1. Chem. Soc. Rev.：電催化中的局部反應(yīng)環(huán)境除了傳統(tǒng)的電催化劑工程，通過(guò)操縱局部反應(yīng)環(huán)境可以提高電催化反應(yīng)性能。近日，阿德萊德大學(xué)喬世璋、Zheng Yao對(duì)不同電催化過(guò)程中局部環(huán)境工程的一般原理和策略進(jìn)行了綜述研究。1)作者介紹了表面結(jié)構(gòu)、離子分布和局部電場(chǎng)之間的相互作用及其與局部反應(yīng)環(huán)境的關(guān)系。為了改變局部反應(yīng)環(huán)境，作者深入討論了界面反應(yīng)物濃度、傳質(zhì)速率、吸附/解吸行為和結(jié)合能等有效方案。2) 此外，電極物理結(jié)構(gòu)和反應(yīng)池配置是局部反應(yīng)環(huán)境中可行的優(yōu)化方法。通過(guò)優(yōu)化反應(yīng)界面的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)性質(zhì)以及合理改變局部反應(yīng)環(huán)境可以顯著增強(qiáng)各種電催化過(guò)程。作者還概述了未來(lái)的研究方向，以全面了解和有效調(diào)節(jié)局部反應(yīng)環(huán)境。
Chaojie Chen, et al. Local reaction environment in electrocatalysis. Chem. Soc. Rev. 2024https://doi.org/10.1039/D3CS00669G2. Science Advances：用于研究納米材料和器件中熱擴(kuò)散率的STEM原位熱波觀測(cè)微電子、熱電和光子設(shè)備的熱控制需要在納米尺度上識(shí)別熱路徑的實(shí)用技術(shù)。使用各種方法的納米級(jí)測(cè)溫已經(jīng)得到了廣泛的研究，但還沒(méi)有最終確定可靠的方法。近日，美國(guó)國(guó)家材料科學(xué)研究所Naoyuki Kawamoto開(kāi)發(fā)了一種獨(dú)創(chuàng)的技術(shù)，利用室溫下脈沖會(huì)聚電子束在掃描電子顯微鏡(STEM)模式下誘導(dǎo)的熱波。1）通過(guò)量化每個(gè)輻照位置的相對(duì)位相延遲，研究人員證明了在空間分辨率為~10 nm、溫度分辨率為0.01K的各種樣品中的熱輸運(yùn)，定量地證實(shí)了聲子-表面散射由于熱擴(kuò)散率的抑制。2）研究人員模擬了脈沖會(huì)聚電子束附近的聲子-晶界散射和彈道聲子輸運(yùn)。
Hieu Duy Nguyen, et al, STEM in situ thermal wave observations for investigating thermal diffusivity in nanoscale materials and devices, Sci. Adv. 10 (2), eadj3825.DOI: 10.1126/sciadv.adj3825https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adj38253. Science Advances：受植物啟發(fā)，通過(guò)吸濕-蒸發(fā)循環(huán)實(shí)現(xiàn)可持續(xù)和高性能的織物生成器從無(wú)處不在的水循環(huán)中收集能量已經(jīng)成為一種很有前途的發(fā)電技術(shù)。在這里，東華大學(xué)Hongzhi Wang，Chengyi Hou，Ru Xiao開(kāi)發(fā)了一種可持續(xù)吸濕-蒸發(fā)循環(huán)織物(Mac-Fabric)。1）基于織物的單向?qū)裱h(huán)和負(fù)電荷通道引起的電荷分離，可以實(shí)現(xiàn)可持續(xù)的恒壓發(fā)電。2）在相對(duì)濕度為40%、溫度為20 °C時(shí)，單個(gè)Mac織物可獲得0.144 W/m2(5.76×102 W/m3)的高功率輸出。通過(guò)組裝500個(gè)串聯(lián)單元和300個(gè)并聯(lián)單元，一個(gè)大型演示在25%相對(duì)濕度和20 °C下實(shí)現(xiàn)了350 V的串聯(lián)電壓和33.76 mA的并聯(lián)電流。3）Mac織物的輕質(zhì)(300 g/m2)和柔軟特性使其成為實(shí)際環(huán)境中大面積集成和能量收集的理想選擇。
Yunhao Hu, et al, Phyto-inspired sustainable and high-performance fabric generators via moisture absorption-evaporation cycles, Sci. Adv. 10 (2), eadk4620.DOI: 10.1126/sciadv.adk4620 https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adk46204. Science Advances：無(wú)水可循環(huán)聚電解質(zhì)復(fù)合材料的緩和離子鍵合雖然自然界廣泛使用相反電荷聚合物之間的靜電鍵來(lái)組裝和穩(wěn)定材料，但在合成系統(tǒng)中利用這些相互作用一直是具有挑戰(zhàn)性的。具有高密度離子鍵的合成材料，如聚電解質(zhì)絡(luò)合物，只有在充足的水存在下，其電荷相互作用減弱時(shí)才能正常工作；脫水這些材料會(huì)產(chǎn)生如此強(qiáng)大的庫(kù)侖鍵，以至于它們變得脆性、非熱塑性，并且?guī)缀醪豢赡芗庸?。近日?/span>瓦赫寧根大學(xué)Sophie G. M. van Lange提出了一種策略，通過(guò)將衰減器間隔基共價(jià)嫁接到帶電部分，從本質(zhì)上調(diào)節(jié)非極性聚合物固體中的靜電鍵強(qiáng)度。1）這產(chǎn)生了一類(lèi)聚電解質(zhì)材料，具有100%的電荷密度，無(wú)需水即可加工和延展，高度耐溶劑和耐水，并且完全可回收。2）這些材料，研究人員稱(chēng)之為“絡(luò)合物”，將熱塑性塑料和熱固性塑料的特性結(jié)合在一起，僅使用定制的離子鍵。
Sophie G. M. van Lange, et al, Moderated ionic bonding for water-free recyclable polyelectrolyte complex materials, Sci. Adv. 10 (2), eadi3606. DOI: 10.1126/sciadv.adi3606https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adi36065. Science Advances：用于長(zhǎng)期電生理監(jiān)測(cè)的10微米厚納米網(wǎng)格增強(qiáng)透氣性水凝膠皮膚傳感器水凝膠支持的皮膚生物電子設(shè)備可以長(zhǎng)期持續(xù)監(jiān)測(cè)健康狀況，這對(duì)于早期發(fā)現(xiàn)和治療疾病至關(guān)重要。然而，設(shè)計(jì)超薄透氣性水凝膠傳感器是具有挑戰(zhàn)性的，這種傳感器可以長(zhǎng)期(>1周)貼附在人體皮膚上。在這里，廣東理工學(xué)院Yan Wang，東京大學(xué)Takao Someya，中國(guó)石油大學(xué)(北京)Chunya Wang提出了一種~10微米厚的聚氨酯納米網(wǎng)格增強(qiáng)透氣性水凝膠傳感器，它可以在日常生活條件下自附著在人體皮膚上進(jìn)行連續(xù)高質(zhì)量的電生理監(jiān)測(cè)8天。1）這項(xiàng)研究包括兩個(gè)關(guān)鍵步驟：(I)基于明膠的熱依賴相變水凝膠的材料設(shè)計(jì)和(Ii)通過(guò)納米網(wǎng)格增強(qiáng)獲得的堅(jiān)固的薄幾何形狀。2）得到的超薄水凝膠具有約10微米的厚度，具有卓越的機(jī)械穩(wěn)定性、高皮膚粘附性、氣體滲透性和抗干燥性能。3）為了突出利用集體特征的早期疾病檢測(cè)和治療的潛在應(yīng)用，研究人員展示了超薄透氣水凝膠在日常生活條件下長(zhǎng)達(dá)8天的長(zhǎng)期、連續(xù)高精度電生理監(jiān)測(cè)的使用。
Zongman Zhang, et al, A 10-micrometer-thick nanomesh-reinforced gas-permeable hydrogel skin sensor for long-term electrophysiological monitoring, Sci. Adv. 10 (2), eadj5389.DOI: 10.1126/sciadv.adj5389 https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adj53896. Science Advances：用于水質(zhì)和病毒監(jiān)控的無(wú)電池、無(wú)線和電動(dòng)軟泳衣小型化移動(dòng)電子系統(tǒng)是密閉空間原位探測(cè)的有效候選系統(tǒng)。然而，實(shí)現(xiàn)這類(lèi)系統(tǒng)在供電問(wèn)題、自由移動(dòng)性、無(wú)線數(shù)據(jù)采集、傳感通用性和小范圍集成方面仍面臨挑戰(zhàn)。在這里，香港城市大學(xué)Xinge Yu，大連理工大學(xué)Zhaoqian Xie，北京航空航天大學(xué)Lingqian Chang報(bào)道了一種無(wú)電池、無(wú)線和小型化的軟電磁游泳器(SES)電子系統(tǒng)，它可以在承壓水環(huán)境中實(shí)現(xiàn)多種監(jiān)控功能。1）通過(guò)射頻供電，無(wú)電池的SES系統(tǒng)在有限的空間中表現(xiàn)出不受束縛的運(yùn)動(dòng)，在共振下具有相當(dāng)大的移動(dòng)速度。2）該系統(tǒng)采用軟電子技術(shù)，集成了薄型多功能生物/化學(xué)傳感器和無(wú)線數(shù)據(jù)采集模塊，實(shí)現(xiàn)了水質(zhì)和病毒污染的實(shí)時(shí)檢測(cè)，具有良好的檢測(cè)范圍和較高的靈敏度。所有傳感數(shù)據(jù)通過(guò)近場(chǎng)通信同步傳輸并顯示在智能手機(jī)圖形用戶界面上。總體而言，這一無(wú)線智能系統(tǒng)在從病原體檢測(cè)到污染調(diào)查的有限空間探索中展示了廣闊的潛力。
Dengfeng Li, et al, Battery-free, wireless, and electricity-driven soft swimmer for water quality and virus monitoring, Sci. Adv. 10 (2), eadk6301.DOI: 10.1126/sciadv.adk6301https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adk6301
7. Nature Commun.：雙晶相策略構(gòu)筑可逆質(zhì)子陶瓷電化學(xué)電池
可逆質(zhì)子陶瓷電化學(xué)電池（Reversible proton ceramic electrochemical cells）是具有前景的固體器件，能夠用于能源的產(chǎn)生和能量存儲(chǔ)，但是可逆質(zhì)子陶瓷電化學(xué)電池器件需要有效的空氣電極從而有助于商業(yè)化。有鑒于此，南京工業(yè)大學(xué)邵宗平、楊廣明、南京航空航天大學(xué)朱銀龍等通過(guò)化學(xué)計(jì)量比調(diào)控策略構(gòu)筑三重導(dǎo)電復(fù)合物電極材料，這種復(fù)合電極由立方相Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3?δ 和六方相Ba4Sr4(Co0.8Fe0.2)4O16?δ構(gòu)成。1）與常見(jiàn)方法中使用自組裝復(fù)合物通過(guò)打破材料容忍度極限的策略不同，這種調(diào)節(jié)A位點(diǎn)/B位點(diǎn)的化學(xué)計(jì)量比的方法不僅能夠在混合晶相之間產(chǎn)生比較強(qiáng)的相互作用，而且能夠調(diào)節(jié)晶相的成分。2）這個(gè)復(fù)合電極在作為可逆質(zhì)子陶瓷電化學(xué)電池的空氣電極時(shí)，獨(dú)特的雙晶相協(xié)同作用實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的電化學(xué)性能，在電解模式下的電流密度達(dá)到3.73 A cm-2 (1.3V)，在650 ℃燃料電池模式工作的峰值功率密度高達(dá)1.99 W cm-2。
Liu, Z., Bai, Y., Sun, H. et al. Synergistic dual-phase air electrode enables high and durable performance of reversible proton ceramic electrochemical cells. Nat Commun 15, 472 (2024)DOI: 10.1038/s41467-024-44767-5https://www.nature.com/articles/s41467-024-44767-58. Nature Commun.：確定雙摻雜劑在穩(wěn)定用于耐用燃料電池的鉑-鎳納米線催化劑中的獨(dú)特作用穩(wěn)定活性PtNi合金催化劑對(duì)氧還原反應(yīng)至關(guān)重要。摻雜特定金屬是一種經(jīng)驗(yàn)策略，然而，摻雜劑如何提高PtNi催化劑穩(wěn)定性的原子級(jí)見(jiàn)解仍然難以捉摸。湖南大學(xué)Hongwen Huang等通過(guò)鉬和金摻雜劑的典型例子，確定了鉬和金在穩(wěn)定PtNi納米線催化劑中的不同作用。1）具體而言，由于Ni-Mo和Pt-Au的原子軌道之間更強(qiáng)的相互作用，Mo摻雜劑主要抑制Ni原子的向外擴(kuò)散，而Au摻雜劑有助于表面Pt覆蓋層的穩(wěn)定。在這種原子理解的啟發(fā)下，作者通過(guò)將Mo和Au的不同功能整合到一個(gè)實(shí)體中來(lái)合理地構(gòu)建PtNiMoAu納米線。2）因此，組裝在燃料電池陰極中的這種催化劑表現(xiàn)出顯著的活性和耐久性，甚至超過(guò)了美國(guó)能源部2025年的技術(shù)目標(biāo)。
Gao, L., Sun, T., Chen, X. et al. Identifying the distinct roles of dual dopants in stabilizing the platinum-nickel nanowire catalyst for durable fuel cell. Nat Commun 15, 508 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-44788-0https://doi.org/10.1038/s41467-024-44788-0
9. JACS：貴金屬高熵合金的局部結(jié)構(gòu)調(diào)控
高熵合金具有非常大的空間能夠進(jìn)行性質(zhì)篩選和優(yōu)化，因此高熵合金材料具有廣泛的應(yīng)用場(chǎng)景，比如結(jié)構(gòu)材料、能源轉(zhuǎn)化、催化等領(lǐng)域。但是人們對(duì)于高熵合金材料的組成與局部結(jié)構(gòu)/元素構(gòu)成之間的關(guān)系并不清楚。尤其是貴金屬高熵納米材料的設(shè)計(jì)以及將納米高熵合金材料用于能源轉(zhuǎn)化和催化等領(lǐng)域。有鑒于此，馬里蘭大學(xué)胡良兵、橡樹(shù)嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室池妙芳、匹斯堡大學(xué)王國(guó)峰等研究RhPtPdFeCo和RuPtPdFeCo兩種貴金屬高熵合金材料的原子結(jié)構(gòu)和原子排列。 1）我們發(fā)現(xiàn)改變高熵合金中的一種元素（將Rh變?yōu)镽u），能夠?qū)е略氐呐帕蟹绞桨l(fā)生顯著改變，從隨機(jī)混合排列轉(zhuǎn)變?yōu)閱卧匾?guī)則排列。2）我們發(fā)現(xiàn)改變Ru元素的濃度能夠進(jìn)一步的調(diào)控RuPtPdFeCo的規(guī)則排列結(jié)構(gòu)，從而實(shí)現(xiàn)結(jié)構(gòu)在Ru簇與形成異相結(jié)構(gòu)之間切換?？傊覀冞@項(xiàng)研究發(fā)展了一種調(diào)控貴金屬高熵合金的實(shí)用方法，有助于深入理解貴金屬高熵合金納米材料以及將其推進(jìn)實(shí)用的應(yīng)用。
Zhennan Huang, et al, Tailoring Local Chemical Ordering via Elemental Tuning in High-Entropy Alloys, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.3c12048https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c12048固態(tài)電解質(zhì)(SSEs)由于在開(kāi)發(fā)具有高能量密度和突出安全性的二次電池方面的優(yōu)勢(shì)而吸引了廣泛的興趣。石榴石型SSEs具有高離子電導(dǎo)率和最低的還原電位，是實(shí)現(xiàn)高性能固態(tài)鋰電池(SSLBs)的最有前途的候選材料之一。然而，石榴石電解質(zhì)的彈性模量導(dǎo)致界面接觸惡化，并且在陽(yáng)極/石榴石界面或晶界處電子導(dǎo)電性的增加導(dǎo)致Li枝晶生長(zhǎng)。復(fù)旦大學(xué)夏永姚等綜述了石榴石電解質(zhì)固體界面的研究進(jìn)展，包括Li枝晶抑制和界面化學(xué)/電化學(xué)/機(jī)械穩(wěn)定策略。1）作者提出了界面疏鋰性雙邊緣的新觀點(diǎn)，總結(jié)了石榴石基超晶格層間界面的合理設(shè)計(jì)和有效堆積方法。此外，作者還討論了石榴石電解質(zhì)在固體激光器產(chǎn)業(yè)中的實(shí)際作用。2）這項(xiàng)工作提供了對(duì)石榴石電解質(zhì)固體界面的見(jiàn)解，這不僅促進(jìn)了石榴石基SSLBs的發(fā)展，而且全面了解了整個(gè)SSEs家族的界面穩(wěn)定性。
W. Feng, Y. Zhao, Y. Xia, Solid Interfaces for the Garnet Electrolytes. Adv. Mater. 2024, 2306111.DOI: 10.1002/adma.202306111https://doi.org/10.1002/adma.20230611111. AM：鈣鈦礦太陽(yáng)能組件的商業(yè)化鈣鈦礦光伏器件正在快速發(fā)展，在電池水平上已經(jīng)達(dá)到26.1%的認(rèn)證功率轉(zhuǎn)換效率。材料和器件工程方面的巨大努力也增加了與濕度、熱量和光相關(guān)的穩(wěn)定性。此外，溶液工藝的性質(zhì)使得鈣鈦礦光伏器件的制造工藝可行，并且與一些成熟的大規(guī)模制造技術(shù)兼容。所有這些特征使得鈣鈦礦太陽(yáng)能模塊適合于太瓦級(jí)的能量生產(chǎn)，并且電力成本較低。南京大學(xué)Jia Zhu、Shangshang Chen和北卡羅來(lái)納大學(xué)教堂山分校黃勁松等介紹了鈣鈦礦太陽(yáng)能電池和組件的現(xiàn)狀及其潛在的應(yīng)用。1）作者確定了其商業(yè)化中的關(guān)鍵挑戰(zhàn)并提出了相應(yīng)的解決方案，包括開(kāi)發(fā)在大面積上實(shí)現(xiàn)高質(zhì)量薄膜的策略，以進(jìn)一步提高功率轉(zhuǎn)換效率和穩(wěn)定性，從而滿足商業(yè)需求。2）最后，作者提出了未來(lái)潛在的發(fā)展方向和需要注意的問(wèn)題，主要集中在進(jìn)一步處理毒性和整個(gè)裝置的循環(huán)利用，以及獲得高效的鈣鈦礦基串聯(lián)模塊，從而減少對(duì)環(huán)境的影響和加速LCOE的還原。
P. Zhu, et al, Towards The Commercialization of Perovskite Solar Modules. Adv. Mater. 2024, 2307357.DOI: 10.1002/adma.202307357https://doi.org/10.1002/adma.202307357 12. AM：用于研究微電池中真實(shí)條件下CO2電還原納米催化劑的石墨烯電極用電化學(xué)液相電子顯微鏡(ec-LPEM)解析電催化誘導(dǎo)過(guò)程的動(dòng)態(tài)演變的能力受到微池配置的限制。洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院Vasiliki Tileli等將自支撐三層石墨烯作為膜和電極材料集成到電化學(xué)芯片中，并評(píng)估其在CO2電還原(CO2ER)所需的高陰極電位下作為基底電極的適用性。1）電化學(xué)測(cè)量表明，石墨烯工作電極表現(xiàn)出比常規(guī)玻碳電極更寬的惰性陰極電位范圍，同時(shí)實(shí)現(xiàn)了納米催化氧化還原反應(yīng)的良好電荷轉(zhuǎn)移性能。Operando掃描電子顯微鏡研究清楚地證明了空間分辨率的提高，但揭示了電子束和施加電勢(shì)的協(xié)同效應(yīng)，這限制了石墨烯基電化學(xué)芯片的穩(wěn)定時(shí)間窗。通過(guò)優(yōu)化操作條件，作者實(shí)現(xiàn)了在CO2電位為-1.1 V時(shí)對(duì)Cu納米立方體降解的原位監(jiān)測(cè)。2）因此，這種改進(jìn)的微電池配置允許在與真實(shí)系統(tǒng)相關(guān)的電位下對(duì)催化過(guò)程進(jìn)行EM觀察。
S. Toleukhanova, et al, Graphene Electrode for Studying CO2 Electroreduction Nanocatalysts Under Realistic Conditions in Microcells. Adv. Mater. 2024, 2311133.DOI: 10.1002/adma.202311133https://doi.org/10.1002/adma.202311133
