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1. Chem. Rev.：離子液體的粘度：理論與模型

與傳統(tǒng)溶劑相比，離子液體具有獨特的特性，因此其具有廣泛的應(yīng)用前景。離子液體的進一步開發(fā)和應(yīng)用需要關(guān)聯(lián)/預(yù)測其壓力-粘度-溫度性質(zhì)。近日，中國石油大學Xu Chunming、Liu Zhichang、Hu Yufeng對離子液體粘度中的理論與模型進行了綜述研究。

本文要點：

1) 作者首先介紹了粘度模型熱力學輸入的計算方法。接下來，作者將介紹各種與活度系數(shù)模型相結(jié)合的理論和半經(jīng)驗?zāi)Ｐ停约凹冸x子液體和離子液體相關(guān)混合物粘度的經(jīng)驗?zāi)Ｐ汀Ｈ缓螅髡咛岢隽伺c離子液體相關(guān)混合物粘度的簡單預(yù)測方程，并系統(tǒng)比較了上述理論和模型的性能。

2) 作者還介紹了為獲得所需離子液體和離子液體相關(guān)混合物粘度理論和模型仍需做的工作。該綜述從純離子液體到與離子液體相關(guān)的混合物，旨在總結(jié)和定量討論離子液體和與離子液體有關(guān)混合物粘度的理論和模型的最新進展。    

Na Gao, et al. Viscosity of Ionic Liquids: Theories and Models. Chem. Rev. 2023

DOI: 10.1021/acs.chemrev.3c00339

https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.3c00339

2. JACS：Fe₃O₄@TiO₂光催化硝基芳烴選擇性還原  

該功能驅(qū)動硝基化合物加氫是對有機胺官能團化的重要方法，但是如何發(fā)展為一種實用性的途徑仍具有非常大的挑戰(zhàn)。光催化還原硝基化合物需要人們發(fā)展高催化活性的非貴金屬光催化劑和高效率的催化體系。有鑒于此，中國科學技術(shù)大學熊宇杰、龔萬兵、格里菲斯大學趙惠軍等通過溶膠-凝膠-熱解法合成高效的Fe₃O₄@TiO₂光催化劑，這種光催化劑在光熱還原硝基化合物的反應(yīng)中表現(xiàn)優(yōu)異的性能，選擇性達到>90 %，這種選擇性比大多數(shù)異相光催化劑更好。    

本文要點：

1）首次通過實驗和理論計算結(jié)果說明Fe₃O₄是光催化活性晶相，而且Fe₃O₄和TiO₂之間的強相互作用通過光熱效應(yīng)和更高的反應(yīng)物和肼的吸附,有助于提升光催化劑的性能。

2）Fe₃O₄@TiO₂光催化劑能夠完全的將一系列鹵硝基芳烴和藥物活性中間體分子轉(zhuǎn)化為有機胺，不僅表現(xiàn)優(yōu)異的選擇性，而且能夠放大量光催化。這項工作為有助于設(shè)計新型非貴金屬光熱催化劑。

Jun Ma, et al, Highly Efficient Iron-Based Catalyst for Light-Driven Selective Hydrogenation of Nitroarenes, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c11610

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c11610                    

3. JACS：定制 COF：通過聚吡咯層間編織將非導(dǎo)電 2D 分層 COF 轉(zhuǎn)變?yōu)閷?dǎo)電準 3D 架構(gòu)

提高共價有機框架（COF）的電子傳導(dǎo)性和結(jié)構(gòu)穩(wěn)健性至關(guān)重要。在這里，印度科學教育與研究學院Ramanathan Vaidhyanathan將2D COF與聚吡咯(Ppy)鏈共價交聯(lián)，形成準3D COF。

本文要點：    

1）3D COF在SAED圖案中顯示出明確的反射，明顯索引到其建模的晶體結(jié)構(gòu)。這種具有共軛聚吡咯單元的2D COF層的編織將電子電導(dǎo)率從10^?9 S m^?1提高到10^?2 S m^?1。

2）3D COF中費米能級附近的態(tài)密度的存在證實了這種電導(dǎo)率的提高，并且相對于母體2D吡咯功能化COF，這將COF的價帶最大值提高了0.52 eV。HOMO升高的程度表明主要存在極化子態(tài)（自由基陽離子），從而產(chǎn)生強烈的EPR信號，很可能源自交聯(lián)聚吡咯鏈。

3）用COF20-Ppy設(shè)計的超級電容器記錄了377.6 mF cm^?2的高面積電容，高于負載非共價連接的聚吡咯鏈的COF的電容。因此，聚吡咯充當跨層的“共軛橋”，降低帶隙并提供極化子和額外的傳導(dǎo)路徑。這標志著將許多2D COF轉(zhuǎn)換為高度有序且導(dǎo)電的3D COF的一種影響深遠的方法。

Chitvan Jain, et al, Tailoring COFs: Transforming Nonconducting 2D Layered COF into a Conducting Quasi-3D Architecture via Interlayer Knitting with Polypyrrole, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI：10.1021/jacs.3c09937    

https://doi.org/10.1021/jacs.3c09937

4. JACS：具有高孔隙率的八羧酸鹽連接的鈉金屬有機骨架

具有永久孔隙的堿金屬基金屬有機框架（MOF）很稀缺，因為它們很容易與水等溶劑配位。然而，這些MOF重量輕，并且在氣體吸附相關(guān)應(yīng)用中具有重量優(yōu)勢在這項研究中，深圳職業(yè)技術(shù)大學Hao Wang成功構(gòu)建了微孔MOF，命名為HIAM111，通過使用八羧酸鹽連接體僅基于鈉離子構(gòu)建。

本文要點：

1）HIAM-111的結(jié)構(gòu)基于8個連接的Na4簇，并表現(xiàn)出具有底層32,42,8-c網(wǎng)絡(luò)的新穎拓撲。

2）值得注意的是，HAM-111具有堅固且高度多孔的框架，BET表面積為1561m²/g，顯著超過之前報道的Na-MOF。

3）進一步的研究表明，HIAM-111能夠分離C₂H₂/CO₂并直接從C₂H₄/C₂H₂/C₂H₆中純化C₂H₄，具有高吸附能力。

目前的工作對合理設(shè)計基于堿金屬的堅固且多孔的MOF具有重要意義。

Jiafeng Miao, et al, An Octacarboxylate-Linked Sodium Metal?Organic Framework with High Porosity, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c11260

https://doi.org/10.1021/jacs.3c11260

5. JACS：石墨烯和水電解質(zhì)電潤濕過程中雙層結(jié)構(gòu)、電容和表面張力的關(guān)系

破譯碳基材料的電荷存儲機制對于開發(fā)下一代電化學儲能系統(tǒng)至關(guān)重要。石墨烯是石墨電極的組成部分，是從基礎(chǔ)層面探索此類過程的理想模型。在此，曼徹斯特大學Athanasios A. Papaderakis，Robert A.W. Dryfe，Paola Carbone利用多尺度量子力學-經(jīng)典分子動力學（QM/MD）方法研究石墨烯/水電解質(zhì)界面的熱力學，以深入了解堿金屬離子（Li⁺）濃度對界面張力（γ_SL）的影響帶電的石墨烯/電解質(zhì)界面。

本文要點：

1）研究人員證明γ_SL對所施加的表面電荷的依賴性相對于中性表面表現(xiàn)出不對稱行為。在帶正電的石墨烯片上，電潤濕響應(yīng)因電解質(zhì)濃度而放大，從而形成強親水性表面。相反，在負電位偏壓下，γ_SL對電極充電的響應(yīng)較弱。

2）γ_SL的變化極大地影響了Young?Lippmann方程預(yù)測的總面積電容，但對模擬的總面積電容的影響可以忽略不計，這表明EDL結(jié)構(gòu)與表面的潤濕性并不直接相關(guān)，不同的界面機制驅(qū)動著兩者現(xiàn)象。

3）研究人員通過研究高取向熱解石墨在各種電解質(zhì)濃度下的電潤濕響應(yīng)，對所提出的模型進行了實驗驗證。  

研究工作首次提出了利用碳表面進行電潤濕的理論和實驗相結(jié)合的研究，為研究電位偏置下的潤濕現(xiàn)象引入了新的概念途徑。

Zixuan Wei, et al, Relation between Double Layer Structure, Capacitance, and Surface Tension in Electrowetting of Graphene and Aqueous Electrolytes, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c10814

https://doi.org/10.1021/jacs.3c10814

6. JACS：用于機械觸發(fā)小分子釋放的多機械載體聚合物，具有超高有效負載能力

響應(yīng)機械力釋放小分子的聚合物有望用于多種應(yīng)用，包括藥物輸送、催化和傳感。雖然已經(jīng)開發(fā)了許多機械載體來釋放共價結(jié)合的有效負載，但現(xiàn)有的策略要么限于貨物范圍，要么在更一般的機械載體設(shè)計的情況下，僅限于每個聚合物鏈釋放一個或兩個貨物分子。在此，加州理工學院Maxwell J. Robb介紹了一種基于掩蔽的2-呋喃基甲醇衍生物的非易裂機械力團，該衍生物能夠制備具有超高有效負載能力的多機械力團聚合物。    

本文要點：

1）研究人員證明，通過開環(huán)復(fù)分解聚合制備的聚合物能夠在超聲誘導(dǎo)的機械化學活化后每個聚合物鏈釋放數(shù)百個小分子有效負載。

2）這種不可分裂的掩蔽 2-呋喃基甲醇機械載體克服了與之前的 2-呋喃甲醇機械載體設(shè)計相關(guān)的貨物裝載能力的重大挑戰(zhàn)，使應(yīng)用能夠受益于更高濃度的交付貨物。

Tian Zeng, et al, Multimechanophore Polymers for Mechanically Triggered Small Molecule Release with Ultrahigh Payload Capacity, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c11927

https://doi.org/10.1021/jacs.3c11927

7. JACS：用于可持續(xù)電化學生產(chǎn)過氧化氫的雜原子配位鈀分子催化劑

目前，過氧化氫(H₂O₂)的制造涉及能源密集型蒽醌技術(shù)，需要昂貴的溶劑萃取和多步驟過程，消耗大量能源。在這項工作中，臺灣科技大學Meng-Che Tsai，Wei-Nien Su，Bing Joe Hwang通過原位合成方法，涉及富含雜原子的配體和活性炭，在溫和的反應(yīng)條件下合成了Pd?N₄-CO、Pd?S₄?NCO和Pd?N₂O₂?C單原子催化劑。

本文要點：

1）研究人員揭示了鈀原子與富含雜原子的配體強烈相互作用，為氧（O2）電化學還原為過氧化氫提供了明確且均勻的活性位點。有趣的是，Pd?N₄?CO電催化劑在基礎(chǔ)電解質(zhì)中通過雙電子轉(zhuǎn)移過程將O₂電催化還原為H₂O₂方面表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，在廣泛的應(yīng)用范圍內(nèi)表現(xiàn)出可忽略不計的起始過電勢和>95%的選擇性潛力。

2）基于對2e^? ORR的活性和選擇性的電催化劑遵循Pd?N₄?CO>Pd?N₂O₂?C>Pd?S₄?NCO的順序，與拉推機制一致，即Pd中心與高電負性供體原子（N和O原子）并與中間體*OOH弱配位，以實現(xiàn)H₂O₂的優(yōu)異選擇性和可持續(xù)生產(chǎn)。根據(jù)密度泛函理論，Pd?N₄是選擇性生成H₂O₂的活性位點。

這項工作為設(shè)計高性能H₂O₂電合成催化劑以及通過電化學過程合理整合多個活性位點以實現(xiàn)綠色和可持續(xù)化學合成提供了一種新興技術(shù)。    

Endalkachew Asefa Moges, et al, Heteroatom-Coordinated Palladium Molecular Catalysts for Sustainable Electrochemical Production of Hydrogen Peroxide, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c09644

https://doi.org/10.1021/jacs.3c09644

8. JACS：使用釕-銅助催化劑系統(tǒng)從硝酸鹽電合成氨：全濃度范圍研究

通過硝酸鹽還原反應(yīng)（NO3RR）電化學合成氨作為傳統(tǒng)哈伯-博世工藝的替代方法已得到深入研究。大多數(shù)研究都集中在代表廢水中硝酸鹽水平的低濃度范圍，而沒有探索核廢料和化肥廢料中存在的高濃度范圍。使用濃縮電解質(zhì)（≥1 M）來獲得更高的生產(chǎn)率會受到較差的氫轉(zhuǎn)移動力學的阻礙。在此，新加坡國立大學Zhongxin Chen，Kian Ping Loh，香港理工大學Ming Yang證明了Ru/Cu₂O催化劑的共催化系統(tǒng)能夠在16 cm²流量電解槽中的1 M硝酸鹽電解液中以10.0 A的電流實現(xiàn)NO₃RR，對氨具有100%的法拉第效率。

本文要點：    

1）通過氘標記和原位傅立葉變換紅外(FTIR)光譜的詳細機理研究使我們能夠探測Ru/Cu₂O上的氫轉(zhuǎn)移速率和中間物質(zhì)。

2）從頭算分子動力學(AIMD)模擬表明，Ru納米顆粒上吸附的氫氧化物增加了Cu₂O表面附近氫鍵水網(wǎng)絡(luò)的密度，從而提高了氫轉(zhuǎn)移速率。

工作強調(diào)了助催化劑中工程協(xié)同相互作用對于解決電合成動力學瓶頸的重要性。

Qikun Hu, et al, Ammonia Electrosynthesis from Nitrate Using a Ruthenium?Copper Cocatalyst System: A Full Concentration Range Study, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c10516

https://doi.org/10.1021/jacs.3c10516

9. AEM：通過熱脈沖燒結(jié)實現(xiàn)4.6V固態(tài)電池的接口焊接

NASICON型Li_1.3Al_0.3Ti_1.7（PO₄）₃（LATP）由于其高離子導(dǎo)電性、高電壓穩(wěn)定性和低成本，是實現(xiàn)高能量密度固態(tài)電池（SSBs）的有效固態(tài)電解質(zhì)（SSE）之一。然而，它的實際應(yīng)用受到與陰極材料界面相容性不足和與鋰金屬不相容性的限制。近日，加拿大西安大略大學孫學良、北京大學Yang Luyi報道了一種具有成本效益的界面焊接方法，通過利用熱脈沖燒結(jié)（TPS）來制造基于LATP的固態(tài)電池。    

本文要點：

1) 快速熱脈沖通過誘導(dǎo)LATP納米線的選擇性生長，并有效占據(jù)顆粒間空隙，從而增強LATP SSE的離子導(dǎo)電性。此外，該工藝導(dǎo)致形成包括氧化石墨烯、碳納米管和MXene的致密層（GCM），該致密層具有可控的Li⁺傳輸路徑，并促進了鋰剝離和電鍍工藝。

2) 此外，這些熱脈沖促進了LATP和陰極材料之間的界面融合，同時避免了不利的相擴散。因此，具有LiCoO₂陰極的SSB在4.6V下具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性。

Xiangming Yao, et al. Interface Welding via Thermal Pulse Sintering to Enable 4.6 V Solid-State Batteries. Adv. Energy Mater. 2023    

DOI: 10.1002/aenm.202303422

https://doi.org/10.1002/aenm.202303422

10. Nano Letters：用于金屬結(jié)構(gòu)腐蝕防護的耐損傷木質(zhì)層

機械強度高且耐損傷的腐蝕保護層具有重要的技術(shù)意義。然而，高模量（>1.5 GPa）和抗拉強度（>100 MPa）的腐蝕保護層很少見。在這里，馬里蘭大學胡良兵教授，李騰教授，加州大學圣地亞哥分校Ping Liu報道了一種130 μm厚的致密木單板，其楊氏模量為34.49 GPa，拉伸強度為693 MPa，表現(xiàn)出金屬離子的低擴散性和機械損傷的自我恢復(fù)能力。

本文要點：

1）采用致密木單板作為中間層，形成機械強度高的防腐結(jié)構(gòu)，稱為“木材防腐結(jié)構(gòu)”，或WCPS。

2）在鹽霧試驗中，采用WCPS保護的低碳鋼的腐蝕速率比最先進的腐蝕保護層降低了2個數(shù)量級。

這種工程木單板作為一種薄而機械強度高的材料的引入，指明了可持續(xù)腐蝕防護設(shè)計的新方向。    

Sicen Yu, et al, Damage-Tolerant Wood Layers for Corrosion Protection of Metal Structures, Nano Lett., 2023

DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c03856

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c03856

11. ACS Nano：提高單層二元纖維納米復(fù)合膜的能量收集能力，用于多功能可穿戴混合壓電和摩擦電納米發(fā)電機和自供電傳感器

雖然可穿戴式自供電電子設(shè)備已經(jīng)顯示出有希望的改進，但在提高其電輸出和結(jié)構(gòu)性能方面仍然存在重大挑戰(zhàn)。在這項工作中，福建理工大學An Huang，Xiangfang Peng提出了一種在單層結(jié)構(gòu)的膜中同時進行壓電和摩擦電轉(zhuǎn)換的工作機制。

本文要點：

1）研究人員將多壁碳納米管(CNTs)分別加入聚偏氟乙烯(PVDF)和聚丙烯腈(PAN)中，通過共電紡法制備了具有兩種不同互穿結(jié)構(gòu)的單層二元纖維納米復(fù)合膜(PVDF/CNT_X@PAN/CNT_X，DPCPC_X)。所制得的薄膜具有優(yōu)異的壓電性和摩擦電性的協(xié)同效應(yīng)，并具有很高的機電轉(zhuǎn)換能力。碳納米管的加入增加了聚偏氟乙烯的β相和PAN平面之字形構(gòu)象。 

2）結(jié)果表明，基于DPCPC_0.5-SBFNMS的壓電納米發(fā)電機具有優(yōu)異的電輸出(187 V，8.0 μA，1.52 W m^?2)，與其他壓電納米發(fā)電機相比，保持了極高的輸出電壓水平。它成功地同時照亮了50個商用發(fā)光二極管。DPCPC_0.5-SBFNMS的輸出電壓分別是PAN或PVDF單纖維膜的5.1倍和4.6倍。此外，DPCPC_0.5SBFNm的峰值電壓比共電紡PVDF/CNT_1.0@PAN(DPCP_1.0)和PVDF@PAN/CNT_1.0(DPPC_1.0)分別提高了20V和10V。由DPCPC_0.5-SBFNms制成的壓電式傳感器可以準確地感知人體從小到大的運動，并在醫(yī)療、消防和監(jiān)測中顯示出作為警報的實用價值。在SBFNM壓電材料中提出了內(nèi)生摩擦電性，提高了機電轉(zhuǎn)換能力和電輸出能力，從而在自供電可穿戴電子器件中具有廣泛的應(yīng)用潛力。

An Huang, et al, Improved Energy Harvesting Ability of SingleLayer Binary Fiber Nanocomposite Membrane for Multifunctional Wearable Hybrid Piezoelectric and Triboelectric Nanogenerator and Self-Powered Sensors, ACS Nano, 2023    

DOI: 10.1021/acsnano.3c09043

https://doi.org/10.1021/acsnano.3c09043