1. Nature Materials：固態硅電池的化學失效以及機械失效機理 由于具有非常高的理論容量、鋰化過電勢非常低、不容易形成鋰枝晶，因此人們認為Si材料是具有前景的電池陽極材料。但是目前發展的固態電池Si電極性能非常差，這阻礙了Si電極的應用。有鑒于此，吉森大學Jürgen Janek、馬克思·普朗克鋼鐵研究所Dierk Raabe、牛津大學Hanyu Huo等通過結構表征、化學表征、理論計算等結合，研究Si/Li6PS5Cl復合材料以及沒有固態電解質的Si電極的化學/機械失效機理。1）研究發現Si|Li6PS5Cl界面上生長固體電解質相界面（solid electrolyte interphase）嚴重的增加復合電極的電阻，導致Si|Li6PS5Cl快速的產生性能衰減。沒有固體電解質的Si電極表現較好的離子導電能力和電子導電能力，因此得到比較高的電池容量。但是這種不含固體電解質的Si電極在脫鋰過程中界面上能夠產生微型孔隙并且導致比較高的機械應力。2）通過研究不同結構Si電極的化學失效和機械失效機理有助于設計性能更加優異的電極材料。 Huo, H., Jiang, M., Bai, Y. et al. Chemo-mechanical failure mechanisms of the silicon anode in solid-state batteries. Nat. Mater. (2024)DOI: 10.1038/s41563-023-01792-xhttps://www.nature.com/articles/s41563-023-01792-x2. Chem. Soc. Rev.：有機太陽能電池的穩定性有機太陽能電池（OSCs）以其透明、靈活、成本低、重量輕等優點，在清潔太陽能領域受到了人們的廣泛關注。近日，中國科學院寧波材料技術與工程研究所Yang Daobin、Ge Ziyi綜述研究了OSCs的穩定性。 1) 作者從材料設計和器件工程的角度系統回顧了過去三年來用于提高OSC穩定性的重要策略。此外，作者還分析和討論了目前在空氣、光、熱和機械穩定性方面的重要進展。2) 最后，作者提出了未來的研究方向，以克服實現高穩定OSC的挑戰。該綜述將有助于解決OSC的穩定性問題，最終為OSC的商業化應用鋪平道路。Pengfei Ding, et al. Stability of organic solar cells: toward commercial applications. Chem. Soc. Rev. 2024https://doi.org/10.1039/D3CS00492A3. Nature Commun.：揭開設計可調生物材料的超分子手性密碼 在神經退行性疾病中，β-折疊淀粉樣蛋白的多態性和超分子組裝與許多不同的病因有關，并可能采用左旋或右旋超分子手性。然而，序列如何調節超分子手性的基本原理仍然未知。北卡羅來納大學Ronit Freeman和埃默里大學David G. Lynn等表征了淀粉樣蛋白-β 42中央核心的序列特異性，并設計了能夠在生物學相關溫度下實現手性轉換的衍生物。1）作者進一步發現C端修飾可以調節從左到右手性轉化的能壘。利用這一設計原理，作者證明了溫度觸發的攜帶治療有效載荷的肽的手性轉化如何調節抗癌藥物的劑量釋放。2）這些結果表明了一種微調超分子手性的通用方法，可以應用于開發治療方法來調節神經變性和其他疾病狀態中的淀粉樣蛋白形態。Klawa, S.J., Lee, M., Riker, K.D. et al. Uncovering supramolecular chirality codes for the design of tunable biomaterials. Nat Commun 15, 788 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-45019-2https://doi.org/10.1038/s41467-024-45019-24. Nature Commun.：通過插入抗氧化層實現穩定高效的純藍色量子點發光二極管紅色和綠色量子點發光二極管的效率和穩定性已經滿足顯示器商業化的要求。然而，藍色，特別是純藍色的穩定性差，阻礙了全色量子點發光二極管技術的商業化。藍色量子點/空穴傳輸層界面處嚴重的空穴積累使空穴傳輸層易于氧化，從而限制了器件的使用壽命。河南大學Huaibin Shen、Fei Chen和中國科學技術大學Fengjia Fan等建議在該界面之間插入一層抗氧化層（聚對亞苯基苯并雙噁唑）。1）這可以吸收來自空穴傳輸層的一些空穴，從而減輕氧化引起的器件退化，使純藍色器件的T50（亮度下降50%的時間）超過41，000 h，初始亮度為100 CD m-2。2）同時，插入的過渡層有助于空穴注入并有助于減少電子泄漏，導致峰值外部量子效率為23%。 Zhang, W., Li, B., Chang, C. et al. Stable and efficient pure blue quantum-dot LEDs enabled by inserting an anti-oxidation layer. Nat Commun 15, 783 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-44894-zhttps://doi.org/10.1038/s41467-024-44894-z5. Nature Commun.：高遷移率五邊形二維PdSe2中的量子八重態二維（2D）材料由于其非凡的性質以及通過門控、鄰近、應變和外場的可調諧性而在科技界引起了極大的興趣。對于電子應用，理想的2D材料應具有高遷移率、空氣穩定性、相當大的帶隙，并與大規模合成兼容。俄亥俄州立大學Chun Ning Lau等使用夾在六方BN（hBN）之間的原子級薄幾層PdSe2片演示了空氣穩定的場效應晶體管。1）其大飽和電流>?350 μA/μm，在300 K和2 K下的高場效應遷移率分別為約700和10，000 cm2/Vs。2）同時，插入的過渡層有助于空穴注入并有助于減少電子泄漏，導致峰值外部量子效率為23%。Zhang, Y., Tian, H., Li, H. et al. Quantum octets in high mobility pentagonal two-dimensional PdSe2. Nat Commun 15, 761 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-44972-2https://doi.org/10.1038/s41467-024-44972-26. JACS：多個金屬-氮鍵協同提高高熵合金電催化劑的活性和耐用性開發用于燃料電池的Pt基催化劑以滿足高活性、最大穩定性和低成本的性能目標仍然是一個巨大的挑戰。美國布魯克海文國家實驗室Kotaro Sasaki和廈門大學Jin-Cheng Zheng等報道了一種摻氮的高熵合金（HEA）電催化劑，該催化劑由碳載體上的富鉑殼和摻氮的PtCoFeNiCu核組成（表示為N–Pt/HEA/C）。1）在旋轉圓盤電極（RDE）測試中，N–Pt/HEA/C催化劑在0.9 V下的氧還原反應（ORR）中表現出1.34 A mgPt–1的高質量活性，大大優于商用Pt/C和大多數其他二元/三元Pt基催化劑。N–Pt/HEA/C催化劑在RDE和膜電極組件（MEA）測試中也表現出優異的穩定性。使用操作X射線吸收光譜（XAS）測量和理論計算，作者揭示了N–Pt/HEA/C增強的ORR活性源于中間體的最佳吸附能，導致在N摻雜時形成定制的電子結構。2）此外，作者表明形成的多個金屬-氮鍵協同提高了3d過渡金屬的耐腐蝕性并增強了ORR耐久性。Xueru Zhao, et al. Multiple Metal–Nitrogen Bonds Synergistically Boosting the Activity and Durability of High-Entropy Alloy Electrocatalysts. J. Am. Chem. Soc. 2024,DOI: 10.1021/jacs.3c08177https://doi.org/10.1021/jacs.3c081777. JACS：原位溶解的 Ni?Ru 雙金屬催化劑對高性能和耐用的直接甲烷固體氧化物燃料電池的協同效應直接甲烷固體氧化物燃料電池（CH4-SOFC）因其天然氣（NG）的主要成分甲烷價格便宜且廣泛使用且天然氣基礎設施相對成熟而受到廣泛關注。然而，在中間溫度（例如600?650°C）下，當前的CH4-SOFC在低蒸汽碳比（S/C比）下性能低且耐用性差，這歸因于鎳基陽極催化活性低，易結焦。在此，在密度泛函理論（DFT）研究的指導下，堪薩斯州立大學Chuancheng Duan，Bin Liu開發了一種高活性和耐結焦的蒸汽甲烷重整（SMR）催化劑——Sm摻雜CeO2負載Ni?Ru（SCNR）。1）Ni和Ru之間的協同作用降低了第一次C?H鍵活化的活化能并促進CHx分解。此外，Sm摻雜增加了CeO2中的氧空位濃度，有利于H2O的吸附和解離。因此，SCNR可以同時激活CH4和H2O分子，同時氧化CH*并提高焦化耐受性。2）然后，研究人員應用SCNR作為CH4-SOFC陽極催化重整層，在650 °C時實現了733 mW cm?2的峰值功率密度，與原始CH4-SOFC(473 mW cm?2)相比提高了55%。此外，在幾乎干燥的甲烷（5%H2O）下進行了連續運行>2000小時的長期耐久性測試。這些結果表明，具有SCNR催化層的CH4-SOFC可以高效且具有彈性地將天然氣轉化為電能。 Fan Liu, et al, Synergistic Effects of In-Situ Exsolved Ni?Ru Bimetallic Catalyst on High-Performance and Durable Direct-Methane Solid Oxide Fuel Cells, J. Am. Chem. Soc., 2024DOI: 10.1021/jacs.3c12121https://doi.org/10.1021/jacs.3c121218. AM：用于100%激活二維層狀材料的橋接范德華間隙的層間雙原子對二維（2D）層狀材料由于其有利的原子暴露比而被視為有前景的催化劑候選物。然而，位于基面上的主要原子群表現出飽和配位，表現出惰性行為，而僅一小部分位于外圍的原子表現出反應性。武漢大學Lei Fu等報道了一種通過構建層間雙原子對橋在2D層狀材料中實現完全原子激活的新方法。1）所討論的原子已經被戰略性地優化，以獲得對中間體吸附非常有利的狀態。這種優化導致在費米能級周圍引入新的能隙態。此外，層間橋的存在促進了穿過范德華間隙的電子轉移，從而增強了反應動力學。析氫反應表現出令人印象深刻的超高電流密度，在397 mV時為2000mA cm–2，超過原始二硫化鉬約兩個數量級（在397 mV時為26mA cm–2）。 2）作者的研究為提高2D層狀催化劑的功效提供了新的見解。C. Wang, et al, Interlayer Bi-Atomic Pair Bridging the van der Waals Gap for 100% Activation of Two-Dimensional Layered Material. Adv. Mater. 2024, 2308984.DOI: 10.1002/adma.202308984https://doi.org/10.1002/adma.2023089849. AM：基于全聚合藍相超結構的溫度范圍從-180°C到240°C的超寬溫激光器藍相液晶（BPLC）激光器由于其出色的光學特性而在顯示器、傳感器和防偽領域具有潛在的應用。然而，在0℃以下產生激光仍然存在挑戰，這大大限制了BPLC激光器在低溫環境中的潛在應用。中國科學院理化技術研究所Jingxia Wang等使用設計良好的全聚合BPLC系統首次在-180° 240°C的超寬溫度范圍內實現了0°C以下的BPLC激光發射，該系統具有0.0881 nm的窄線寬和37nJ/脈沖的低激光閾值。 1）這種完全聚合的BPLC不僅有效地避免了低溫隨機結晶，而且與染料分子具有優異的相容性，顯著拓寬了0°C以下的激光溫度范圍。此外，在0°C以下還顯示了激光峰值和閾值的變化，即隨著溫度的降低，激光波長紅移和閾值增加，這導致了藍移的激光信號和-180°-240°C的U形激光閾值。這些獨特的激光行為可以歸因于BP晶格的溫度相關各向異性微結構變形。2）這項工作不僅為低溫BPLC激光器的發展打開了一扇門，而且為新型有機光學器件的設計提供了重要的見解。 Y. Chen, et al, Super-wide Temperature Lasers Spanning from -180 °C to 240 °C Based on Fully-polymerized Blue Phase Superstructures. Adv. Mater. 2024, 2308439.DOI: 10.1002/adma.202308439https://doi.org/10.1002/adma.20230843910. AM：手性向列羥丙基纖維素復合膜中的強左旋圓偏振發光在手性光子纖維素中集成光學活性成分以制備圓偏振發光材料在疾病檢測、不對稱反應和防偽技術方面具有變革潛力。然而，基于纖維素的左旋圓偏振光（L-CPL）發射的缺乏阻礙了這些手性功能化的進展。武漢紡織大學Guangyan Qing和Fusheng Zhang等提出了一個前所未有的策略:將羥丙基纖維素的手性向列型組織與強大的聚集誘導發射發光體相結合，以產生強烈的L-CPL發射。 1）通過利用N，N-二甲基甲酰胺作為熒光成分和纖維素基質的良好溶劑，作者生產了一種在反射和熒光狀態下具有均勻外觀的右旋手性向列結構薄膜。值得注意的是，該系統將高度不對稱因子（0.51）和令人印象深刻的發射量子產率（55.8%）集成到一個迷人的復合材料中。更有意義的是，這種方法是通用的，允許結合發射多色L-CPL的發光體衍生物。這些手性熒光膜具有出色的機械柔性（韌性高達0。9 MJ m-3）和結構穩定性，即使在惡劣的環境暴露下也是如此，使其有望用于制造各種產品。2）此外，這些薄膜可以澆鑄在織物上以顯示多級和持久的防偽能力，或者用作手性光源以誘導對映選擇性光聚合反應，從而為各種實際應用提供了巨大的潛力。Y. Huang, et al, Intense Left-handed Circularly Polarized Luminescence in Chiral Nematic Hydroxypropyl Cellulose Composite Films. Adv. Mater. 2024, 2308742.DOI: 10.1002/adma.202308742https://doi.org/10.1002/adma.202308742
