1. Nature Commun.：用于電離子軟致動器的功能拮抗聚電解質電激活離子柔性驅動器作為柔性機器人的人工肌肉，由于其在低電壓下的大彎曲變形、低功耗、高能量密度、高安全性和仿生自感知驅動而受到廣泛關注。然而，主要由于聚電解質膜中離子導電相的不適當分布，它們的響應慢、耐久性差和帶寬低，阻礙了其在實際領域的實際應用。韓國科學技術院Il-Kwon Oh等報道了一種合成高效聚電解質膜的方法，該膜具有適用于電離子人工肌肉的連續導電網絡。1）這種功能上對立的溶劑過程使得兩親性Nafion分子組裝成膠束，其離子表面包圍非導電核。特別是，這些膠束的離子表面在澆鑄過程中結合在一起，形成高離子電導率所需的連續離子導電相，從而通過10倍的快速響應和36倍的高彎曲位移提高了電離子軟致動器的性能。2）此外，所開發的肌肉在連續驅動和10 Hz以下的寬帶寬下顯示出超過40天的優異耐久性，并成功應用于演示尺蠖模擬軟體機器人和動態張拉整體系統。
Nguyen, V.H., Oh, S., Mahato, M. et al. Functionally antagonistic polyelectrolyte for electro-ionic soft actuator. Nat Commun 15, 435 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-44719-zhttps://doi.org/10.1038/s41467-024-44719-z2. Nature Commun.：用于可持續鋰離子電池的具有鋰化學計量控制的無鈷復合結構正極鋰離子電池在運輸和電網的脫碳中發揮著至關重要的作用，但它們依賴于高成本、地球上稀缺的鈷(通常用于高能層狀Li(NiMnCo)O2陰極),這引發了供應鏈和可持續性問題。盡管進行了許多嘗試來解決這一挑戰，但從Li(NiMnCo)O2中消除Co仍然難以實現，因為這樣做會對其分層和循環穩定性產生不利影響。布魯克海文國家實驗室Feng Wang和Jianming Bai等報道了合成缺鋰復合結構LiNi0.95Mn0.05O2的合理化學計量控制，該結構包括共生的層狀和巖鹽相，其性能優于傳統的層狀結構。 1）通過對煅燒過程的多尺度相關實驗表征和計算建模，作者揭示了Li缺乏在抑制巖鹽-層狀相變和晶體生長中的作用，導致在充電和放電期間具有期望的低各向異性晶格膨脹/收縮的小尺寸復合材料。2）因此，缺鋰的LiNi0.95Mn0.05O2提供了90%的首次循環庫侖效率，90%的容量保持率，以及100次深度循環中接近零的電壓衰減，顯示了其作為可持續鋰離子電池的無鈷陰極的潛力。
Chen, K., Barai, P., Kahvecioglu, O. et al. Cobalt-free composite-structured cathodes with lithium-stoichiometry control for sustainable lithium-ion batteries. Nat Commun 15, 430 (2024).DOI: 10.1038/s41467-023-44583-3https://doi.org/10.1038/s41467-023-44583-33. JACS: 手性網狀化學：一種為智能濕度控制打造高孔隙度和耐水解金屬有機框架的定制方法 密閉空間內的濕度控制對于維持空氣質量和人類福祉至關重要，對從國際空間站和藥房到糧倉和文物保存場所的環境都有影響。然而，現有技術依賴于能源密集型電力驅動設備或復雜的溫度和濕度控制（THC）系統，導致不精確和不便。開發能夠同時滿足實際應用嚴格要求的創新技術和材料是創造智能、節能濕度控制設備的關鍵。在這項研究中，上海交通大學Wei Gong，崔勇教授，美國西北大學Omar K. Farha引入手性網狀化學作為一種定制的合成方法，針對以內在互穿孔結構為特征的高多孔熱拓撲框架。這種突破性的設計成功地規避了孔體積和水解穩定性之間的傳統折衷方案。1）金屬有機框架（MOF）表現出非凡的工作能力，在40-60%的相對濕度（RH）范圍內創下了1.35 g g?1的新紀錄，并且沒有表現出滯后現象。因此，它成為密閉空間內智能濕度調節的最先進候選者。2）利用單晶 X 射線測量和分子模擬，研究人員明確闡明了水聚集和孔隙填充的機制，強調了連接子功能在控制水播種過程中的關鍵作用。研究結果代表了該領域的重大進步，為高效濕度控制技術的開發鋪平了道路，并為各種現實場景提供了有前景的解決方案。
Wei Gong, et al, Chiral Reticular Chemistry: A Tailored Approach Crafting Highly Porous and Hydrolytically Robust Metal?Organic Frameworks for Intelligent Humidity Control, J. Am. Chem. Soc., 2023DOI: 10.1021/jacs.3c11733https://doi.org/10.1021/jacs.3c117334. JACS：氧化物衍生銅上增強電化學 CO2 還原和 C?C 耦合的原位紅外光譜證據盡管在這些表面上通常觀察到高C2+法拉第效率，但氧化物衍生銅上CO2電還原的反應機制尚未闡明。在本研究中，香港科技大學邵敏華教授旨在利用原位表面增強紅外吸收光譜(SEIRAS)在金屬和輕度陽極氧化的銅薄膜上探索銅陽極氧化對各種CO2RR中間體吸附的影響。1）原位SEIRAS結果表明，預氧化過程可以通過以下方式顯著提高整體CO2還原活性：（1）增強CO2活化，（2）增加CO吸收，（3）促進CC耦合。2）首先，強烈的*COO?紅移表明預氧化過程顯著增強了CO2吸附和活化的第一個基本步驟。吸附的*COatop的快速吸收也說明了如何在氧化物衍生的銅電催化劑中實現高*CO覆蓋率。最后，首次觀察到陽極氧化銅薄膜上*COCHO二聚體的形成。3）使用DFT計算，我們展示了Cu晶格中地下氧的存在如何通過吸附的*CO和*CHO中間體的耦合來改善C2產物形成的熱力學。這項研究加深了人們對表面和地下條件在提高二氧化碳還原催化反應動力學和產物選擇性方面的作用的理解。
Ernest Pahuyo Delmo, et al, In Situ Infrared Spectroscopic Evidence of Enhanced Electrochemical CO2 Reduction and C?C Coupling on Oxide-Derived Copper, J. Am. Chem. Soc., 2024DOI: 10.1021/jacs.3c08927https://doi.org/10.1021/jacs.3c08927電化學直接空氣捕獲（DAC）可以利用可再生電力，通過有機氧化還原對降低大氣中的二氧化碳水平。然而，當前的有機系統在暴露于空氣中時會受到氧化降解的威脅。近日，多倫多大學David Sinton、Edward H. Sargent、斯坦福大學Xu Yi提出了一種通過循環紫精電催化（CVE）再生氫氧化物吸收劑的電化學過程。1) 該策略將氧化還原活性紫精與堿性吸收劑分離，以避免氧化降解和蒸發損失，并通過調節紫精取代基以促進在還原和氧化環境下電場中的快速反應動力學。作者發現，含有帶正電和帶負電基團的雙極紫精可以在還原和氧化過程中克服電場排斥。2) 作者通過基于循環伏安法氧化還原電位計算發現，每tCO2的最小功為0.82 GJ，以及在兩個電解槽CVE配置中每tCO2的最小功為3.8 GJ，該裝置具有超過200小時的操作穩定性。
Shijie Liu, et al. Direct Air Capture of CO2 via Cyclic Viologen Electrocatalysis. EES 2024https://doi.org/10.1039/D3EE03024E隨著太陽能光伏裝機容量的不斷增加，建筑集成光伏是一項新興技術。對于建筑和產品集成，生產黑色或深藍色外觀以外顏色電池的能力在改善視覺外觀和促進光伏應用方面發揮著重要作用。然而，為了最大限度地提高電力輸出，并以可持續的方式使用資源，保持高效率至關重要；彩色多結太陽能電池可以達到比單結器件更高的功率轉換效率，因此受到了人們的極大關注。近日，新南威爾士大學Phoebe M. Pearce報道了具有多達六結的彩色雙端太陽能電池的最大理論效率，其顏色是通過入射陽光的反射產生的。 1) 與黑色電池相比，其可以產生相對亮度高達Y＝0.6的寬范圍顏色，并且最大功率損耗小于20%。在大多數情況下，除了具有高相對亮度Y?0.85的顏色外，雙結彩色電池比黑色單結電池具有更高的極限效率，這表明了彩色多結電池在太陽能電池板的美觀性方面發揮著重要作用。2) 作者發現，結晶硅在開發兩結和三結彩色電池時提供了一個極好的底部電池平臺，例如其可以與具有可調帶隙的鈣鈦礦或III–V半導體合金相結合。除了極限效率外，作者還分析了實現一系列顏色的最佳反射光譜和帶隙位置，以及在這些變量中觀察到的不同色調和相對亮度的顏色趨勢。
Phoebe M. Pearce, et al. Efficiency limits and design principles for multi-junction coloured photovoltaics. EES 2024https://doi.org/10.1039/D3EE03337F 7. EES：水介導的納米顆粒在堿金屬摻雜鈣鈦礦結構的三重導電氧電催化劑中的出溶開發具有高電催化活性和水合能力的氧催化劑對于提高電化學儲能和轉換裝置（如可逆燃料電池/電解電池）的性能至關重要，因為氧還原反應（ORR）和析氧反應（OER）動力學經常限制這些電池的性能。近日，世宗大學Jun-Young Park、仁荷大學Minseok Choi、全南大學Sun-Ju Song通過出溶進一步提高TCO電催化劑的性能。1) 作者通過將具有高堿度的單價堿金屬摻雜到BaCo0.4Fe0.4Zr0.18Y0.02O3-δ中來證明這種方法，它能夠使鋇氧化物在潮濕的空氣條件下出溶。該策略涉及水介導的出溶與高堿度元素的摻雜，其主要目標是促進TCO內的高質子攝取和傳導途徑，以提高ORR/OER活性。研究證實，與其他鈣鈦礦相比，BaOx溶出的K0.05Ba0.95Co0.4Fe0.4Zr0.18Y0.02O3-δ（KBCFZY）對ORR和OER都具有更高的活性和穩定性，致使燃料電池（FC）具有高達1.65 W cm?2的峰值功率密度，并且在650°C下的電解（EC）池具有高達6.5 A cm?2的峰值功率密度。2) 密度泛函理論計算表明，堿金屬摻雜不僅引發催化活性氧化鋇納米顆粒的出溶，還降低了本體氧空位的形成能，從而降低了質子通過BCFZY結構遷移的勢壘，進而增加了活性和性能。
Kwangho Park, et al. Water-mediated exsolution of nanoparticles in alkali metal-doped perovskite structured triple-conducting oxygen electrocatalysts for reversible cells. EES 2024https://doi.org/10.1039/D3EE03510G8. EES：通過Ru原子約束優化金屬酞菁的電子結構來實現全pH析氫環保生產氫氣是解決能源危機的一種有效途徑，然而，缺乏有效的質子源和緩慢的電解水過程導致不同pH條件下的析氫動力學差異很大。在此，浙江大學Hou Yang、中國科學院材料技術與工程研究所Zhang Tao通過Ru原子約束優化金屬酞菁的電子結構來實現全pH析氫。1) 得益于活性Ru和共軛聚合物之間通過界面Ru-N鍵的協同作用，RuSA@NiFePPc在酸性和堿性條件下都具有優異的HER活性，其在10 mA cm-2時的過電勢為12 mV，這比原始NiFe-PPc小50倍，并且性能優于Pt/C催化劑。2) 此外，該催化劑在200 mA cm-2下具有約160000 s的持久穩定性。作者進一步證明了具有RuSA@NiFePPc和商用IrO2陽極的膜電極在僅2.27V的低電壓下實現了2.0A cm-2的電流密度。
Zhenhui Kou, et al. Electronic Structure Optimization of Metal-Phthalocyanine via Confining Atomic Ru for All-pH Hydrogen Evolution. EES 2024https://doi.org/10.1039/D3EE03896C9. Angew：Wadsley-Roth鈮鉬氧化物相的結構畸變觸發異常穩定的電池性能Wadsley-Roth Nb氧化物相作為一種很有前途的電池正極材料，近年來引起了廣泛的研究興趣。近日，阿德萊德大學郭再萍教授，中南大學Libao Chen，澳大利亞同步加速器Bernt Johannessen合成了具有優良的電化學鋰離子存儲性能的Nb-Mo氧化物剪切相(Nb，Mo)13O33，包括至少15000次循環壽命的超長循環壽命。1）在電化學循環過程中，用原位X射線衍射法證明了鋰離子與中間固溶體發生了可逆單相固溶體反應，用原位Nb和Mo Kedge X射線吸收光譜研究了電極的價態和短程結構的變化。2）這項工作揭示了在電化學反應中八面體變形的變化支持了Nb鉬氧化物優異的穩定性，研究人員報道了對循環過程中如何穩定氧化物結構的深入理解，這對未來長壽命電池材料的設計具有重要意義。
Zhibin Wu, et al, Structural Distortion in the Wadsley-Roth Niobium Molybdenum Oxide Phase Triggering Extraordinarily Stable Battery Performance, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202317941DOI: 10.1002/anie.202317941https://doi.org/10.1002/anie.20231794110. Angew：增強固氮和能量轉換的光輔助Li-N2電池鋰-氮（Li-N2）電池因其集固氮、儲能和轉化為一體的潛力而受到廣泛關注。然而，由于正極催化劑的活性低、穩定性差，Li-N2電池的電化學性能并不理想，其電化學可逆性也鮮有被證明。近日，吉林大學徐吉靜教授采用等離激元金納米顆粒(NPs)修飾缺陷氮化碳(Au-NV-C3N4)光電陰極，建立了一種新型的雙功能光輔助鋰氮電池體系。1）Au-NV-C3N4具有很強的捕光、氮氣吸附和氮氣活化能力，光生電子和熱電子對加速放電和充電反應動力學非常有利。2）這些優點使光助鋰氮電池獲得了1.32V的低過電位，這是迄今為止報道的最低過電位，以及優異的倍率性能和更長的循環穩定性(~500 h)。3）值得注意的是，理論和實驗結果相結合，證明了光助式鋰氮電池的高可逆性。提出的開發高效正極催化劑和制備光助電池系統的新策略突破了鋰氮電池的過電位瓶頸，為理解氮氣固定和儲存的機理提供了重要的見解。
Jian-You Li, et al, Photo-Assisted Li-N2 Batteries with Enhanced Nitrogen Fixation and Energy Conversion, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202319211DOI: 10.1002/anie.202319211https://doi.org/10.1002/anie.202319211
11. Angew：L-RNA適配體-肽偶聯物用于實現有效的細胞攝取和G-四鏈體介導的基因控制
RNA G-四倍體廣泛存在于轉錄組中，其在多種生物學過程中能夠發揮重要的調控作用。近年來研究發現，L-RNA適配體可識別功能性rG4s，具有較強的結合親和力和特異性。然而，由于L-RNA適配體的細胞穿透能力較差，因此其生物學應用也受到了很大的限制。有鑒于此，香港城市大學Kit Kwok合理地設計了一種L-RNA適配體-肽偶聯物，即Tamra_Ahx_R8_L-Apt.4-1c，其可以有效地轉運到細胞質中，并靶向感興趣rG4。1）研究者證明了Tamra_Ahx_R8_L-Apt.4-1c對存在于mRNA的不同區域中的rG4基序具有多種調節作用，并進一步拓展了其在不同細胞系中的應用。2）實驗結果表明，這種具有高生物相容性的新型結合物能夠增強細胞對L-RNA適配體的攝取，使得L-RNA適配體能夠靶向非經典的RNA結構，從而在細胞中實現基因控制。
Kun Zhang. et al. Rational Design of L-RNA Aptamer-Peptide Conjugate for Efficient Cell Uptake and G-quadruplex-Mediated Gene Control. Angewandte Chemie International Edition. 2023DOI: 10.1002/anie.202310798 https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.20231079812. AM：摻鋁錳酸鋰納米顆粒晶格常數的降低有利于增強的電化學鋰提取從鹽水資源中選擇性和高效地提取鋰對于應對能源和環境挑戰至關重要。采用LiMn2O4 (LMO)電極的電化學系統被認為是回收鋰的有效方法。然而，LMO的鋰選擇性和穩定性需要進一步提高其實際應用。中國科學技術大學余彥和Han-Qing Yu等通過簡單的一步固態燒結法成功地制備了晶格常數降低的摻鋁LMO，從而提高了鋰的選擇性。1）通過光譜分析和理論計算證明了摻鋁LMO晶格常數的降低。與最初的LMO相比，摻鋁的LMO (LiAl0.05Mn1.95O4，LMO-Al0.05)表現出更高的比電容、更低的電阻和改善的穩定性。此外，循環伏安和多尺度模擬顯示，晶格常數降低的LMO-Al0.05具有更高的Li+擴散系數和更低的嵌入能。當用于混合電容去離子(CDI)時，LMO-Al0.05獲得了21.7mg g-1的Li+嵌入容量和2.6 Wh mol?1 Li+的低能耗。重要的是，LMO-Al0.05在合成鹽水中實現了高的Li+提取百分比(約86%)，Li+/Na+和Li+/Mg2+選擇性分別為1653.8和434.9。2）作者的結果表明，晶格常數降低的鋁摻雜LMO可以作為電化學鋰提取的可持續解決方案。
G. Tan, S. Wan, J.-J. Chen, H.-Q. Yu, Y. Yu, Reduced Lattice Constant in Al-Doped LiMn2O4 Nanoparticles for Boosted Electrochemical Lithium Extraction. Adv. Mater. 2024, 2310657.DOI: 10.1002/adma.202310657https://doi.org/10.1002/adma.202310657
