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納米前沿頂刊日報 20181014

納米人納米人 2018-10-14

1. 深圳大學Nat. Commun.：納米儲氫材料用于“氫熱抗癌”！

深圳大學何前軍團隊和UCLA顧臻團隊合作，使用小尺寸鈀納米顆粒作為氫載體和自催化劑，利用鈀的高束氫能力將氫原子方便地摻雜進鈀的晶格，形成穩定的PdH_0.2納米顆粒。利用PdH_0.2納米顆粒的小尺寸效應（30 nm）和EPR效應，實現了腫瘤被動靶向遞送；同時利用PdH_0.2的近紅外光吸收特性，實現了光控氫氣釋放。此外，利用Pd/PdH_0.2的加氫催化特性，使釋放的氫具有高的還原性，并借助PdH_0.2自身高的光熱轉化效率（η=63%），達到了光熱治療和光聲成像的功效。

Zhao P, GuZ, He Q, et al. Local generation of hydrogen for enhanced photothermal therapy[J].Nature Communications, 2018.

DOI: 10.1038/s41467-018-06630-2

https://www.nature.com/articles/s41467-018-06630-2

2. 南科大Nat. Commun.：PdCu合金四交叉助力抗藥性腫瘤光熱療

Y. Zhang等人發現，合金態的PdCu四交叉納米顆粒的尖端位點可以大幅增強光熱轉換效率，同時可以激發細胞自噬效應。與之相比，同樣組分的球形納米顆粒，或者同樣形貌的非合金四交叉則不具有類似效果。引入具有協同效應的自噬抑制劑，3-甲基腺嘌呤或者氯喹，可以有效地清除抗藥性的MCF7/MDR腫瘤組織。

Zhang Y,Zeng J, Cao J, et al. Harnessing copper-palladium alloy tetrapod nanoparticle-induced pro-survival autophagy for optimized photothermal therapy of drug-resistant cancer[J]. Nature Communications, 2018.

DOI: 10.1038/s41467-018-06529-y

https://www.nature.com/articles/s41467-018-06529-y

3. Nat. Commun.：單孔雙電層充電動力學

R. Tivony等人利用Au和云母片之間構建的尺寸可控的狹縫，模擬研究了不同尺寸的介孔孔道（狹縫）內雙電層充電的動力學。他們發現，納米尺度的孔道雙電層的充電時間需要持續約1 s才能完成，遠高于開放結構的3×10^-2 s。并且，尺度越小時間越長，電解質溶度越低充電時間也會降低。

Tivony Q,Klein J, et al. Charging dynamics of an individual nanopore[J]. Nature Communications,2018.

DOI: 10.1038/s41467-018-06364-1

https://www.nature.com/articles/s41467-018-06364-1

4. Chem：水溶液電解質電化學窗口拓寬過程中的熱力學與動力學貢獻

水溶液電解質的電化學穩定窗口較窄（1.23 V），拓寬這個窗口無論對于科學研究還是實際應用都意義重大。超濃電解液將其電化學穩定窗口拓寬至3 V，但是這背后的機理仍然不夠明確。在本文中，研究人員對電化學穩定窗口為2.55 V的LiNO₃超濃水溶液電解質進行了理論和光譜分析。他們發現在高濃度下會出現緊密地Li⁺-水相互作用的局部結構，甚至出現了(Li(H₂O)₂)_n的聚合物鏈狀結構取代了水分子間普遍存在的氫鍵。這種結構對于電化學穩定窗口的拓寬意義重大。進一步地理論和實驗分析對整個過程進行了細化，動力學因素在整個窗口拓寬的過程中占據主導地位。這種分子水平的定量分析有助于有效拓寬水溶液電化學穩定窗口的策略設計。

Zheng J,Tan G, et al. Understanding Thermodynamic and Kinetic Contributions in Expanding the Stability Window of Aqueous Electrolytes[J]. Chem, 2018.

DOI: 10.1016/j.chempr.2018.09.004

https://www.cell.com/chem/fulltext/S2451-9294(18)30424-8?rss=yes

5. JACS：三角形孔道超分子框架化合物實現CO₂/CH₄分離

A. Chaix等人首次報道了一種不含金屬離子的超分子有機框架化合物: T-SOF-1。該框架化合物孔道對CO₂具有良好的親和性，并且其孔道結構可以進一步通過客體分子（如I₂）進行調節，從而可以實現CO₂/CH₄分離的功能。

Chaix A,Mouchaham G, Khashab N M, et al. Trianglamine-Based Supramolecular Organic Framework with Permanent Intrinsic Porosity and Tunable Selectivity[J]. Journal of the American Chemical Society, 2018.

DOI: 10.1021/jacs.8b08770

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b08770

6. JACS：2D TMCs表面活化

2D 過渡金屬S屬層狀化合物（TMCs）的邊緣位點具備不飽和配位的金屬和陰離子常被認為是許多化學反應的活性位點，而面內位點常表現得比較惰性。J. H. Han等人使用Lewis酸，如AlCl₃, TiCl₄, SnCl₄等選擇性地與NbS₂面內具有弱Lewis堿性的S位點相互作用，并不斷刻蝕，使其表面變得多孔化。經該方法處理所得材料中的電化學儲能性能得到了大幅提升。

Han J H,Baik M H, Cheon J, et al. Activation of the Basal Plane in Two Dimensional Transition Metal Chalcogenide Nanostructures[J]. Journal of the American Chemical Society, 2018.

DOI: 10.1021/jacs.8b05477

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b05477

7. Omar Yaghi最新JACS：周期性排列Mo-S簇提升HER

Z. Ji等人利用硫酚等不同構型的配體可以將Mo₃S₇簇組織形成二聚體，鏈狀，籠型等不同形式的連接結構，這種周期性排列結構還可以通過配體控制其間距，密度等，所得到的連接的Mo-S簇電催化HER性能相比未連接的簇提升了約40倍，其10 mA/cm^-2的過電勢僅為89 mV，遠優于其他種類的Mo-S催化劑。

Ji Z,Yaghi O M, et al. Linking Molybdenum-Sulfur Clusters for Electrocatalytic Hydrogen Evolution[J]. Journal of the American Chemical Society, 2018.

DOI: 10.1021/jacs.8b09807

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b09807

8. JACS：SnO_x促進Au催化ORR

N. Ostojic等人將使用枝型有機物Dendrimer保護的Au納米顆粒負載于SnO_1.9和SnO₂載體上，進一步除去Dendrimer使得Au納米顆粒和載體相接觸后，對于SnO_1.9負載的Au，可以使得ORR過程的還原電子數n_eff由2.1±0.2提升至2.9±0.1，同時使其過電勢降低0.32 V。對于SnO₂，同樣可以使得n_eff由2.2±0.1提升至3.1±0.1，同時伴隨過電勢降低0.30 V。理論計算和XAS實驗證明，Au與載體SnO_x接觸后使得載體表面空穴電子轉移到Au上形成了Au陰離子物種，從而大幅提升了ORR效果。

Ostojic N,Henkelman G, Crooks R M, et al. Electrocatalytic Study of the Oxygen Reduction Reaction at Gold Nanoparticles in the Absence and Presence of Interactions with SnO_x Supports[J]. Journal of the American Chemical Society, 2018.

DOI: 10.1021/jacs.8b08036

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b08036

9. 同濟裴艷中JACS：缺陷提升GeTe合金熱電性能

為提升熱電材料中的載流子密度，大多數研究集中在不等價摻雜這一策略，除此之外，缺陷工程同樣可以作為一種潛在的高效策略。X. Zhang等人以具有較小陽/陰離子比的Sb₂Te₃作為“溶質”，通過與GeTe形成固溶體來操控其中缺陷。形成固溶體過程中，3份Ge²⁺被2份Sb³⁺取代后會形成1份Ge空缺，這一過程同時促進了Ge沉積物在整體中的分散。所得到的具有高密度點缺陷的材料提升了聲子散射能力并使得晶格熱導率降低到了無序結構的極限值，從而大幅提升了熱電性能。

Zhang X,Li J, Pei Y, et al. Vacancy Manipulation for Thermoelectric Enhancements in GeTe Alloys[J]. Journal of the American Chemical Society, 2018.

DOI: 10.1021/jacs.8b09375

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b09375

10. JACS：在Li⁺基SEI修飾的超薄石墨烯電極上實現高效K⁺插入

研究人員使用納米結構少層超薄石墨烯（FLG）作為模型電極，探討了SEI預處理對FLG電極K⁺插入的作用。用基于Li⁺的SEI調節FLG，很好地解析分級K⁺插入。通過CV觀察到離散的分級型相變，確認為離子插層過程。通過原位拉曼證實了離子插入，TOFSIMS分析證實了在循環期間通過SEI和Li⁺/K⁺交換的K⁺滲透。這種簡單的策略使得石墨材料上K⁺的插入速度比之前文獻報道的至少快兩個數量級，具有接近理論的K⁺存儲。這項工作突出了SEI在控制堿離子插層機制方面的功能以及大面積FLG電極的多功能性。

Hui J,Schorr N B, Pakhira S, et al. Achieving Fast and Efficient K⁺Intercalation on Ultrathin Graphene Electrodes Modified by a Li⁺Based Solid-Electrolyte Interphase[J]. Journal of the American Chemical Society,2018.

DOI:10.1021/jacs.8b08907

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b08907

11. Angew.：自摻雜PANI用于可充電水性鋅電池

高導電性聚苯胺（PANI）是堿離子電池正極的候選材料，但由于聚合物的去質子化，它在低酸性電解質（即pH>1）中容易失活。在含水體系中，PANI需要高質子濃度以促進氧化還原過程，但高酸性環境與Zn金屬陽極不相容。研究人員通過簡便的電化學共聚合方法，展示了磺基自摻雜PANI正極-苯胺和間苯二甲酸的共聚物，用于可充電水性鋅電池。由于間苯二甲酸（3.7）的pKa值小于ZnSO4電解質（4.2）的pH，因此-SO₃H基團被電離。得到的-SO₃^-作為自摻雜劑和質子儲庫起作用，在聚合物主鏈上保持高的局部H⁺濃度，基于PANI的全鋅電池正極具有優異的電化學性能。該工作為導電聚合物作為高性能可充電鋅電池的正極材料打開了一扇大門。

Shi H, YeY, Liu K, et al. A Long Cycle‐Life Self‐Doped Polyaniline Cathode for Rechargeable Aqueous Zinc Batteries[J]. Angewandte Chemie International Edition,2018.

DOI:10.1002/anie.201808886

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201808886

12. 北京大學朱瑞AM：二硼化物調控鈣鈦礦界面缺陷

北京大學朱瑞課題組采用二硼化物調控表面未反應的FAI，減少在晶界和晶界內缺陷。二硼化合物（C₁₂H₁₀B₂O₄）可以選擇性地與未反應的FAI進行反應，導致缺陷密度降低，極大地抑制鈣鈦礦膜和空穴傳輸層之間的非輻射復合，電載流子的提取也得到改善。在穩定的功率輸出下，平面鈣鈦礦太陽能電池的效率可達21.11％。