研究背景
水是生命之源,然而,全球范圍內的水資源短缺問題日益嚴峻。特別是在許多干旱地區和島嶼國家,人們面臨著不足的淡水供應。為了解決這一問題,研究人員一直在尋求可持續、高效的淡化海水技術。在這個背景下,太陽能海水淡化技術嶄露頭角,成為一種備受關注的解決方案。在太陽能海水淡化技術的發展過程中,光熱轉換材料起到關鍵作用。光熱轉換材料可以將太陽能轉化為熱能,并促進海水相變蒸發。然而,傳統光熱轉換材料在太陽能—水蒸氣轉化方面表現出了效率低下且集水率不足等問題,為了應對這些挑戰,亟需設計一種既能提高太陽能光熱轉換且同時降低水的蒸發焓的太陽能光熱材料,以實現更為優良的光熱水蒸發過程。
成果介紹
海南大學黃瑋&張明鑫等人開發了一種基于氮摻雜多孔石墨增強銅等離子效應的太陽能光熱轉換材料。通過將銅納米顆粒包覆在氮摻雜的多孔碳材料中,氮摻雜的碳材料與銅納米顆粒表面形成強大的金屬-有機協同配位鍵,作為能量橋梁實現快速能量傳遞,促進銅等離子體共振熱電子能量緩釋,提升熱能轉換,實現了高達89.4 %的太陽能轉化效率。另一方面,包覆層石墨孔徑保持在0.4nm以下,僅允許水分子通過,避免水合金屬離子的生成,實現了對銅納米顆粒的長期保護。納米限域通道調控了水團簇形式的蒸發傳遞過程,降低了光熱材料蒸發焓值,使該材料獲得了高達1.94 kg m-2 h-1的蒸發速率。該研究為穩定化等離子體光熱材料的研究提出了新的設計思路。
研究成果以“Nitrogen-doped Microporous Graphite-enhanced Copper Plasmonic Effect for Solar Evaporation”為題,在線發表在Carbon Energy(https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cey2.466)。海南大學黃瑋和張明鑫為通訊作者,文章主要學生完成人為海南大學碩士生吳鑫濤、博士生李成成和本科生張子琪。
圖文介紹
圖一 Cu@C-Ns的合成過程與化學組成分析
該工作設計了一種氮摻雜多孔碳包覆的銅碳復合材料(Cu@C-Ns),如圖一所示,通過液體紫外610nm吸收峰驗證材料內銅納米顆粒的等離子體共振效應。并且分析了氮摻雜組分的變化關系,明確發現了Cu@C-Ns內共軛氮(雙配位氮位點:吡啶氮和吡咯氮)組分下降趨勢明顯,各拉曼D峰與G峰強度比也表明石墨內的摻雜缺陷呈現下降趨勢。
圖二 Cu@C-Ns的太陽能致熱能力分析
進一步,基于材料對于太陽光的高吸收率,測定出共軛氮摻雜組分有利于提升材料光熱轉換能力,如圖二所示。根據計算所得材料光生電荷載子密度和穩定化表面局域溫度與共軛氮組分的梯度關系,對比了純氮摻雜碳組分的光致熱能力,發現了共軛氮位點在組分設計上能提升銅顆粒于材料內的光熱轉換能力(11℃)。
圖三 Cu@C-Ns內氮摻雜位點能橋效應的構建
為了分析Cu@C-Ns內共軛氮摻雜位點的電子行為,如圖三所示,對各類位點做了電子態密度計算,得出了共軛氮位點配位時的電負性行為,并且對相鄰碳原子造成了π電荷密度虧損。同時共軛氮位點的含量降低也影響了配位銅(peak 2和peak 4)的含量,表明Cu@C-Ns內共軛氮與銅顆粒存在橋接作用,而光生載子便能在π電子平面進行緩釋能量。
圖四 Cu@C-Ns水蒸發能力表征
將Cu@C-Ns光熱材料進行光熱界面蒸發過程測定,在濕潤狀態下能橋效應材料也有較快的升溫能力,同時在多孔石墨內測得的中間水證明了Cu@C-Ns內還有微孔,經BET測定在0.4nm以下,微孔的存在利于材料內水分子以團簇形式蒸發逸出,降低蒸發焓值,從而得到高達1.94 kg m-2 h-1的蒸發速率。
本研究提出了一種全新的氮摻雜位點調制銅等離子共振能量橋接效應,促進光生載子的能量緩釋,同時納米孔徑中存在較高含量中間水,使得材料獲得優異的光熱轉化能力和較低的蒸發焓,從而實現高達89.4%的太陽能-蒸汽轉化效率并兼具1.94 kg m-2 h-1的水蒸發速率。為非金屬與過渡金屬配位強化光熱轉換提供了新的構建思路。