1. Nature Nanotechnology：用于超高分辨率成像的局部軌道疊層成像
技術進步和方法學的發展使電子顯微鏡達到了原子分辨率，而進一步提高顯微成像的信息極限需要進一步改進方法。近日，清華大學Yu Rong報道了一種疊層成像方法，該方法將物體描述為離散原子類軌道函數（例如，高斯函數）和探測器的像差函數之和。1) 使用這種方法，作者實現了微觀成像信息極限的提高，即達到了14?pm。高質量的探針和物體有助于在低電子劑量下實現優異的信噪比，從而將樣品厚度限制放寬到50 nm。2) 此外，該方法能夠將總相位分解為元素分量，這表明信息極限與元素有關。與傳統的疊層成像方法相比，局部軌道疊層成像方法提高了空間分辨率、信噪比和厚度閾值，可以應用于金屬、陶瓷、電子設備或束敏材料的原子分辨率成像。
Wenfeng Yang, et al. Local-orbital ptychography for ultrahigh-resolution imaging. Nature Nanotechnology 2024DOI: 10.1038/s41565-023-01595-whttps://doi.org/10.1038/s41565-023-01595-w
2. Nature Catalysis：設計不含羧酸化的丙二酰輔酶A合成方法
乙酰輔酶A（Acetyl coenzyme A）羧酸化是自然合成丙二酰輔酶A（malonyl-CoA）的方法，但是這個反應的路徑通常表現緩慢的反應動力學，而且碳的利用效率和能量的利用效率比較低，結構復雜并且具有嚴格的規則。這些缺陷與不足限制了合成丙二酰輔酶A的效率，使得生物合成丙二酰輔酶A衍生物產品具有局限性。有鑒于此，上海交通大學譚在高、劉天罡、中國科學院合成生物學重點實驗室楊琛等設計了一種非羧酸化的丙二酰輔酶A合成路徑，這種設計的非天然合成路徑能夠獨立于acetyl-CoA進行生物合成丙二酰輔酶A。1）我們設計的生物合成體系含有β-丙氨酸丙酮酸轉氨酶（β-alanine-pyruvate transaminase）和丙二酰輔酶A還原酶（malonyl-CoA reductase），表現非常快的催化反應動力學，能夠免于遵守嚴格的規則以及與自然路徑相關的結構。通過將這種路徑引入微生物體系，能夠增強生產丙二酰輔酶A衍生物的產量，包括羧酸以及代表性的苯酚、醌、烯烴、氨基糖苷（aminoglycoside）、spinosad等大環內酯類聚酮。2）這個制備丙二酰輔酶A衍生物的路徑避免了天然路徑過程的低效率問題，是合成丙二酰輔酶A衍生物的多功能方法，可能用于制備燃料、化學品、藥物分子等領域。
Li, J., Mu, X., Dong, W. et al. A non-carboxylative route for the efficient synthesis of central metabolite malonyl-CoA and its derived products. Nat Catal (2024)DOI: 10.1038/s41929-023-01103-2https://www.nature.com/articles/s41929-023-01103-2
3. Nature Energy：有機陽離子鈣鈦礦量子點構筑高效率電池器件
人們發現鉛鹵化物鈣鈦礦量子點是太陽能電池領域具有前景的光活性材料，但是目前量子點的主要研究主要是基于無機陽離子有關的鈣鈦礦。但是我們知道有機陽離子的鈣鈦礦材料通常表現更合適的能帶結構。有鑒于此，蔚山科學技術院Sung-Yeon Jang等報道窄能帶有機陽離子鈣鈦礦量子點表現比無機陽離子鈣鈦礦量子點更加優異的性能。1）通過烷基銨陽離子的碘化物進行配體交換并且替代長鏈油酸配體，這種方法的優勢在于比傳統氨基甲酸酯配體交換法更有效率，而且這種配體交換方法能夠在溫和條件穩定有機鈣鈦礦量子點的α晶相。2）構筑的有機陽離子鈣鈦礦量子點組裝的太陽能電池器件由于具有黑色的α晶相，能夠減少缺陷密度，改善量子效率，減少器件的能量損失。鈣鈦礦電池的穩態效率達到18.1 %，穩定工作時間達到1200 h。此外，在80 ℃下能夠穩定300 h。
Aqoma, H., Lee, SH., Imran, I.F. et al. Alkyl ammonium iodide-based ligand exchange strategy for high-efficiency organic-cation perovskite quantum dot solar cells. Nat Energy (2024)DOI: 10.1038/s41560-024-01450-9https://www.nature.com/articles/s41560-024-01450-9
4. Nature Energy：蒽醌分子改善鈣鈦礦太陽能電池的性能
鹵元素的偏析現象嚴重的限制混合鹵化物鈣鈦礦太陽能電池的工作穩定性。研究發現鹵素氧化是導致鹵元素偏析的主要驅動力。有鑒于此，香港城市大學Alex K.-Y. Jen等為了緩解鹵素的偏析，使用蒽醌(anthraquinone)作為多功能氧化還原介導分子，能夠選擇性的還原碘并且將金屬Pb0氧化，通過調控陽離子避免形成缺陷。1）我們通過元素分析結果發現修飾蒽醌分子能夠促進電子的穿梭傳輸和阻礙鹵元素偏析，從而顯著降低鈣鈦礦內的Pb0和I0。當使用NH4+和PEA+陽離子替換H+，能夠阻礙缺陷的生成。2）修飾氧化還原蒽醌介導分子后，1.81 eV寬能帶鈣鈦礦太陽能電池的能量轉換效率達到19.58 %，開路電壓達到1.35 V。鈣鈦礦太陽能電池在最大功率下工作500 h后的性能保留95 %。將鈣鈦礦太陽能電池與有機太陽能電池組裝為鈣鈦礦-有機疊層太陽能電池，實現了25.22 %的效率（認證效率達到24.27 %），而且顯著改善太陽能電池的穩定性（T90>500 h）。
Wu, S., Yan, Y., Yin, J. et al. Redox mediator-stabilized wide-bandgap perovskites for monolithic perovskite-organic tandem solar cells. Nat Energy (2024) DOI: 10.1038/s41560-024-01451-8https://www.nature.com/articles/s41560-024-01451-85. AM：Li3YCl6（LYC）中的構型無序、強非諧性和耦合主體動力學導致超離子輸運在超離子晶體中，類液體離子擴散率通常與超低熱導率和軟振動動力學密切相關。然而，由于超離子材料的多樣性和復雜的潛在機制，離子輸運和振動動力學之間的一般關系仍然難以捉摸。伊利諾伊大學香檳分校Elif Ertekin等使用一套原子第一性原理方法研究了密集鹵化鋰離子導體Li3YCl6（LYC）中振動動力學和離子輸運之間的聯系。1）構型無序，晶格非諧性，以及耦合的主移動離子振動動力學共同誘導了超離子態的躍遷。發現了離子跳躍和振動模式分布激活之間的統計相關性。然而，與超離子導體相關的典型現象，如區域邊界軟聲子的選擇性擊穿或概念中的長波長橫向聲學模式，并不存在。相反，有助于Li擴散的非簡諧區-邊界模式被發現選擇性地加寬和軟化，但在超離子躍遷中持續存在。這些非簡諧模式將鋰離子運動與柔性緊密堆積陰離子框架的振動耦合在一起，后者保持穩定并促進離子跳躍。2）作者的結果為構型無序和軟而有彈性的振動模式如何實現離子跳躍提供了見解，特別是在三維密堆積晶體中。
B. Ahammed, E. Ertekin, Configurational Disorder, Strong Anharmonicity, and Coupled Host Dynamics Lead to Superionic Transport in Li3YCl6 (LYC). Adv. Mater. 2024, 2310537.DOI: 10.1002/adma.202310537https://doi.org/10.1002/adma.202310537鋅氮化物，特別是Zn3As2，由于其固有的p型行為和適當的帶隙，在光電子應用中具有重要的前景。然而，盡管膠體Zn3As2納米晶體具有出色的特性，但由于缺乏合適的前體、表面氧化的發生以及晶體結構的復雜性，該領域的研究仍然缺乏。漢陽大學Nuri Oh、Seung-Yong Lee和Jaeyoung Jang等提出了一種新的簡便的基于溶液的合成方法來獲得具有精確化學計量的高結晶p型Zn3As2納米晶體。1）通過仔細控制進料比和反應溫度，成功獲得了膠體Zn3As2納米晶。此外，還闡明了Zn3As2合成初始階段砷前體轉化的機理。此外，這些納米晶體已被用作場效應晶體管中的活性層，該晶體管顯示出具有天然表面配體的固有p型特性。為了增強電荷傳輸特性，通過相轉移配體交換引入了雙重鈍化策略，從而將空穴遷移率提高到0.089 cm2 V–1s–1。2）這項研究不僅有助于納米晶體合成的進步，還為以前探索不足的p型納米晶體研究開辟了新的可能性。
S. Kim, et al, Colloidal Synthesis of P-type Zn3As2 Nanocrystals. Adv. Mater. 2024, 2310671.DOI: 10.1002/adma.202310671https://doi.org/10.1002/adma.202310671液滴在受控的長路徑中高速自推進對于有機合成、病理診斷和可編程芯片實驗室至關重要。迄今為止，已經進行了廣泛的努力來通過不對稱梯度實現液滴自推進，然而，現有的結構、化學或電荷密度梯度只能持續一段時間（<50 mm）。北京航空航天大學Liping Heng和中國科學院理化技術研究所Zhichao Dong等在超疏水表面上設計了一種對稱的波動交變電勢（WAP），以在運輸過程中對液滴進行充電或放電。1）通過深入研究中性液滴和帶電液滴的運動機理，循環開/放電液滴實現了米/秒的超高速無限自推進（>1000 mm）。此外，在排列組合液滴的兩種運動方式后，它可以勝任更有趣的工作，如液體二極管和液體邏輯門。2）組裝到微流控芯片中后，該策略將應用于化學合成、細胞培養和診斷試劑盒。
X. Han, et al, Infinite Self-Propulsion of Circularly On/Discharged Droplets. Adv. Mater. 2024, 2311729.DOI: 10.1002/adma.202311729https://doi.org/10.1002/adma.2023117298. EES：通過自充電熱電化學電池將熱能直接轉化為儲存的電化學能量作為一種將熱能直接轉換為儲存的電化學能量的新裝置概念，猶他大學Roseanne Warren研究了熱電化學電池（PEC）。1) PEC在超級電容器中集成了一個多孔的熱電分離器。當其暴露于隨時間變化的溫度時，熱電分離器在PEC內產生感應電場。電場驅動離子進入雙電極層，為電池充電。當通過電流測定法進行測試時，與非熱活性分離器的測量電流增加35%相比，熱釋電分離器在加熱時顯示出測量電流增加155%。2) 在開路條件下，經過四次20–30–20°C的熱循環后，PEC充電0.65 mV。有限元模擬證實PEC通過熱釋電場驅動的離子通量自充電。隨著熱釋電分離器的優化，PEC從常見的溫度波動中產生>100μJ cm?2的能量，使PEC成為低功耗物聯網傳感器的新能源。
Tim Kowalchik, et al. Direct conversion of thermal energy to stored electrochemical energy via a self-charging pyroelectrochemical cell. EES 2024https://doi.org/10.1039/D3EE03497F
9. ACS Nano：具有生物活性的二氧化鈰納米酶靶向再灌注損傷中的線粒體治療缺血性卒中
缺血后受損的線粒體過度產生活性氧是隨后發生級聯損傷的關鍵因素。將治療藥物遞送至腦內受損神經元的線粒體是治療缺血性卒中的一種重要策略。有鑒于此，海軍醫科大學魯瑩教授、上海大學王庭芳教授、張川教授和上海科技大學馬智煒教授開發了一種靶向線粒體的二氧化鈰納米酶協同載藥納米系統，以解決缺血性卒中的多種因素。1）該納米系統中的每個組成部分能夠單獨或協同地發揮作用，從而可以實現綜合療法。實驗結果表明，該納米系統可減輕氧化應激，并調節線粒體微環境使其處于有利于缺血耐受的狀態，從而能夠恢復缺血微環境。2）此外，該研究工作也進一步揭示了所構建的納米遞送系統保護大腦的詳細機制，有望為實現缺血性卒中治療的范式轉變提供新的借鑒和參考。
Jun Liao. et al. Bioactive Ceria Nanoenzymes Target Mitochondria in Reperfusion Injury to Treat Ischemic Stroke. ACS Nano. 2024DOI: 10.1021/acsnano.3c10982https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.3c10982
