特別說明：本文由米測技術中心原創撰寫，旨在分享相關科研知識。因學識有限，難免有所疏漏和錯誤，請讀者批判性閱讀，也懇請大方之家批評指正。對具有新量子序的奇特物質態的追求構成了現代凝聚態物理的一大主題。超固體是一種奇特的物質量子態，由形成不可壓縮固體結構的粒子組成，同時表現出零粘度的超流動性，是基礎研究長期追求的目標之一。
關鍵問題
盡管最初4He超固體的報道被證明是人工產物，但這種有趣的量子物質激發了人們對超冷量子氣體的熱情研究。然而，在凝聚態物質中實現超固體仍然很困難。量子磁模擬推測了3D高自旋鉻尖晶石化合物MnCr2S4的自旋超固體。然而，MnCr2S4的精確量子自旋模型及其相圖的全面理解仍然難以實現，最終的超固體原型系統仍有待在實驗中發現。
新思路
有鑒于此，中科院物理所孫培杰、中國科學院大學蘇剛、中科院理論物理研究所李偉、北京航空航天大學金文濤等人在最近合成的三角晶格反鐵磁體Na2BaCo(PO4)2中發現了超固體的量子磁性類似物-自旋超固體的證據。值得注意的是，在退磁冷卻過程中觀察到與自旋超固體相關的巨磁熱效應，表現為兩個顯著的類谷區，最低溫度達到100?mK以下。作者不僅實驗上確定了一系列臨界場，而且退磁冷卻曲線也與采用easy-axis Heisenberg模型的理論模擬吻合得很好。中子衍射還成功地定位了所提出的自旋超固體相，揭示了三個亞晶格自旋固體有序和層間不可公度的共存，表明了自旋超流性。因此，該結果揭示了受阻量子磁體中自旋超固相的強熵效應，并為極低溫制冷開辟了一條可行的和有前途的應用途徑，特別是在持續關注氦短缺的背景下。作者合成了高質量的NBCP單晶樣品，用于磁熱和中子衍射研究，并證明了其可以產生一個上-上-下(UUD)自旋固體和兩個自旋超固體相(Y、V狀態)。作者提出了自旋超固體冷卻的概念，并通過實驗結果表明NBCP是一種具有出色冷卻性能的卓越亞開爾文制冷劑。作者收集了多次測量確定的臨界場，在B//c軸下繪制了NBCP相圖，表面存在一個圓頂狀的上邊界，將UUD(II)和順磁相(IV)分開。作者通過單晶中子衍射測量提供了NBCP中自旋超固體的微觀證據，證實了磁有序和自旋超固體相的強烈波動的共存。1、利用磁熱效應克服了極低溫度下自旋超固體探測的瓶頸在極低的溫度下探測自旋超固體面臨著巨大的實驗挑戰，新相的關鍵特性之一是熵景觀。對于量子磁體，可以通過測量磁熱效應（MCE）來獲得，作者通過MCE測量可靈敏地檢測分離不同自旋態的QCP，從而繪制出相圖。作者在Na2BaCo(PO4)2中發現了超固體的量子磁性類似物-自旋超固體的證據，最低溫度達到100?mK以下，為極低溫制冷開辟了一條可行的和有前途的應用途徑。作者合成了高質量的NBCP單晶樣品，用于磁熱和中子衍射研究，其中Co2+離子在完美的三角形晶格上構成有效的S=1/2自旋。Co2+離子的自旋軌道矩之間的磁相互作用遵循D3d位點對稱性。通過對NBCP易軸TLAF模型的多體模擬，預測在面外場(B//c)下，可以產生一個上-上-下(UUD)自旋固體和兩個自旋超固體相(Y、V狀態)。通過精確的硬核玻色子映射，UUD態對應于具有部分（三分之二）填充的帶隙玻色子莫特絕緣體。另一方面，Y態和V態是超固態，同時表現出電荷密度波和超流體序。
圖 自旋超固體冷卻、自旋玻色子映射和U(1)相波動的圖示NBCP樣品通過準絕熱退磁過程從初始條件T0=2?K和B0=4?T冷卻到低至94?mK（接近1.5?T）。此外，還有兩個類谷區，其中樣品溫度大幅降低并維持在低值。顯著觀察結果可以用易軸TLAF模型進行定量解釋，達到的最低溫度(94?mK)仍然略高于約71?mK的模擬值，這可能是由于準絕熱冷卻階段的熱泄露。作者提出了自旋超固體冷卻的概念，當施加的磁場驅動系統從相關的順磁（液體）自旋態進入超固相時，會發生巨大且持續的磁熱響應。通過實驗結果表明NBCP是一種具有出色冷卻性能的卓越亞開爾文制冷劑。
圖 NBCP的準絕熱退磁冷卻和低溫熱容
盡管NBCP中的自旋超固相只能在非常低的溫度下才能顯現出來，但其觀測除了退磁過程中自身的巨大MCE外，不依賴于額外的冷卻資源。即使在亞開爾文狀態（T0??90?mK）深處，系統也可以達到約50?mK，清楚地顯示了自旋超固體和相關的QCP。作者收集了多次測量確定的臨界場，在B//c軸下繪制了NBCP相圖。結果表明相圖存在一個圓頂狀的上邊界，將UUD (II)和順磁相(IV)分開。I相（Y態）和III相（V態）構成超固態的量子自旋類似物。
圖 低溫MCE、場致量子相變和場-溫度相圖
為了提供NBCP中自旋超固體的微觀證據，作者在零場和有限場下進行了單晶中子衍射測量。從300mK冷卻到30mK時，在零場中可以觀察到額外的反射，表明自旋有序的發生。作者顯示了不同視場下的衍射強度，與密度矩陣重整化群(DMRG)結果非常相似。在超固體相（Y和V狀態）中，相互纏繞的自旋固體和超流體有序共存，而在UUD相中，僅存在固體有序。在95 mK時，Y相和V相的磁衍射強度均明顯弱于UUD態，表明有序矩要小得多。這些發現支持了磁有序和自旋超固體相的強烈波動的共存。
圖 低溫中子衍射
展望
在理論提出近二十年之后，作者通過相互佐證的磁熱和中子測量，確定了三角晶格磁體NBCP中超固態的實驗特征，并得到了理論計算的進一步支持。NBCP中的亞開爾文MCE響應比迄今為止研究的其他磁性材料大得多。阻挫量子磁體不僅為探索新的自旋態提供了一個通用而強大的平臺，而且與水合物順磁冷卻劑相比，它們還具有由量子臨界和阻挫效應增強的強自旋漲落、較高的磁性離子密度和良好的化學穩定性。這些優點為它們在量子技術和空間應用中的極低溫制冷開辟了一條有前途的途徑。Xiang, J., Zhang, C., Gao, Y. et al. Giant magnetocaloric effect in spin supersolid candidate Na2BaCo(PO4)2. Nature 625, 270–275 (2024).https://doi.org/10.1038/s41586-023-06885-w
