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氣凝膠Science Advances丨頂刊日報(bào)20240213
納米人 納米人 2024-02-28
1. Science Advances:使用氣凝膠長絲在室溫下進(jìn)行實(shí)時(shí)、噪聲和漂移彈性甲醛傳感

甲醛是一種已知的人類致癌物,也是一種常見的室內(nèi)空氣污染物。然而,其對干擾氣體的實(shí)時(shí)和選擇性識別仍然具有挑戰(zhàn)性,特別是對于遭受噪聲和基線漂移的低功耗傳感器而言。近日,劍橋大學(xué)Tawfique Hasan報(bào)告了一種完全 3D 打印的基于量子點(diǎn)/石墨烯的氣凝膠傳感器,可在室溫下對甲醛進(jìn)行高靈敏度和實(shí)時(shí)識別。
          
本文要點(diǎn):
1)通過優(yōu)化印刷結(jié)構(gòu)的形態(tài)和摻雜,僅消耗約 130 微瓦的功率,就實(shí)現(xiàn)了百萬分之一甲醛的 15.23% 的創(chuàng)紀(jì)錄高穩(wěn)定響應(yīng)和十億分之 8.02 的超低檢測限。

2)在測量的動(dòng)態(tài)響應(yīng)快照的基礎(chǔ)上,還開發(fā)了智能計(jì)算算法,以實(shí)現(xiàn)穩(wěn)健而準(zhǔn)確的實(shí)時(shí)檢測,盡管模擬了大量噪聲和基線漂移,這是迄今為止室溫傳感器無法實(shí)現(xiàn)的。

3)研究框架結(jié)合了材料工程、結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和計(jì)算算法來捕獲動(dòng)態(tài)響應(yīng),提供了前所未有的室溫下甲醛和其他揮發(fā)性有機(jī)化合物的實(shí)時(shí)識別能力。    
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Zhuo Chen, et al, Real-time, noise and drift resilient formaldehyde sensing at room temperature with aerogel filaments, Sci. Adv. 10, eadk6856 (2024)
DOI: 10.1126/sciadv.adk6856
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adk6856
          
2. Science Advances:可穿戴生物粘附超聲剪切波彈性成像
急性肝衰竭(ALF)是一種嚴(yán)重的醫(yī)學(xué)病癥,定義為肝功能障礙的快速發(fā)展。由于需要手持式探頭,傳統(tǒng)超聲彈性成像無法在快速變化的疾病過程中連續(xù)監(jiān)測肝臟硬度以進(jìn)行早期發(fā)現(xiàn)。在這項(xiàng)研究中,南加州大學(xué)洛杉磯分校Qifa Zhou,Hsiao-Chuan Liu,麻省理工學(xué)院Xuanhe Zhao引入了可穿戴生物粘附超聲彈性成像(BAUS-E),它可以產(chǎn)生聲輻射力脈沖(ARFI)來誘導(dǎo)剪切波,從而連續(xù)監(jiān)測模量變化。    
          
本文要點(diǎn):
1)BAUS-E包含128個(gè)通道,設(shè)計(jì)緊湊,方位方向僅24毫米,佩戴舒適。

2)進(jìn)一步使用 BAUS-E 連續(xù)監(jiān)測 d-半乳糖胺誘導(dǎo) ALF 的體內(nèi)大鼠肝臟硬度超過 48 小時(shí),并在前 6 小時(shí)內(nèi)觀察到硬度變化。

3)BAUS-E 有望應(yīng)用于臨床,特別是器官移植后或重癥監(jiān)護(hù)病房 (ICU) 術(shù)后護(hù)理的患者。
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Hsiao-Chuan Liu, et al, Wearable bioadhesive ultrasound shear wave elastography, Sci. Adv. 10, eadk8426 (2024)
DOI: 10.1126/sciadv.adk8426
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adk8426
              
3. Science Advances:使用掃描透射電子顯微鏡以原子分辨率可視化 K2PtCl4 中的歧化化學(xué)
直接觀察固態(tài)化學(xué)反應(yīng)可以揭示控制反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的隱藏機(jī)制。然而,由于現(xiàn)有表征方法的時(shí)空分辨率和成分分析不足,在分子水平上探測化學(xué)鍵的斷裂和形成仍然具有挑戰(zhàn)性。利用掃描透射電子顯微鏡中的原子分辨率微分相差成像,上海交通大學(xué)Wenpei Gao將 K2PtCl4 的分解化學(xué)可視化,以識別其瞬態(tài)中間相及其表征化學(xué)還原過程的界面。
          
本文要點(diǎn):
1)研究發(fā)現(xiàn) K2PtCl的晶體結(jié)構(gòu)會(huì)發(fā)生歧化反應(yīng),形成 K2PtCl6,然后逐漸還原為晶體 Pt 金屬和 KCl。

2)通過直接成像不同的 Pt─Cl 鍵構(gòu)型并將其與密度泛函理論計(jì)算預(yù)測的模型進(jìn)行比較,建立了化學(xué)反應(yīng)的初始狀態(tài)和最終狀態(tài)之間的因果關(guān)系,展示了通過原子實(shí)驗(yàn)可視化解決反應(yīng)路徑的新機(jī)會(huì)。    
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Jacob G. Smith, et al, Disproportionation chemistry in K2PtCl4 visualized at atomic resolution using scanning transmission electron microscopy, Sci. Adv. 10, eadi0175 (2024)
DOI: 10.1126/sciadv.adi0175
          

4. JACS:吡啶 N 空位促進(jìn)溫度自適應(yīng)鋅空氣電池 Fe?N?C 單原子催化劑的氧還原動(dòng)力學(xué)  

由于緩慢的氧還原反應(yīng)(ORR)動(dòng)力學(xué)和不穩(wěn)定的鋅/電解質(zhì)界面,設(shè)計(jì)具有長壽命和高能效的溫度自適應(yīng)鋅空氣電池(ZAB)具有挑戰(zhàn)性。在此,南開大學(xué)Zhen Zhou,高麗大學(xué)Yong-Mook Kang通過將含有吡啶N空位的原子分散的Fe-NC催化劑(FeNC-VN)與極化有機(jī)水凝膠電解質(zhì)相結(jié)合,設(shè)計(jì)了準(zhǔn)固態(tài)ZAB。
              
本文要點(diǎn):
1)第一性原理計(jì)算預(yù)測,相鄰的 VN 位點(diǎn)有效增強(qiáng) Fe?Nx 部分的共價(jià)性并適度減弱 *OH 結(jié)合能,顯著提高 ORR 動(dòng)力學(xué)和穩(wěn)定性。原位拉曼光譜揭示了水性 ZAB 中 FeNC-VN 陰極上*O2 - 和 *OOH 的動(dòng)態(tài)演化,證明 4e- 締合機(jī)制占主導(dǎo)地位。此外,乙二醇調(diào)制的有機(jī)水凝膠電解質(zhì)在Zn陽極表面形成親鋅保護(hù)層,并定制[Zn(H2O)6] 2+溶劑化鞘,有效引導(dǎo)Zn2+在Zn(002)平面上外延沉積,抑制副反應(yīng)。

2)組裝的準(zhǔn)固態(tài) ZAB 在 -20 °C、2 mA cm?2 下表現(xiàn)出超過 1076 小時(shí)的長壽命,優(yōu)于大多數(shù)報(bào)道的 ZAB。
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Lulu Lyu, et al, Oxygen Reduction Kinetics of Fe?N?C Single Atom Catalysts Boosted by Pyridinic N Vacancy for Temperature-Adaptive Zn?Air Batteries, J. Am. Chem. Soc., 2024
DOI: 10.1021/jacs.3c13111
https://doi.org/10.1021/jacs.3c13111
          
5. JACS:在無催化劑的環(huán)境條件下通過激光從氨水中高效快速地提取氫氣    
作為氫的良好載體,氨水已被用于以多種方式提取氫。在這里,中山大學(xué)Guowei Yang展示了一種簡單、綠色、超快且高效的方法,通過在室溫和環(huán)境壓力下在液體中激光鼓泡(LBL),在不使用催化劑的情況下從氨水中提取氫。
          
本文要點(diǎn):
1)研究人員在較小的操作空間內(nèi)實(shí)現(xiàn)了33.7 mmol/h的最大表觀產(chǎn)率和93.6 mol/h的實(shí)際產(chǎn)率,遠(yuǎn)高于環(huán)境條件下大多數(shù)氨水析氫反應(yīng)的產(chǎn)率。

2)激光誘導(dǎo)的空化氣泡會(huì)產(chǎn)生短暫的高溫,這為從氨水中提取氫提供了非常合適的環(huán)境。此外,這里使用的激光可以作為潛在的太陽能泵無催化劑氫提取和其他化學(xué)合成的演示。

研究人員預(yù)計(jì) LBL 技術(shù)將為化學(xué)品生產(chǎn)帶來前所未有的機(jī)會(huì)。
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Bo Yan, et al, Efficient and Rapid Hydrogen Extraction from Ammonia?Water via Laser Under Ambient Conditions without Catalyst, J. Am. Chem. Soc., 2024
DOI: 10.1021/jacs.3c13459
https://doi.org/10.1021/jacs.3c13459
          
6. AM:用于生物電子系統(tǒng)的生物可吸收多層有機(jī)-無機(jī)膜
作為臨時(shí)生物醫(yī)學(xué)植入物的生物可吸收電子裝置代表了一類新興技術(shù),該類技術(shù)與目前需要在使用一段時(shí)間后進(jìn)行手術(shù)移植的技術(shù)所解決的一系列患者病癥相關(guān)。獲得可靠的性能和有利的降解行為需要能夠在封裝結(jié)構(gòu)中充當(dāng)生物流體屏障的材料,以避免有源電子元件的過早降解。西北大學(xué)John A. Rogers和大連理工大學(xué)Rui Li等介紹了一種滿足這一需求的材料設(shè)計(jì),其不透水性、機(jī)械柔韌性和加工性能優(yōu)于其他材料。
 
本文要點(diǎn):
1)該方法使用分別通過旋涂和等離子體增強(qiáng)化學(xué)氣相沉積形成的聚酸酐和氮氧化硅交替薄膜的多層組件。實(shí)驗(yàn)和理論研究調(diào)查了材料成分和多層結(jié)構(gòu)對防水性能、水分分布和降解行為的影響。

2)電感器-電容器電路、無線電力傳輸系統(tǒng)和無線光電設(shè)備的演示說明了這種材料系統(tǒng)作為生物可吸收封裝結(jié)構(gòu)的性能。
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Z. Hu, et al, Bioresorbable Multilayer Organic-Inorganic Films for Bioelectronic Systems. Adv. Mater. 2024, 2309421.
DOI: 10.1002/adma.202309421
https://doi.org/10.1002/adma.202309421
          
7. AM:大腦-神經(jīng)形態(tài)界面
支持人機(jī)交互的腦機(jī)接口在恢復(fù)或增強(qiáng)人類能力方面具有巨大潛力。傳統(tǒng)的腦機(jī)接口是基于互補(bǔ)金屬氧化物半導(dǎo)體(CMOS)技術(shù)實(shí)現(xiàn)的,具有復(fù)雜、龐大和低生物相容性的電路,并受到馮諾依曼架構(gòu)低能效的影響。中國科學(xué)院寧波材料所Changjin Wan和Qing Wan等通過介紹神經(jīng)形態(tài)學(xué)的簡史,回顧相關(guān)領(lǐng)域的最新進(jìn)展,并討論未來的進(jìn)展和面臨的挑戰(zhàn),對即將到來的BNIs進(jìn)行了概述。
 
本文要點(diǎn):
1)大腦-神經(jīng)形態(tài)界面(BNI)將為推進(jìn)BCI技術(shù)和塑造我們與機(jī)器的互動(dòng)提供一個(gè)有前途的解決方案。神經(jīng)形態(tài)設(shè)備和系統(tǒng)能夠通過實(shí)現(xiàn)諸如原位向量矩陣乘法(VMM)和物理儲層計(jì)算之類的物內(nèi)計(jì)算來提供具有極高能效的強(qiáng)大計(jì)算能力。神經(jīng)形態(tài)組件與傳感和/或致動(dòng)模塊集成的最新進(jìn)展產(chǎn)生了神經(jīng)形態(tài)傳入神經(jīng)、傳出神經(jīng)、感覺運(yùn)動(dòng)環(huán)路等,通過實(shí)現(xiàn)生物系統(tǒng)的復(fù)雜感覺運(yùn)動(dòng)能力,推進(jìn)了未來神經(jīng)機(jī)器人技術(shù)。

2)隨著緊湊型人工脈沖神經(jīng)元和生物電子接口的發(fā)展,BNI和生物實(shí)體之間的無縫通信是合理預(yù)期的。    
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C. Wan, M. Pei, K. Shi, H. Cui, H. Long, L. Qiao, Q. Xing, Q. Wan, Toward a Brain-Neuromorphics Interface. Adv. Mater. 2024, 2311288.
DOI: 10.1002/adma.202311288
https://doi.org/10.1002/adma.202311288
          
8. AM:二氧化鈦納米生物圖案揭示了細(xì)胞基質(zhì)粘附形成的最佳配體呈現(xiàn)
由于生物配體呈遞的納米級工程,跨膜受體的納米級組織被認(rèn)為對細(xì)胞功能至關(guān)重要。以前,使用單配體金納米顆粒證明了細(xì)胞-基質(zhì)粘附中整合素結(jié)合配體的空間閾值≤60 nm。然而,配體的幾何排列僅限于單配體的六邊形陣列,而金的等離子體猝滅限制了基于熒光的高分辨率成像的進(jìn)一步研究。新加坡國立大學(xué)Rishita Changede和紐約大學(xué)Haogang Cai等報(bào)道了介電TiO2納米圖案克服了這些限制,它允許微調(diào)配體簇大小,消除熒光猝滅,從而實(shí)現(xiàn)納米圖案的超分辨率熒光顯微鏡。    
 
本文要點(diǎn):
1)通過雙色超分辨率成像,觀察到納米圖案、生物配體和整聯(lián)蛋白納米簇之間的高精度和一致性,驗(yàn)證了納米圖案功能化和鈍化的高質(zhì)量和完整性。通過篩選不同直徑的TiO2納米片,觀察到與較小直徑相比,100納米直徑的成纖維細(xì)胞粘附、擴(kuò)散面積和YAP核定位增加,并確定了黏著斑激酶為調(diào)節(jié)信號。這些發(fā)現(xiàn)探索了在具有豐富配體的分離結(jié)合區(qū)域的異源ECM網(wǎng)絡(luò)中充分滿足最低要求時(shí)的最佳配體呈遞。

2)高保真納米生物圖案與超分辨率成像的集成將允許進(jìn)行精確的定量研究,以解決響應(yīng)受體聚集及其納米級組織的早期信號事件。    
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K. Jain, et al, TiO2 Nano-Biopatterning Reveals Optimal Ligand Presentation for Cell-Matrix Adhesion Formation. Adv. Mater. 2024, 2309284.
DOI: 10.1002/adma.202309284
https://doi.org/10.1002/adma.202309284
          
9. EES:相轉(zhuǎn)移催化改性FAPbl3鈣鈦礦量子點(diǎn)表面基質(zhì)
三碘化甲脒鉛鈣鈦礦量子點(diǎn)(FAPbI3-PQD)在新一代太陽能電池開發(fā)中受到了廣泛關(guān)注。然而,F(xiàn)APbI3-PQD由于其缺陷表面基質(zhì)而遭受嚴(yán)重的電荷載流子復(fù)合,這主要是由于油酸/油胺配體從PQD表面脫離,從而影響PQD太陽能電池(PQDSC)的光伏性能和操作穩(wěn)定性。近日,北京航空航天大學(xué)Zhang XiaoliangSun Zhimei報(bào)道了一種相轉(zhuǎn)移催化(PTC)方法來改性PQD的缺陷表面基質(zhì),以獲得高效的PQDSC。    
 
本文要點(diǎn):
1) 在PQD的PTC處理過程中,3-(三氟甲基)苯基三甲基碘化銨(3-CF3-PATAI)可以與FAI形成3-CF3-PTAI/甲脒碘化物(FAI)絡(luò)合物,將FAI從極性溶劑轉(zhuǎn)移到非極性溶劑,從而填充PQD缺陷表面基質(zhì)的FA+/I-空位,進(jìn)而有效修復(fù)表面基質(zhì)并抑制PQD的陷阱輔助復(fù)合。

2) 此外,有效愈合的表面基質(zhì)和廣泛去除PQD的油酸/油胺配體促進(jìn)了電荷載流子在PQD固體內(nèi)的傳輸,并且PQD固體中的堆疊取向也得到了顯著改善。因此,F(xiàn)APbI3-PQDSC具有高達(dá)16.29%的功率轉(zhuǎn)換效率。
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Mingxu Zhang, et al. Renovating Surface Matrix of FAPbl3 Perovskite Quantum Dots via Phase-transfer Catalysis for 16.29% Efficiency Solar Cells. EES 2024
DOI: 10.1039/D3EE03751G
https://doi.org/10.1039/D3EE03751G
          
10. AEM:通過構(gòu)建室溫鈉硫電池的高效異質(zhì)結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)多硫化物的準(zhǔn)固態(tài)轉(zhuǎn)化
室溫鈉硫(RT-Na–S)電池的實(shí)際應(yīng)用受到硫絕緣、高階多硫化鈉(Na2Sn,4≤n≤8)的嚴(yán)重穿梭效應(yīng)和緩慢反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的阻礙。因此,設(shè)計(jì)一種理想的主體材料來抑制多硫化物穿梭過程并加速可溶性NaPS向Na2S2/Na2S的氧化還原反應(yīng),對RT-Na–S電池至關(guān)重要。在這里,西北大學(xué)Liu Xiaojie通過靜電紡絲和煅燒方法在獨(dú)立的多通道碳納米纖維中構(gòu)建了高效MoC-W2C異質(zhì)結(jié)構(gòu)(MoC-W2C-MCNFs),實(shí)現(xiàn)了NaPSs的準(zhǔn)固態(tài)轉(zhuǎn)變。
 
本文要點(diǎn):
1) 多通道碳納米纖維是互連的微介孔結(jié)構(gòu),可以適應(yīng)電極材料的體積變化,并限制NaPSs的整個(gè)氧化還原過程(抑制多硫化物的穿梭過程)。同時(shí),具有豐富異質(zhì)界面的MoC-W2C異質(zhì)結(jié)構(gòu)可以促進(jìn)電子/離子傳輸并加速NaPS的轉(zhuǎn)化。

2) 因此,S/MoC-W2C-MCNFs陰極在0.2 A g?1下經(jīng)過500次循環(huán)后可提供640 mAh g?1的高容量,在4 A g?l下經(jīng)過3500次循環(huán)后可提供200 mAh g–1的優(yōu)異可逆性能。此外,通過實(shí)驗(yàn)和理論相結(jié)合,作者提出并證實(shí)了碳酸鹽電解質(zhì)中的異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化機(jī)制(準(zhǔn)固態(tài)轉(zhuǎn)變)。    
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Shengqiang Zhang, et al. Achieving a Quasi-Solid-State Conversion of Polysulfides via Building High Efficiency Heterostructure for Room Temperature Na–S Batteries. Adv. Energy Mater. 2024
DOI: 10.1002/aenm.202303925
https://doi.org/10.1002/aenm.202303925

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