1. Nature Sustainability：用于可持續凈水的生物基納米纖維水凝膠過濾器去除懸浮固體（SS）是輸送清潔水的先決條件，然而在水凈化過程中以成本效益高的方式去除超細SS仍極具挑戰性。在這里，德克薩斯大學奧斯汀分校余桂華、東北林業大學Chen Wenshuai開發了一種用于可持續凈水的生物基納米纖維水凝膠過濾器。1) 水凝膠膜具有密集堆疊和纏結的納米纖維網絡，使其能夠過濾截面尺寸為~10 nm的超細SS。在運行過程中，噴射驅動過濾系統的流量達到90.6?g? cm ?2?h?1，比同等條件下運行的商用聚碳酸酯超濾膜高7.2倍。2) 該過濾系統具有良好的可擴展性和可重用性，并且具有低成本和環境友好的特點。此外，作者從各種難以凈化的水資源中成功生產出清潔水，包括渾水、河水、融雪產生的臟水和納米塑料污染水，這進一步證明了這種過濾系統的多功能性。
Meihui Jiang, et al. A bio-based nanofibre hydrogel filter for sustainable water purification. Nature Sustainability 2024DOI: 10.1038/s41893-023-01264-9https://doi.org/10.1038/s41893-023-01264-92. Joule：化學鍵合工程實現熱電硒化銅的超高功率因數和使用穩定性多孔結構會阻礙聲子傳輸，但不可避免地會惡化電學和力學性能。為了抑制孔隙的形成，清華大學Li Jingfeng、Yu Jincheng提出了一種化學鍵工程策略，通過適當的元素取代來限制Cu2Se基材料中的揮發性Se。1) 得益于降低的孔隙率和有效的雙摻雜，添加Gd2S3的Cu1.99Se樣品的Cu空位和載流子遷移率得到了優化，導致在1000 K下具有~17.4μW cm?1 K?2的超高功率因數。2) 在ΔT=516 K的條件下，制造的相應裝置保持了~9.0%的高轉換效率和~663.3 mW cm?2的功率密度，并且在110次穩定性測試循環中沒有明顯衰減。
Haihua Hu, et al. Chemical bond engineering toward extraordinary power factor and service stability in thermoelectric copper selenide. Joule 2024DOI: 10.1016/j.joule.2023.12.019https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.12.019與單獨的光催化和熱催化相比，混合光熱催化系統在雙功能催化劑上結合了光化學（光）和熱（熱）活化途徑，并具有顯著的反應活性和選擇性。然而，混合系統的復雜性，加上光催化和熱催化之間的協同作用，使得理解單個刺激（光/熱）和催化劑表面過程的作用極具挑戰性。近日，阿爾圖瓦大學Andrei Y. Khodakov、新南威爾士大學Rose Amal和Bingqiao Xie綜述研究了光熱雙活化多相催化。1) 作者對不同光熱催化反應體系進行了系統分類，并評估了每一類的獨特催化特性，以及光熱雙重活化在克服光催化和熱催化限制方面的能力，主要是在C1化學的范圍內。2) 此外，熱和光誘導效應之間的相互作用可以通過光熱級聯反應來擴展化學轉化的能力，其中包括產物選擇性和反應性。最后，作者為高性能光熱耦合催化系統的催化劑開發和反應器設計提供了重要見解。
Bingqiao Xie, et al. Heterogeneous catalysis via light-heat dual activation: A path to the breakthrough in C1 chemistry. Joule 2024DOI: 10.1016/j.joule.2023.12.013https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.12.0134. Nature Commun.：位點選擇性質子化能夠有效地將一氧化碳電還原為乙酸鹽從 CO 電合成乙酸鹽為這種有價值的化學品提供了一條低碳強度路線的前景，但前提是實現了足夠的選擇性、反應速率和穩定性。當務之急是以受控方式實現相關中間體的質子化，并在抑制競爭性析氫反應 (HER) 的同時實現這一目標，同時將多碳 (C2+) 產品轉化為單一有價值的產品——一個例子這是醋酸鹽。 在這里，多倫多大學Edward H. Sargent，David Sinton，浙江大學Yang Hou報道了界面工程以實現固/液/氣三相界面調節，研究發現，發現它導致中間體的位點選擇性質子化和乙烯酮中間體的優先穩定：這導致了選擇性的提高和醋酸鹽的能源效率。1）進一步調整催化劑成分并優化界面水管理，研究人員就獲得了鎘-銅催化劑，該催化劑在 150 mA cm?2 下的醋酸法拉第效率 (FE) 為 75%，具有超低 HER (<0.2% H2 FE) 。2）研究人員開發了一種高壓膜電極組件系統，通過控制氣體反應物分布來提高 CO 覆蓋率，同時實現 86% 的醋酸鹽 FE，同時醋酸鹽全電池能源效率 (EE) 為 32%，這是直接醋酸鹽電合成中報道的最高能源效率。
Wang, X., Chen, Y., Li, F. et al. Site-selective protonation enables efficient carbon monoxide electroreduction to acetate. Nat Commun 15, 616 (2024).https://doi.org/10.1038/s41467-024-44727-z5. Nature Commun.：堿金屬陽離子在 Cu(100) 表面引發 CO2 電還原中關鍵作用的分子理解對固液界面的分子理解具有挑戰性，但對于闡明環境對電化學反應動力學的作用至關重要。堿金屬陽離子（M+）作為界面的重要組成部分，被發現對于在造幣金屬上引發二氧化碳還原反應（CO2RR）是必需的，并且隨著陽離子的變化，CO2RR的活性和選擇性可以進一步增強從Li+到Cs+，但其潛在機制尚不清楚。在此，清華深圳國際研究生院Jia Li，康飛宇教授使用顯式溶劑化和增強采樣方法的從頭算分子動力學模擬，系統地研究了 M+ 在 Cu 表面 CO2RR 中的作用。1）研究人員從Li+到Cs+，得到了單調遞減的CO2活化勢壘，這是由于M+與*CO2的配位能力不同。2）此外，研究表明，必須同時考慮競爭性析氫反應，以了解堿金屬陽離子在銅表面 CO2RR 中的關鍵作用，其中 H+ 被界面排斥并受到 M+ 的約束。研究結果為電化學環境的設計提供了重要的見解，并強調了在 CO2RR 理論模擬中明確包含溶劑化和競爭反應的重要性。
Zhang, Z., Li, H., Shao, Y. et al. Molecular understanding of the critical role of alkali metal cations in initiating CO2 electroreduction on Cu(100) surface. Nat Commun 15, 612 (2024).DOI：10.1038/s41467-024-44896-xhttps://doi.org/10.1038/s41467-024-44896-x6. Nature Commun.：用于區分 H2 和 CO2 的亞微孔聚合物薄膜缺乏在工業相關條件下同時純化氫氣和捕獲二氧化碳的具有高滲透性和顯著選擇性的聚合物膜。在此，天津大學Xinlei Liu通過將胺連接聚合物（ALP）膜轉化為苯并咪唑和胺連接聚合物（BIALP）層來制造亞微孔超薄（低至13 nm）聚合物膜。1）BIALP 與 BILP 不同，因為前者存在胺鍵。采用界面聚合（IP）方案，然后進行熱處理。相對柔性的胺連接鏈段與剛性的苯并咪唑連接部分一起可以有效地產生狹窄的固有孔和瞬態孔。2）依靠 ALP 片段向 BILP 網絡的可控轉變，在超薄 BIALP 膜中創建了足夠的 H2 選擇性通道。因此，H2 滲透性和 H2/CO2 選擇性同時得到提高，同時在高溫高壓下具有優異的蒸汽穩定性。
Yan, X., Song, T., Li, M. et al. Sub-micro porous thin polymer membranes for discriminating H2 and CO2. Nat Commun 15, 628 (2024).https://doi.org/10.1038/s41467-024-45007-67. Nature Commun.：溶液中的氫鍵有機框架可實現連續且高結晶的膜氫鍵有機框架（HOF）是一種新興的多孔材料。目前，對其溶液狀態的研究還很少。近日，中國科學院福建物構所Tian-Fu Liu發現，HOF 在分散在溶劑中時會碎裂成小顆粒，同時保持其原始組裝，冷凍電子顯微鏡結合 3D 電子衍射技術證實了這一點。 1）一維和二維核磁共振 (NMR) 和 zeta 電位分析表明，基于 HOF 的膠體溶液和分離的分子溶液在分子間相互作用和聚集行為方面存在顯著差異。2）這種獨特的溶液加工性允許通過在各種基材上的溶液澆鑄方法制造具有高結晶度和孔隙率的各種連續HOF膜。其中，HOF-BTB@AAO膜表現出較高的C3H6滲透率（1.979×10?7 mol·s?1·m?2·Pa?1）以及對C3H6和C3H8優異的分離性能（SF = 14）。這種連續膜呈現出一種綠色、低成本、高效的分離技術，在石油裂化和純化方面具有潛在的應用前景。
Yin, Q., Pang, K., Feng, YN. et al. Hydrogen-bonded organic frameworks in solution enables continuous and high-crystalline membranes. Nat Commun 15, 634 (2024).DOI：10.1038/s41467-024-44921-zhttps://doi.org/10.1038/s41467-024-44921-z
8. Angew：巨型異金屬多金屬氧酸鹽納米簇用于增強腦靶向膠質瘤治療
具有精確的原子結構和豐富的活性位點、可被靈活調節的巨大異金屬多金屬氧酸(POM)簇有望能夠用于構建功能性納米藥物。然而，由于目前POM藥物無法有效穿透血腦屏障(BBB)，且藥物活性較低，因此其在原位腦腫瘤治療領域中尚未得到應用。有鑒于此，河南大學趙俊偉教授、師冰洋教授和王杰菲教授通過將兩個幾何不受限的Ce3+和Ag+連接體與鎢-氧簇片段進行協同配位，構建了最大(3.0 nm × 6.0 nm)的過渡金屬-鑭系元素共包裹的POM簇{[Ce10Ag6(DMEA)(H2O)27W22O70][B-α-TeW9O33]9}288-，其具有238個金屬中心。1）實驗將該POM與腦靶向肽進行結合，制備了一種可高效穿越BBB并靶向膠質瘤細胞的腦靶向納米藥物。2）實驗結果表明，該納米藥物中的Ag+活性中心能夠以較低的半抑制濃度(5.66 μM)實現對活活性氧調的節膠質瘤細胞凋亡通路的特異性激。綜上所述，該研究構建了首個腦靶向POM藥物，其能夠有效延長原位腦膠質瘤荷瘤小鼠的生存期。
Nizi Song. et al. A Giant Heterometallic Polyoxometalate Nanocluster for Enhanced Brain-Targeted Glioma Therapy. Angewandte Chemie International Edition. 2024DOI: 10.1002/anie.202319700https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.2023197009. AM：使用明膠作為犧牲網絡和3d懸浮浴的水凝膠的多材料體積添加制造體積增材制造（VAM）是一種新興的無層方法，用于將反應性樹脂快速加工成3D結構，其打印速度（幾秒鐘）比其他光刻和直接墨水書寫方法（幾分鐘到幾小時）快得多。隨著一瓶樹脂在VAM過程中旋轉，圖案化的曝光定義了一個3D物體，然后沒有經歷凝膠化的樹脂可以被洗掉。盡管VAM很有前途，但從非粘性前體打印柔軟的水凝膠材料仍存在挑戰，包括打印成多材料結構。科羅拉多大學波爾得分校Jason A. Burdick等使用犧牲明膠來調節樹脂粘度，以支持基于聚乙二醇、透明質酸（HA）和聚丙烯酰胺的大分子單體的細胞相容性VAM打印。 1）印刷后，通過在高溫下洗滌來去除明膠。為了打印多材料結構，含明膠的樹脂被用作剪切屈服懸浮液浴（包括HA以進一步調節浴性質），其中油墨可以被擠出到浴中以限定多材料樹脂，然后該樹脂可以用VAM加工成限定的物體。2）甲基丙烯酸酯化HA和明膠甲基丙烯酰胺的多材料構建物被打印（作為概念驗證）有封裝的間充質基質細胞，其中局部水凝膠特性定義了細胞在培養中的擴散行為。M. B. Riffe, et al, Multi-Material Volumetric Additive Manufacturing of Hydrogels Using Gelatin as A Sacrificial Network And 3d Suspension Bath. Adv. Mater. 2024, 2309026.DOI: 10.1002/adma.202309026https://doi.org/10.1002/adma.202309026
