1. Chem. Soc. Rev.：能量轉移光催化中的激發反應模式光子在擴展可持續合成方面發揮著至關重要的作用。近日，明斯特大學Frank Glorius綜述研究了能量轉移光催化中的激發反應模式。1) 激發態（三重態）提供了無數有效的合成途徑，包括環加成、選擇性均裂鍵和應變釋放化學、異構化、去乙酰化或與金屬催化的融合。近年來，通過可見光介導的三重態-三重態能量轉移催化（TTEnT）在實現這些反應模式中具有巨大優勢。2) 作者概述了以溫和、選擇性和可持續的方式合成有機基序的這一新興策略。在能量轉移的光物理基礎上，作者還討論了催化劑的設計，以及能量轉移催化的挑戰和機遇。
Subhabrata Dutta, et al. Energy transfer photocatalysis: exciting modes of reactivity. Chem. Soc. Rev. 2024 https://doi.org/10.1039/D3CS00190C2. Nature Commun.：金屬表面碳的動態模擬和生長機理的主動機器學習模型基底催化生長為碳納米結構的可控合成提供了一種非常有前途的方法。然而，動態催化表面上的生長機制和更一般的設計策略的發展仍然是持續的挑戰。日本東北大學Hao Li、上海交通大學Linfa Peng和Di Zhang等展示了主動機器學習模型如何有效地揭示底物催化生長中涉及的微觀過程。1）利用分子動力學和時間戳力偏蒙特卡羅方法的協同方法，并輔以高斯近似勢，作者對石墨烯在Cu(111)上的生長進行了全動態模擬。作者的發現準確地復制了基本的子過程——從碳單體/二聚體的優先擴散、鏈或環的形成到邊緣鈍化的銅輔助石墨烯生長和通過離子撞擊的鍵斷裂。2）將作者的模擬擴展到金屬表面如Cu(111)、Cr(110)、Ti(001)和氧污染的Cu(111)上的碳沉積，作者的結果與實驗觀察緊密一致，為設計金屬或合金基底以獲得所需的碳納米結構和探索進一步的反應可能性提供了實用和有效的方法。Zhang, D., Yi, P., Lai, X. et al. Active machine learning model for the dynamic simulation and growth mechanisms of carbon on metal surface. Nat Commun 15, 344 (2024).DOI: 10.1038/s41467-023-44525-zhttps://doi.org/10.1038/s41467-023-44525-z3. Nature Commun.：2D多穩態機械超材料通過類孤子脈沖碰撞的相變近年來，已經開發了機械超材料，支持各種有趣的非線性波的傳播，包括過渡波和矢量孤子(多自由度之間耦合的孤子)。賓夕法尼亞大學Jordan R. Raney等報告了2D多穩態機械超材料中相變的觀測結果，這種相變是由超材料中類孤子脈沖的碰撞引發的。1）類似于晶體固體中的一級相變，作者觀察到，如果新相達到或超過臨界晶核尺寸，多穩態超材料支持相變。如果滿足這一標準，新相隨后以過渡波的形式傳播，將超材料的其余部分轉換為新相。更有趣的是，作者使用一個實驗驗證的模型，數值顯示臨界核可以通過類孤子脈沖的碰撞形成。2）此外，非線性脈沖的豐富的方向依賴行為使得能夠控制成核的位置和生長階段的時空形狀。
Jiao, W., Shu, H., Tournat, V. et al. Phase transitions in 2D multistable mechanical metamaterials via collisions of soliton-like pulses. Nat Commun 15, 333 (2024).DOI: 10.1038/s41467-023-44293-whttps://doi.org/10.1038/s41467-023-44293-w
4. Angew：Ce增強Pt/HY催化聚乙烯轉化為液體燃料
加氫裂化（Hydrocracking）是塑料廢棄物回收利用的關鍵方法，但是傳統的雙功能催化劑的酸催化切斷C-C化學鍵的反應動力學非常緩慢，嚴重的阻礙了整體的催化反應速率。有鑒于此，中國科學院長春應化所張洪杰院士、宋術巖、汪嘯等發展了一種簡單方便的方法增強雙功能催化劑的酸位點催化活性的方法。這種方法中將Ce作為促進劑引入Pt/HY，從而在金屬-酸兩種位點之間平衡，顯著改善聚烯烴降解的催化活性。1）將Ce引入Pt/HY催化劑得到Pt/5Ce-HY，在300 ℃催化反應2 h，能夠將100 %低密度的聚乙烯LDPE（low-density polyethylene）以80.9 %的選擇性生成液態燃料。相比而言，Pt/HY對比催化劑降解LDPE的轉化率僅為38.8 %，液態產物的選擇性僅為21.3 %。2）通過詳細的實驗研究結構-性能之間的關系，發現占據在超籠的Ce物種是真正的催化活性位點，并且能夠顯著改善短鏈中間體的吸附。
Xueting Wu, et al, Polyethylene Upgrading to Liquid Fuels Boosted by Atomic Ce Promoters, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202317594https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.2023175945. Angew：ZnZrOx/SSZ-13 上的 CO2 加氫制輕質烯烴將二氧化碳轉化為烯烴是實現碳中和的理想途徑。然而，選擇性加氫生成輕質烯烴，特別是單組分烯烴，同時減少CH4的形成仍然是一個巨大的挑戰。在此，中科院大連化物所李燦院士，Jijie Wang開發了ZnZrOx/SSZ-13串聯催化劑，用于CO2高選擇性加氫生成輕質烯烴。1）該催化劑的C2=-C4=，丙烯選擇性分別高達89.4%和52%，而CH4被抑制到2%，且沒有明顯的失活現象。2）結果表明，SSZ-13的孤立的中等布朗斯臺德酸位點（BAS）促進了ZnZrOx中間體的快速轉化，從而增強了反應的動力學耦合，抑制了烷烴的形成，提高了輕質烯烴的選擇性。此外，SSZ-13較弱的BAS促進中間體轉化為具有4-6個甲基的芳烴，有利于芳烴循環。因此，通過提高SSZ-13的Si/Al比可以獲得更多的丙烯。這為二氧化碳加氫高選擇性生產輕質烯烴提供了一種有效的策略。
Siyu Chen, et al, Hydrogenation of CO2 to Light Olefins over ZnZrOx/SSZ-13, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202316874DOI: 10.1002/anie.202316874https://doi.org/10.1002/anie.202316874
6. AM：具有Piezo1激活和成骨-血管生成偶聯作用的磁聚集誘導骨靶向納米載體用于修復骨質疏松
骨質疏松是一個全球性的健康問題，其主要特征是骨穩態失衡。骨質疏松患者的骨缺損往往難以愈合。目前，利用經典藥物治療骨質疏松性骨缺損的療效并不理想，且存在藥物不良反應和給藥不精確等問題。有鑒于此，南開大學張英澤院士、河北醫科大學Wei Chen和南方醫科大學鄭舉敦研究員合成了一種磁聚集誘導的骨靶向聚乳酸-羥基乙酸共聚物(PLGA)基納米載體(ZOL-PLGA@Yoda1/SPIO)，并將其用于實現雙靶向遞送和精確的piezo1激活，以治療骨質疏松性骨缺損。1）Piezo1是一種重要的機械傳感器，其在調節骨穩態方面具有重要作用。為了實現雙靶向性，研究者通過乳液溶劑擴散法將唑來膦酸(ZOL)修飾的PLGA、超順磁性氧化鐵(SPIO)和能夠激活piezo1的分子Yoda1制備成ZOL-PLGA@Yoda1/SPIO。研究發現，骨靶向分子的介導作用和磁聚集誘導的特性可以有效地實現對局部骨缺損的精準藥物遞送。2）此外，負載的Yoda1也可以靶向高效地模擬機械信號并激活Piezo1。體內外實驗結果表明，ZOL-PLGA@Yoda1/SPIO能夠激活骨質疏松小鼠骨缺損區域的Piezo1，通過YAP/β-catenin信號軸改善成骨，促進實現良好協調的成骨-血管偶聯，顯著加速骨缺損內的骨重建，且不會產生明顯的副作用。綜上所述，該研究構建的雙靶向納米載體有望為臨床治療骨質疏松性骨缺損提供一種新的有效策略。Haitao Guan. et al. Magnetic Aggregation-Induced Bone-Targeting Nanocarrier with Effects of Piezo1 Activation and Osteogenic–Angiogenic Coupling for Osteoporotic Bone Repair. Advanced Materials. 2023DOI: 10.1002/adma.202312081https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.2023120817. AM：各向異性鈮酸鋰晶體中光學微諧振器的光譜工程片上光學微諧振器是集成光學中的基本構件。任意設計其共振頻率的能力對于探索合成頻率維度的新物理和實際應用(如非線性光學參量過程和色散工程頻率梳生成)至關重要。光子晶體環(PhCR)諧振器是這種任意頻率工程的通用工具，通過在選定的諧振上可控地產生模式分裂。迄今為止，這些PhCRs主要在各向同性光子材料中得到證實，而這種工程在各向異性平臺中可能要復雜得多，這些平臺通常提供更豐富的光學特性。香港城市大學Cheng Wang和Ke Zhang等過精確補償折射率和擾動強度變化的梯度設計，在各向異性鈮酸鋰(LN)晶體中實現了芯片級光學微諧振器的光譜工程。 1）作者通過實驗證明了在不同尺寸的LN PhCR諧振器中單個和多個選定諧振的可控頻率分裂，同時保持高達1 × 106的高Q因子。此外，作者基于主動調制的x切LN梯度PhCR實驗性地構建了合成頻率維度上的清晰邊界，為電光梳狀譜形狀的任意控制和頻率自由度上的新物理探索開辟了新的途徑。2）作者展示了光功率流在合成頻率鏡處的有效俘獲和反射，在該鏡的兩側之間測量的高寬比為26.7。K. Zhang, Y. Chen, W. Sun, Z. Chen, H. Feng, C. Wang, Spectral Engineering of Optical Microresonators in Anisotropic Lithium Niobate Crystal. Adv. Mater. 2024, 2308840.DOI: 10.1002/adma.202308840https://doi.org/10.1002/adma.202308840反鐵磁體構成了下一代自旋電子器件的有希望的競爭材料，具有優異的穩定性、可擴展性和動力學。然而，由自發磁化支持的公認鐵磁自旋電子學的感知似乎表明反鐵磁自旋電子學的不足——它們的補償磁化被認為會導致不可控的反鐵磁有序和微妙的磁電子響應。然而，近年來反鐵磁自旋電子學取得了顯著的進展，連續出乎意料的發現證實了反鐵磁自旋電子學器件的可行性。強調指出，與鐵磁體不同，復雜反鐵磁晶體結構的豐富性是反鐵磁晶體的獨特和本質的優點，它可以為自旋電子學開辟新現象和新功能的無限可能性。北京航空航天大學Zhiqi Liu、Peixin Qin和Han Yan等綜述了反鐵磁自旋電子學的最新進展。1）作者特別強調了基于幾種具有特殊反鐵磁晶體結構的反鐵磁自旋電子學，討論了在有效操縱反鐵磁有序、探索新的反鐵磁物理響應和演示反鐵磁自旋電子器件原型方面的最新進展，并對未來的研究方向進行了展望。2）作者希望這一觀點可以為對這一領域感興趣的讀者提供指導，并鼓勵對反鐵磁自旋電子學材料、現象和器件進行前所未有的研究。
H. Chen, L. Liu, X. Zhou, Z. Meng, X. Wang, Z. Duan, G. Zhao, H. Yan, P. Qin, Z. Liu, Emerging Antiferromagnets for Spintronics. Adv. Mater. 2024, 2310379.DOI: 10.1002/adma.202310379https://doi.org/10.1002/adma.2023103799. AM：雙相增益合金在超寬溫區聚合物復合材料中構建穩定的逾滲網絡在寬溫度范圍內具有高性能可靠性的柔性和適應性聚合物復合材料對于各種應用是必不可少的。然而，不同的填料-基體熱機械行為在大的熱沖擊下經常導致嚴重的結構損傷和性能退化。北京化工大學Hao-Bin Zhang和都柏林圣三一大學Valeria Nicolosi等提出了一種在寬溫度范圍內(77-473 K)用雙相Ga35In65合金在聚合物復合材料中構建無泄漏、自適應、穩定的逾滲網絡的一般策略。 1）原位微CT技術首次揭示了Ga35In65合金在聚合物基質中的一致相變，這有助于修復大溫度變化下的破壞性導電網絡。低溫膨脹的Ga在低溫下補償分裂的碳網絡，而可流動的Ga和在高溫下熔化的Ga一致地填充和修復脫粘的界面并產生裂縫。作為概念驗證，作者的耐溫復合材料即使在大的溫度沖擊(ΔT= 396K)后也表現出優異的導電性和電磁干擾屏蔽性能及穩定性。此外，在復合材料中構建溫度自適應網絡的優勢使它們能夠用于面向應用的部件的添加制造。2）這項工作為開發用于極端溫度應用的高性能聚合物復合材料提供了有益的啟示。
X. Zhou, Y. Liu, Z. Gao, P. Min, J. Liu, Z.-Z. Yu, V. Nicolosi, H.-B. Zhang, Biphasic GaIn Alloy Constructed Stable Percolation Network in Polymer Composites Over Ultrabroad Temperature Region. Adv. Mater. 2024, 2310849.DOI: 10.1002/adma.202310849https://doi.org/10.1002/adma.20231084910. AEM：具有超高儲能性能的鈮酸鋰基多層陶瓷電容器隨著新能源技術的逐步推廣，對具有高儲能密度、高工作溫度、高工作電壓和良好溫度穩定性的電容器的需求日益增長。近年來，研究人員一直致力于提高鉛基、鈦基和鐵基多層陶瓷電容器(MLCCs)的儲能性能。然而，使用基于鈮酸鋰(NN)的材料對MLCC開發進行了有限的研究。中國科學院上海硅酸鹽研究所Genshui Wang和Zhen Liu等介紹了一種新型的NaNbO3–(Bi0.5Na0.5)TiO3–Bi(Mg0.5Hf0.5)O3無鉛多層陶瓷電容器的優異儲能性能。 1）圍繞cp軸的無序傾斜破壞了Na和Bi離子的長程位移，并導致PNRs和強弛豫行為，這確保了優異的儲能性能，以及多層陶瓷設計策略。因此，基于神經網絡的MLCC器件表現出超高的Wrec = 12.65J cm-3和η = 88.5%，同時表現出出色的溫度穩定性(從50°C至125°C，Wrec變化< 1%，η變化< 6%)和抗疲勞性(在107次循環中，Wrec和η變化< 1%)。2）這項研究突出了基于NaNbO3的MLCCs在各種應用中的先進儲能潛力，開創了設計可在惡劣環境中工作的高性能無鉛電容器的新時代。Z. Lv, et al, NaNbO3-Based Multilayer Ceramic Capacitors with Ultrahigh Energy Storage Performance. Adv. Energy Mater. 2024, 2304291.DOI: 10.1002/aenm.202304291https://doi.org/10.1002/aenm.202304291
