdW材料的量子特性設計，釋放了電子、自旋電子學、光子學和表面化學中小型化高性能器件應用的潛力。近日，威斯康星大學麥迪遜分校Xiao Jun綜述研究了二維材料的堆積順序工程及其應用。
本文要點：
1) 作者全面概述了二維vdW材料的堆疊順序工程及其器件應用，從典型的制造和表征方法到新的物理特性以及新興的滑動電子和扭曲電子器件原型。作者重點介紹了影響層間電荷轉移、軌道耦合和平帶形成的堆疊順序在設計具有獨特量子特性和表面電勢材料中的關鍵作用。
2) 通過證明堆疊順序和器件功能之間的相關性，作者強調了它們對下一代電子、光子和化學能量轉換器件的影響。最后，作者對這一領域進行了展望，包括未來堆疊順序工程研究的挑戰和機遇。
Carter Fox, et al. Stacking Order Engineering of Two-Dimensional Materials and Device Applications. Chem. Rev. 2023
DOI: 10.1021/acs.chemrev.3c00618
https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.3c00618
2. Joule：燃料電池堆的重新設計和組件集成實現功率密度的提高
傳統通道肋流場和氣體擴散層（GDL）的缺點顯著限制了質子交換膜燃料電池（PEMFC）的傳質和水管理能力，從而影響了體積功率密度。近日，天津大學Michael D. Guiver、Jiao Kui報道了一種無GDL的電極流場集成設計，該設計由石墨烯涂層的泡沫鎳和超薄（9.1μm）碳納米纖維膜組成。
本文要點：
1) 作為傳統通道肋流場和GDL的替代方案，其顯著減少了膜電極組件體積（90%）、反應物傳輸距離（96%）和濃度阻抗（88.6%），導致50%的功率密度增加。
2) 無GDL設計為集成電極流場的合理設計提供了一種有效策略，并將指導PEMFC在能源轉換技術中的實際應用。作者發現，采用無GDL設計的PEMFC電堆可實現的峰值體積功率密度為9.8 kW L?1，與商用PEMFC電堆相比，增加了80%以上。
Chasen Tongsh, et al. Fuel cell stack redesign and component integration radically increase power density. Joule 2023
DOI: 10.1016/j.joule.2023.12.003
https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.12.003
3. Joule：具有陽離子雙位移的單片鈣鈦礦/鈣鈦礦/硅三結太陽能電池
鈣鈦礦/鈣鈦礦/硅三結太陽能電池在性能上超越兩結太陽能電池。實現這一點需要一個~2.0 eV帶隙鈣鈦礦子電池的單片集成，其特征是高溴化物：碘化物比率（>7:3），具有低溫可加工性和高光電質量。然而，在這種鈣鈦礦中光誘導的相分離仍然是一個挑戰。近日，阿卜杜拉國王科技大學Stefaan De Wolf、Erkan Aydin、Xu Fuzong報道了具有陽離子雙位移的單片鈣鈦礦/鈣鈦礦/硅三結太陽能電池。
本文要點：
1) 作者使用硫氰酸鉀（KSCN）和甲基碘化銨（MAI）共添加劑對寬帶隙鈣鈦礦進行改性，其中SCN?增加了鈣鈦礦的晶粒尺寸，降低了晶界缺陷密度；K+固定鹵化物，防止鹵化物空位的形成；MA+通過雙置換反應消除了鈣鈦礦膜中破壞SCN?穩定的殘余光。
2) 該共添加策略能夠增強光穩定性，而單獨使用MAI和KSCN會產生不利影響。三結串聯太陽能電池，結合共添加劑改性的2.0eV鈣鈦礦作為頂部電池吸收器，在1cm2的面積內達到3.04V的開路電壓和26.4%的PCE。
Fuzong Xu, et al. Monolithic perovskite/perovskite/silicon triple-junction solar cells with cation double displacement enabled 2.0 eV perovskites. Joule 2023
DOI: 10.1016/j.joule.2023.11.018
https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.11.018
4. EES：可控長期補鋰提高鋰離子電池能量密度和循環壽命
困擾鋰離子電池（LIBs）的一個持續挑戰是隨著SEI的形成而消耗活性鋰，這導致在初始循環中不可逆的鋰損失，并在隨后的循環中逐漸耗盡活性鋰。雖然預鋰化已被證明通過在電池中引入額外的活性鋰來有效補償這種損失，但先前的研究主要集中在抵消初始鋰損失上，往往忽略了整個循環過程中發生的持續鋰消耗。為了應對這一挑戰，同濟大學Wang Chao、麻省理工學院李巨采用了持續的原位鋰補充策略。
本文要點：
1) 該方法使用涂有方酸二鋰碳納米管（Li2C4O4-CNT）的鋰補充隔膜（LRS）作為鋰補償試劑。通過將Li2C4O4放置在隔板上而不是陰極內可顯著減少傳導路徑的中斷，并抑制與LiFePO4的催化反應，防止碳殘留物的形成。
2) 在LiFePO4||石墨電池系統中，該方法在初始循環中實現了12.9%的容量提高，并在700次循環中保持了97.2%的容量，超過了426次循環后表現出80%容量保持的對照組。
Ganxiong Liu, et al. Controllable Long-term Lithium Replenishment for Enhancing Energy Density and Cycle Life of Lithium-ion Batteries. EES 2023
DOI: 10.1039/D3EE03740A
https://doi.org/10.1039/D3EE03740A
5. EES：石墨烯在凝膠熱電池中誘導的高溫離子熱電性能
采用氧化還原偶離子作為載體的凝膠熱電池可以將熱量轉化為電能，在低品位的熱收集中發揮著重要作用。然而，由于凝膠的耐熱性有限，一個主要挑戰是在非室溫下保持高離子熱電性能。在此，廣州大學牛利院士報道了石墨烯在凝膠熱電池中誘導的高溫離子熱電性能。
本文要點：
1) 作者提出了一種有效策略，通過引入石墨烯優化凝膠組成，提高高溫下的離子熱電能和輸出功率密度。石墨烯形成類似“橋”的結構可以提高離子擴散系數和交換電流密度，從而提高性能。
2) 在323K下，作者在凝膠中獲得高達13mV K-1的高離子熱功率、1.03mW m-2 K-2的輸出功率密度。此外，該凝膠在1小時內具有0.19 J m-2 K-2的連續放電能量密度。
Cheng-Gong Han, et al. Remarkable high-temperature ionic thermoelectric performance induced by graphene in gels thermocells. EES 2023
DOI: 10.1039/D3EE03818A
https://doi.org/10.1039/D3EE03818A
6. EES：多孔有機籠在光/電催化能量轉換和儲存中的研究進展
盡管多孔有機籠（POCs）具有高表面積、孔隙率、溶解度和其他獨特特性，但其結構設計原理、復雜的合成、官能團的特征及其靈活性仍處于早期階段。在此，中國科學院物質結構研究所Wang Yaobing、Yuan Daqiang綜述研究了多孔有機籠在光/電催化能量轉換和儲存中的研究進展。
本文要點：
1) 作者重點介紹了POCs在用于能量轉換和存儲應用的光催化劑和電催化劑領域的最新進展和突破。為了應對當前的挑戰和機遇，作者旨在闡明結構原理、官能團特征、靈活性、結構-功能關系、內在活動以及能量轉換和儲存應用之間的研究差距。
2) 該綜述將為研究人員設計下一代基于POCs的光電催化劑提供重要指導，從而推動能量轉換和存儲技術的進步。此外，作者還討論了POC的未來高效設計策略和前景。
Rahul Anil Borse, et al. Progress of Porous Organic Cages in Photo/electrocatalytic Energy Conversion and Storage. EES 2023
DOI: 10.1039/D3EE03360K
https://doi.org/10.1039/D3EE03360K
7. Angew：合成兩種POM穩定Ag團簇用于光催化還原CO2制備甲酸
因為Ag團簇和具有氧化還原活性的POM之間結合能夠形成不曾預料的結構和催化活性。通過多齒POM配體合成原子數目精確的Ag團簇受到比較多的關注，但是同時具有非常大的困難和挑戰。有鑒于此，北京理工大學楊國昱、呂紅金等通過簡單的水熱合成方法構筑兩種新型結構POM-Ag團簇材料，分別為TBA6H14Ag14(DPPB)4(CH3CN)9[Ag24(Si2W18O66)3]·10CH3CN·9H2O ({Ag24(Si2W18O66)3}（TBA=四正丁基銨，DPPB=丁烷-1,4-二雙[二苯基膦]）和TBA14H6Ag9Na2(H2O)9[Ag27(Si2W18O66)3]·8CH3CN·10H2O ({Ag27(Si2W18O66)3})。
本文要點：
1）通過加入其他有機配體，POM-Ag團簇的結構能夠非常簡單的調節。合成的兩種POM-Ag團簇材料都具有三葉螺旋槳（trefoil-propeller）結構{Ag24}14+ 和{Ag27}17+，其具有10個離域的價電子，同時Ag團簇能夠通過三個C型{Si2W18O66}穩定。
2）通過飛秒/納秒激光和瞬態吸收光譜表征，說明{Ag24}14+和{Si2W18O66}之間的快速電荷轉移。兩種化合物在光催化還原CO2制備HCOOH的反應中都表現優異的選擇性。
Yeqin Feng, et al, Atomically Precise Silver Clusters Stabilized by Lacunary Polyoxometalates with Photocatalytic CO2 Reduction Activity, Angew. Chem. Int. Ed. 2023
DOI: 10.1002/anie.202317341
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202317341
8. Angew：調節Fe自旋提高OER電催化性能
通過催化劑的快速結構重構可能發展接近理論極限的OER電催化劑，同時人們在前期工作中發現自旋態調控具有非常重要的作用。有鑒于此，吉林大學田宏偉、于陜升、長春大學胡小穎、布朗大學Haoteng Sun等報道通過調節硫鎳鐵礦（pentlandite）Fe5Ni4S8材料的表面電子結構，將Fe的自旋態從低自旋轉變為高自旋，因此有助于催化劑的結構重構，并且實現了優異的OER催化活性和穩定性。
本文要點：
1）原位表征和反應動力學模擬結果驗證Fe的高自旋能夠促進OH-在催化劑表面聚集，加快電子轉移速率，因此加快催化劑結構重構的速度。此外通過理論計算說明高自旋Fe具有能量更低的d帶中心位置，因此改善中間體吸附，增強電催化劑結構重構的速度。
2）含有高自旋Fe物種的硫鎳鐵礦表現非常低的過電勢，在電流密度為10 mA cm-2的過電勢僅為245 mV，而且具有優異的穩定性。本文研究有助于設計和制備高活性的OER電催化劑。
Zhengyan Du, et al, Rapid Surface Reconstruction of Pentlandite by High-Spin State Iron for Efficient Oxygen Evolution Reaction, Angew. Chem. Int. Ed. 2023
DOI: 10.1002/anie.202317022
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202317022
9. AM：納米金剛石增強磁共振成像
納米金剛石(ND)因其高生物相容性、無毒性和多功能性而具有非常廣闊的應用前景。科奇大學Metin Sitti通過非侵入性成像技術對ND進行直接的可視化成像，以實現對標記細胞和基于ND的藥物載體系統的檢測。
本文要點：
1）金剛石中的結構缺陷（如空位）具有順磁性，可作為磁共振成像(MRI)的對比劑。研究表明，最小的納米級ND可以有效地減少縱向弛豫時間（T1），并在MRI中實現信號增強。在雞胚體內，ND能夠產生具有高信噪比的明亮信號，以實現直接的可視化成像。
2）血管內注射24小時后，肝和腎中的ND信號會發生明顯增強，表明網狀內皮系統(RES)的吞噬細胞會攝取ND，進而在體內標記這些細胞。研究發現，ND標記的巨噬細胞在體外呈陽性(明亮)信號。實驗結果表明，巨噬細胞標記不會導致促炎細胞因子的顯著增加以及誘導產生顯著的細胞毒性。綜上所述，該研究證明了ND是一種新型的無釓造影劑，具有潛在的細胞標記和示蹤性能。
Jelena Lazovic. et al. Nanodiamond-Enhanced Magnetic Resonance Imaging. Advanced Materials. 2023
DOI: 10.1002/adma.202310109
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202310109
10. AM：對化療誘導的周圍神經病變進行近紅外化學發光成像
化療誘導的周圍神經病變(CIPN)具有較高的發病率，但目前仍缺乏可靠、靈敏的診斷技術。分子光學成像有望為CIPN的實時監測提供一種有效的無創手段。然而，由于缺少能夠在椎管深處進行成像且具有足夠的成像靈敏度的光學探針，因此如何對CIPN進行光學成像也成為了一個亟待攻克的難題。有鑒于此，南洋理工大學浦侃裔教授合成了一種化學發光量子產率高于其它已報道探針的近紅外(NIR)化學發光團(MPBD)，并開發了一種用于CIPN活體成像的可激活型近紅外(NIR)化學發光探針(CalCL)。
本文要點：
1）實驗通過將MPBD與鈣蛋白酶裂解的肽段進行結合而構建了CalCL，并進一步利用聚乙二醇鏈對其進行修飾，使其具有水溶性。
2）由于化學發光具有深部組織穿透性，并且CalCL能夠對鈣蛋白酶(CIPN的標志)表現出特異性“turn-on”響應，因此該探針可以在活體小鼠模型中敏感地檢測紫杉醇介導的CIPN，這也是熒光成像所無法實現的。綜上所述，該研究不僅開發了一種高效的化學發光探針，而且首次提出了一種用于高通量篩選神經毒性藥物的光學成像策略。
Jing Liu. et al. Near-Infrared Chemiluminescence Imaging of Chemotherapy-Induced Peripheral Neuropathy. Advanced Materials. 2023
DOI: 10.1002/adma.202310605
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202310605
