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納米前沿頂刊日報 20181016

納米人納米人 2018-10-16

1. 薛其坤Nano Lett.：FeSe薄膜中向列疇壁的邊緣狀態(tài)

量子自旋霍爾（QSH）效應(yīng)是一種由二維拓撲絕緣體的螺旋態(tài)邊緣引起的有趣現(xiàn)象。薛其坤院士團隊使用分子束外延（MBE）制備具有原子級向列疇邊界的FeSe薄膜，同時實現(xiàn)了拉伸應(yīng)變，向列性抑制和拓撲帶反轉(zhuǎn)。并觀察到在域邊界附近，費米水平的邊緣狀態(tài)分布為兩個不同的條帶。在邊界的終點，進一步觀察到費米能級的束縛態(tài)。該研究結(jié)果提供了一個在單組分薄膜中實現(xiàn)拓撲超導(dǎo)的新途徑。

Yuan Y, et al. Edge states at nematic domain walls inFeSe films[J]. Nano Letters, 2018.

DOI: 10.1021/acs.nanolett.8b03282

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.8b03282

2. Nat. Commun.：GABA增強宿主對細胞內(nèi)細菌感染的防護

γ氨基丁酸（GABA）是大腦中主要的抑制神經(jīng)遞質(zhì)。然而，目前對于GABA在宿主中的抗微生物防御作用在還認識不足。Kim等人證明了對GABA能的激活可以增強宿主對細胞內(nèi)細菌感染的抗菌反應(yīng)。細胞內(nèi)細菌感染會減少巨噬細胞和血清中的GABA水平，而采用GABA相關(guān)藥物治療會促進巨噬細胞的自噬激活，從而增強吞噬體的成熟和對抗細菌感染的反應(yīng)，進而闡明了一種以前被忽視了的GABA在增強宿主防御細胞內(nèi)細菌感染的方面的作用。

KimJ K, Kim Y S, et al. GABAergic signaling linked to autophagy enhances hostprotection against intracellular bacterial infections[J]. Nature Communications, 2018.

DOI:10.1038/s41467-018-06487-5

https://www.nature.com/articles/s41467-018-06487-5

3. JACS封面：單原子催化應(yīng)用于類芬頓反應(yīng)！

中科院大連化物所黃延強研究員、張濤院士團隊與新加坡南洋理工大學(xué)劉彬教授合作，首次將氮摻雜石墨烯錨定的Co單原子催化劑應(yīng)用于類芬頓反應(yīng)中,實現(xiàn)了對PMS降解有機污染物分子雙酚A(BPA)的催化活化。科研人員利用多種表征手段并結(jié)合DFT理論計算證明：催化劑中的吡咯N為有機物分子的吸附位點，單原子CoN₄位點為PMS的催化位點，單線態(tài)氧為整個反應(yīng)的主要活性中間物種。同時，科研人員由此首次提出了單原子-雙位點的類芬頓反應(yīng)催化機理：單原子CoN₄位點催化PMS產(chǎn)生的單線態(tài)氧自由基，可快速遷移到吡咯N位點吸附的BPA分子，進而實現(xiàn)有機物分子的高效降解。該類氮摻雜石墨烯錨定的Co單原子催化劑在PMS類芬頓反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異催化活性（TOF=12.52min^-1）。相關(guān)研究成果拓展了單原子催化劑在類芬頓反應(yīng)領(lǐng)域的應(yīng)用，與此同時，雙位點催化機理的提出為單原子催化劑的設(shè)計提供了新思路。

Li X, Huang X, Huang Y, et al. Single Cobalt AtomsAnchored on Porous N-Doped Graphene with Dual Reaction Sites for Efficient Fenton-like Catalysis[J]. Journal of the American Chemical Society, 2018.

DOI: 10.1021/jacs.8b05992

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b05992

4. 賓夕法尼亞大學(xué)JACS：標(biāo)記染料的納米材料如何用于靶向細胞

研究表明兩親性染料如吲哚菁綠（ICG）和原卟啉IX（PpIX）等可以通過驅(qū)動納米乳劑的形成來溶解疏水性膠體藥物。這些納米乳劑可以完全由功能性臨床使用的材料組成，但是它們也往往缺乏靶向目標(biāo)的配體。Amirshaghaghi等人介紹了將ICG和PpIX的變體融入到穩(wěn)定的納米乳劑中，并且通過一個簡單的可再生Click反應(yīng)來修飾靶向功能配體的方法,從而大大提高了其細胞靶向能力。

Amirshaghaghi A, Altun B, et al. Site-Specific Labeling of Cyanine and Porphyrin Dye Stabilized Nanoemulsions with Affibodiesfor Cellular Targeting[J]. Journal of the American Chemical Society, 2018.

DOI: 10.1021/jacs.8b07866

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b08249

5. 布里斯托大學(xué)Angew.：Really? 三苯基膦的孿生兄弟居然是個無機物！

眾所周知，三苯基膦是一種常用的有機配體，那么是否存在無機物范疇的三苯基膦呢？布里斯托大學(xué)Paul G. Pringle教授課題組成功合成出了三苯基膦類似物，P(Baz)₃，Baz學(xué)名環(huán)硼氮烷，俗稱無機苯。該化合物除了表現(xiàn)出類似三苯基膦的路易斯堿性，還具有高反應(yīng)活性的P-B鍵，可被應(yīng)用于諸多有機反應(yīng)。

Gorman A D, Bailey J A, Pringle P G, et al. Inorganic Triphenylphosphine[J]. Angewandte Chemie International Edition, 2018.

DOI: 10.1002/anie.201810366

https://doi.org/10.1002/anie.201810366

6. 復(fù)旦Angew.：創(chuàng)記錄！離域p軌道Bi催化CO₂RR制甲酸

在CO₂RR的多種產(chǎn)物中，甲酸可以用于燃料電池，儲氫和作為C₁原料用于化學(xué)合成等優(yōu)勢而廣受關(guān)注。但是大多數(shù)已報道的研究工作面臨電化學(xué)電流密度低(<10 mA/cm²)，產(chǎn)率不高（<30mmg/h/cm²）等問題。近日，S. He等人報道了一種可以實現(xiàn)大電流密度，高產(chǎn)率CO₂RR制甲酸的Bi材料。他們首先通過DFT理論計算發(fā)現(xiàn)，當(dāng)Bi的層間距縮短時，其p軌道會被擾動而變得高度離域化，這一變化非常有利于CO₂RR制甲酸的中間體*OCHO的吸附，從而在理論上證實了實現(xiàn)高效率制甲酸的可能性。實驗上，他們以BiOCl納米片為前驅(qū)體，經(jīng)電化學(xué)原位還原后通過XAS實驗發(fā)現(xiàn)其層間Bi-Bi鍵長確實有所縮短。將該材料分散于玻碳電極上催化CO₂RR，在 -1.16 V vs RHE下其電流密度高達57 mA/cm², 比至今報道的最大值還要高2倍，且甲酸的法拉第效率達95%。進一步提高CO₂壓力，可以得到電流密度高達500 mA/cm²，產(chǎn)率高達391 mg/h/cm²這一歷史記錄性能。

He S, Ni F, Ji Y, et al. The p-Orbital Delocalization ofMain-Group Metal Boosting CO₂ Electroreduction[J]. Angewandte Chemie International Edition, 2018.

DOI: 10.1002/anie.201810538

http://dx.doi.org/10.1002/ange.201810538

7. AM: 蜂窩燈籠啟發(fā)的3D可拉伸超級電容器

傳統(tǒng)的可拉伸超級電容器具有薄電極和2D形狀，具有有限的特定面電容，并且與3D可穿戴設(shè)備不兼容。研究人員受到蜂窩燈籠的啟發(fā)，在碳納米管薄膜上電沉積聚吡咯/黑色磷氧化物，制備可膨脹的蜂窩復(fù)合電極，該超級電容器具有獨立于器件厚度的離子傳輸路徑和3D可拉伸性。1.0 cm厚的矩形超級電容器顯示出7.34F cm^-2特定面電容，即使在10000次循環(huán)后的2000％可逆應(yīng)變下，仍可保持95％的電容比。該超級電容器具有增強的特定面積能量存儲和形狀可定制性，在可伸縮和可穿戴電子設(shè)備的廣泛應(yīng)用中顯示出巨大的前景。

Lv Z, Tang Y, Zhu Z, et al. Honeycomb‐Lantern‐Inspired 3D Stretchable Supercapacitors with Enhanced Specific Areal Capacitance[J].Advanced Materials, 2018.

DOI: 10.1002/adma.201805468

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.201805468

8. 浙大楊士寬AM：電沉積生長過程中的電雕刻

濕化學(xué)生長方法能夠?qū)崿F(xiàn)各種膠體納米晶體的形狀和尺寸控制合成。而電化學(xué)沉積（ECD）是產(chǎn)生固定在基板上的微/納米結(jié)構(gòu)，受濕法化學(xué)方法控制的啟發(fā)，浙大楊士寬課題組通過自上而下的電雕刻工藝（MEDEG）在電沉積生長期間實時雕刻氧化銀包合物Ag₇O₈NO₃（由包圍NO₃^-的Ag₆O₈籠組成）結(jié)構(gòu)，來實現(xiàn)其微/納米結(jié)構(gòu)的可控電化學(xué)制備。通過改變沉積電壓或電解質(zhì)的組成，可以立即控制電雕刻和電沉積生長速率，因此創(chuàng)建了獨特的三角翼、箭頭和蝴蝶狀的氧化銀包合物結(jié)構(gòu)。雕刻的Ag₇O₈NO₃微/納米結(jié)構(gòu)可以轉(zhuǎn)化為納米多孔Ag結(jié)構(gòu)和AgCl介孔結(jié)構(gòu)，其形態(tài)不變。此外，這些雕刻出來的結(jié)構(gòu)又可以用作隨后沉積其他材料的模板，從而形成核殼復(fù)合結(jié)構(gòu)。該研究可能使MEDEG機制成為微/納米結(jié)構(gòu)可控合成中替代傳統(tǒng)濕化學(xué)方法的有力競爭者。

Wang Y, Zhao L, Zhao Y, et al. Electrocarving during Electrodeposition Growth[J]. Advanced Materials, 2018.

DOI: 10.1002/adma.201805686

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.201805686

9. 胡良兵Accounts Chem. Res.綜述：納米纖維素在儲能器件中的應(yīng)用

胡良兵課題組回顧了納米纖維素基儲能技術(shù)的最新進展。著重于纖維，紙張和三維結(jié)構(gòu)化電化學(xué)儲能裝置（EES）的結(jié)構(gòu)設(shè)計和工程策略。首先，介紹了納米纖維素的結(jié)構(gòu)和性能，并對木材材料中的納米纖維素進行了詳細的討論。然后，討論了納米纖維素基纖維、紙張、3D木質(zhì)和其它氣凝膠基EES器件的研究。調(diào)研了以納米纖維素作為綠色分散劑的紙電池、超級電容器、柔性襯底后電池的隔膜和電解質(zhì)。重點介紹了木材材料在儲能、結(jié)構(gòu)設(shè)計和工程策略、微觀結(jié)構(gòu)和電化學(xué)性能等方面的優(yōu)勢。最后，討論了結(jié)構(gòu)對儲能裝置電化學(xué)性能的影響。最后，總結(jié)對未來納米纖維素基儲能裝置研究的挑戰(zhàn)和方向。

Chen C & Hu L. Nanocellulose toward Advanced Energy Storage Devices: Structure and Electrochemistry[J]. Accounts of Chemical Research, 2018.

DOI: 10.1021/acs.accounts.8b00391

https://doi.org/10.1021/acs.accounts.8b00391

10. 香港大學(xué)ACS Nano：牛不牛！白色的鈣鈦礦LED問世！

香港大學(xué)開發(fā)出一種全鈣鈦礦型白光發(fā)光二極管（PeLEDs）。這包括不同鈣鈦礦的離子交換，不同鈣鈦礦和載流子傳輸層的制備的溶劑不相容性，以及整個器件各層之間的能級匹配等。PeLEDs是由一個二維的（CH₃CH₂NH₃）₂CsPb₂I₇鈣鈦礦發(fā)射紅色光，CsPbX₃（Br，Cl）量子點可發(fā)射青色光，以及BIPO和poly-TPD組成的界面層。通過調(diào)節(jié)電子和空穴在多層間的傳輸和分布，實現(xiàn)理想的電致白色發(fā)光。并利用這種五極發(fā)光二極管的結(jié)構(gòu)，在CIE的彩色空間圖（0.32,0.32）中實現(xiàn)了典型白光的色品坐標(biāo)，并在較寬的驅(qū)動電流密度（從2.94至59.29 mA/cm²）范圍內(nèi)，器件可以穩(wěn)定運行。因此，該研究作為今后研究全鈣鈦礦型白色PeLEDs的出發(fā)點，將有助于PeLEDs在照明和顯示方面的應(yīng)用。