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特別說明：本文由米測技術中心原創撰寫，旨在分享相關科研知識。因學識有限，難免有所疏漏和錯誤，請讀者批判性閱讀，也懇請大方之家批評指正。

原創丨彤心未泯（米測 技術中心）

編輯丨風云

原子分散催化劑（ADC）可提供最大的原子利用率，并在降低工業化學過程成本方面具有巨大潛力。然而，由于催化活性金屬原子和載體之間的非特異性相互作用較弱，開發活性且穩定的原子分散催化劑具有挑戰性。

有鑒于此，韓國基礎科學研究所Taeghwan Hyeon、Byoung-Hoon Lee和慶熙大學Minho Kim等人提出了展示了一種通過光化學缺陷調節來控制氧空位動力學合成原子分散催化劑的通用方法，實現了誘導特定的金屬-載體相互作用。所開發的合成方法提供了金屬動力學穩定的原子催化劑，可應用于可還原的金屬氧化物（包括TiO₂、ZnO和CeO_2）及含有各種催化活性過渡金屬（包括Pt、Ir和Cu）。優化后的Pt-DSA/TiO₂顯示出前所未有的高光催化析氫活性，產率為164?mmol?g^?1?h^?1，周轉頻率為 1.27?s^?1。此外，它通過不可回收的塑料光重整過程產生42.2mmolg_sub^-1 氫氣，總轉化率達到98%，為減少塑料廢物并同時生產有價值的能源提供了一個有前途的解決方案。    

Pt-DSA/TiO₂形成過程的計算研究

作者選擇銳鈦礦型TiO₂作為模型氧化物系統，使用DFT計算研究了其在合成相應ADC時的缺陷動力學，證實了光化學缺陷調節策略的熱力學可行性和動力學可行性。在理論指導的基礎上，提出了一種在TiO₂上光誘導合成ADC的簡化方案。

圖  V_O處Ti³⁺形成的DFT模擬

Pt-DSA/TiO₂的EPR研究和表征

作者通過實驗表征證實了實驗過程與ADC合成光誘導機制一致。EPR信號證實了V_O的光致遷移，V_O在光生電子的幫助下遷移到表面，可作為金屬原子沉積的反應界面位點。Cs-STEM、EDS、XRD、XAFS和XPS等多種表征證實了Pt在TiO₂(Pt-DSA/TiO₂)上的成功原子沉積。進一步通過對比Pt-DSA/TiO₂和通過傳統濕法浸漬制備的沉積在氫化TiO₂上的單個Pt原子，證實了光化學缺陷調節策略制備原子分散催化劑更具優勢。    

圖  Pt-DSA/TiO₂的表征

DSA合成方法的一般應用

接下來作者檢查了光化學缺陷策略對各種 ADC合成的一般適用性，證實了在不同的可還原氧化物（例如ZnO和CeO₂）上沉積 Pt原子的可行性，還發現，相同的光化學方案通常適用于TiO₂、ZnO和CeO₂上的Ir和Cu原子沉積，清楚地表明了其普遍適用性。    

圖  將DSA合成方法推廣到其他載體和金屬原子

光催化應用

接下來作者研究了光活化過程產生的原子態和特定金屬-載體相互作用如何影響催化性能，探究了光催化HER性能。結果表明，Pt-DSA (0.7wt%)催化劑的TOF為1.27?s^?1，以164?mmol?g^?1?h^?1的速率產生 H₂，高于其他催化劑（包括Pt），體現了光誘導原子沉積方法獨特地形成的Pt原子和TiO₂之間的特定相互作用的有益作用。為了探索Pt-DSA/TiO₂催化劑的更多實用可能性，通過PET的光重整反應進行光催化制氫，Pt-DSA/TiO₂的活性幾乎是Pt-NP/TiO₂的兩倍。此外，長期光重整測試表明反應40小時后底物轉化率為98%，Pt-DSA/TiO₂的PET重整性能是所有報道的催化劑中活性最高的之一且非常接近光重整實際階段制氫所需的性能。    

圖  光催化析氫反應

圖  PET光重整制氫

參考文獻：

Lee, C.W., Lee, BH., Park, S. et al. Photochemical tuning of dynamic defects for high-performance atomically dispersed catalysts. Nat. Mater. (2024). 

https://doi.org/10.1038/s41563-024-01799-y