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1. Chem. Soc. Rev.：生物醫學應用中金屬環/金屬籠基超分子配位復合物關鍵挑戰的解決策略

由于其具有動態連接兩個或多個功能分子的能力，以二維（2D）金屬環和三維（3D）金屬籠為例的超分子配位復合物（SCC）在生物醫學中極具應用前景。近日，杭州師范大學Li Yang、Yin Shouchun、浙江大學Huang Feihe綜述研究了生物醫學應用中金屬環/金屬籠基超分子配位復合物關鍵挑戰的解決策略。 

本文要點：

1) SCC固有的疏水性和由重金屬離子驅動的自組裝在其應用中面臨著巨大挑戰，這些挑戰可以通過提高水溶性和循環穩定性來克服，同時將其在治療過程中的副作用降至最低。

2) 作者對SCC克服這些障礙所采用的策略進行了全面系統的分析。此外，作者還探討了短鏈氯化石蠟在生物醫學應用中的潛在挑戰和前景。    

Dongdong Xu, et al. Strategies to address key challenges of metallacycle/metallacage-based supramolecular coordination complexes in biomedical applications. Chem. Soc. Rev. 2024

DOI: 10.1039/D3CS00926B

https://doi.org/10.1039/D3CS00926B

2. Nature Commun.：通過集中太陽輻射高效直接修復富鋰和富錳正極

富鋰和富錳層狀氧化物正極材料因其高能量密度而受到廣泛關注。然而，循環過程中的快速容量衰減和電壓衰減使得廢物管理和關鍵部件的回收不可或缺。四川大學Xin He、南方科技大學Yuanjing Lin和浙江大學陸俊等報告了一種用于直接回收富鋰和富錳陰極的簡易集中太陽輻射策略。

本文要點：    

1）該策略能夠恢復容量并有效提高其電化學穩定性。顆粒表面從層狀到尖晶石的相變和循環材料的亞穩態結構為集中太陽輻射處理過程中的光催化反應和熱重構提供了先決條件。集中太陽輻射處理后可誘導出部分反尖晶石相，這大大增強了過渡金屬陽離子和氧陰離子的氧化還原活性以及晶格結構的可逆性。

2）這項研究為修復廢陰極材料和設計高性能組合物以減輕結構退化提供了新的思路。

Wang, H., Geng, X., Hu, L. et al. Efficient direct repairing of lithium- and manganese-rich cathodes by concentrated solar radiation. Nat Commun 15, 1634 (2024).    

DOI: 10.1038/s41467-024-45754-6

https://doi.org/10.1038/s41467-024-45754-6        

3. Angew：用于高效電催化合成尿素的二維缺陷鉍納米片的動態重構

催化劑表面動力學驅動了電催化反應活性物種的產生。然而，對優勢中心的形成和反應機理的了解是有限的。在這項研究中，合肥工業大學Yucheng Wu，Jianfang Zhang深入研究了在CO₂和硝酸鹽(NO₃)的電化學還原條件下，從剝離的Bi₂Se₃納米片中動態重建二維缺陷的Bi納米片。

本文要點：

1）NaBH₄輔助低溫液相剝離得到的超薄Bi₂Se₃納米片更容易還原和重構為具有高密度晶界的Bi₂Se₃納米片(GBs；富Gb的Bi.。改造后的富Gb鉍催化劑的產率可達4.6 mmol h^-1 mg_cat。在?0.40 V時，尿素生產的法拉第效率為32%。值得注意的是，這一產率分別比低GB鉍催化劑和塊體鉍催化劑高2倍和8.2倍。

2）理論分析表明，Gb位顯著降低了*CO和*NH₂的中間生成能和C-N耦合能壘，使得在富Gb的鉍催化劑上選擇性電合成尿素成為可能。這項工作將引發利用原位技術對動態過程中結構-活性相互作用的進一步研究。    

Yan Wang, et al, Dynamic Reconstruction of Two-Dimensional Defective Bi Nanosheets for Efficient Electrocatalytic Urea Synthesis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202318589

DOI: 10.1002/anie.202318589

https://doi.org/10.1002/anie.202318589

4. Angew：在聚合物電解液中引入競爭配位誘導效應構建高性能全固態鋰電池

聚合物-無機復合電解質（PICE）由于易于加工，在全固態鋰電池（ASSLB）中引起了極大的關注。然而，Li⁺在室溫（RT）下電導率差和界面不穩定性嚴重阻礙了實際應用。在此，國科大Xiangfeng Liu提出了競爭配位誘導效應（CCIE）的概念，并揭示了基于PEO的PICE中局部配位結構與界面化學之間的本質相關性。         

本文要點：

1）CCIE的引入大大增強了ASSLBs在30°C下的離子電導率和電化學性能。由于競爭性陽離子（來自CsPF₆的Cs⁺）和分子（2,4,6-TFA）的競爭性配位（Cs+…TFSI?…Li+、Cs+…C-O-C…Li+和2,4,6TFA…Li…TFSI?）：2,4,6-三氟苯胺），構建了Li⁺的多峰弱配位環境，能夠在30 °C下實現高效的Li⁺遷移（Li⁺電導率：6.25×10^?4 S cm^?1；t_Li+=0.61）。

2）由于Cs+往往在界面處富集，TFSI?和PF6?原位形成LiF-Li₃N-Li₂O-Li₂S富集固體電解質界面，具有靜電屏蔽作用。未添加界面潤濕劑的組裝ASSLB表現出出色的倍率性能（LiFePO₄：147.44 mAh g^?1@1 C和107.41 mAh g^?1@2 C）和30oC下的循環穩定性（LiFePO₄：94.65%@200cycles@0.5C；LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂：94.31%@200次@0.3C）。

這項工作提出了CCIE的概念，并揭示了其為高性能ASSLB設計具有高離子電導率以及近RT下高界面相容性的PICE的機制。    

Tenghui Wang, et al, Build a High-Performance All-Solid-State Lithium Battery through Introducing Competitive Coordination Induction Effect in Polymer-Based Electrolyte, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202400960

DOI: 10.1002/anie.202400960

https://doi.org/10.1002/anie.202400960

5. Angew：氧還原反應中溶劑對無金屬共價有機骨架的影響

水分子與共價有機框架（COF）中的極性位點結合是不可避免的，但電催化過程中相應的溶劑效應在很大程度上被忽視了。在此，中國科學院上海高研院Gaofeng Zeng，Qing Xu研究了溶劑對 COF 催化氧還原反應 (ORR) 的影響。        

本文要點：

1）設計的 COF 結合了不同種類的氮原子（亞胺 N、吡啶 N 和吩嗪 N），能夠與水分子發生可調節的相互作用。這些相互作用在調節電子態和改變 COF 內的催化中心方面發揮著至關重要的作用。

2）在合成的COF中，含有吡啶N原子的COF表現出最高的活性，其半波電位為0.78 V，質量活性為0.32 A mg^–1，超過了其他不含金屬的COF。理論計算進一步表明，活性的增強可歸因于*OOH中間體與吡啶N位點附近的碳原子更強的結合能力。

這項工作揭示了在電催化系統中考慮溶劑對 COF 影響的重要性，為其設計和優化以提高性能提供了寶貴的見解。

Xiubei Yang, et al, Solvent Effects on Metal-free Covalent Organic Frameworks in Oxygen Reduction Reaction, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202319247

https://doi.org/10.1002/anie.202319247

6. Angew：表面晶格調制可實現高負載全固態電池在高電壓下的穩定循環

鹵化物固體電解質以其在室溫下的高離子電導率和良好的氧化穩定性而聞名，在全固態鋰離子電池（ASSB）中面臨著顯著的挑戰，特別是在陰極/固體電解質（SE）界面不穩定和界面電阻增加的情況下騎車時。在這項工作中，中科院化學所曹安民研究員，中科院化學所物理所Yu-Tao Li通過與人工構建的 AlPO₄ 納米殼反應，在 LiCoO₂ 表面開發了 Al³⁺ 摻雜、陽離子無序外延納米層。

本文要點：

1）這種具有類似巖鹽相的缺鋰層可有效抑制 Li₃InCl₆ 電解質的氧化分解，并將陰極/SE 界面穩定在 4.5 V。

2）采用鹵化物電解質 Li₃InCl₆ 和高負載 LiCoO₂ 陰極的 ASSB 表現出高放電容量和3 至 4.5 V 的長循環壽命。研究結果強調了專門的陰極表面改性對于防止 SE 降解和實現鹵化物 ASSB 在高電壓下穩定循環的重要性。

Hong-Sheng Zhang, et al, Surface Lattice Modulation Enables Stable Cycling of High Loading All-solid-state Batteries at High Voltages, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202400562

DOI: 10.1002/anie.202400562

https://doi.org/10.1002/anie.202400562

7. Angew：MXene 介導的 2D-2D 異質結構納米材料的界面生長作為鋅基水系電池的陰極

MXene是二維(2D)材料家族的新成員，于2011年首次報道，由于其獨特的屬性（包括導電性、柔性結構、親水性和機械穩定性），在各個研究領域引起了極大的興趣。近日，揚州大學龐歡教授，南京信息工程大學Yizhou Zhang介紹了一種合成二維（2D）MXene異質結構的新方法，該異質結構具有夾層和交聯的網絡結構。該方法解決了二維納米材料中不可避免的聚集導致的活性降低的常見問題。

本文要點：

1）通過利用 MXene 獨特的表面特性，我們成功誘導了各種 2D 納米材料在 MXene 基底上的生長。該策略有效地減輕了自堆積缺陷并增加了表面區域的暴露。特別是，所獲得的2D-2D MXene@NiCo層狀雙氫氧化物（MH-NiCo）異質結構表現出增強的結構穩定性、改善的化學可逆性和更高的電荷轉移效率，優于純NiCo LDH。

2）水性MHNi4Co1//Zn@碳布（MH-Ni4Co1//Zn@CC）電池表現出卓越的性能，其比容量高達0.61 mAh cm^?2，在2300次循環后仍保持96.6%的電容。此外，它的能量密度為1.047 mWh cm^?2，功率密度為32.899 mW cm^?2。

這項研究不僅為能源相關納米材料的新設計范式鋪平了道路，而且還為先進電化學器件中2D-2D異質結構的應用和優化提供了寶貴的見解。    

Guangxun Zhang, et al, MXene-mediated Interfacial Growth of 2D-2D Heterostructured Nanomaterials as Cathodes for Zn-based Aqueous Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202401903

https://doi.org/10.1002/anie.202401903

8. Angew：誘導鐵死亡的砷-銥納米平臺用于胰腺癌的協同免疫治療  

由于胰腺癌具有耐多藥性和高復發風險，因此迫切需要開發有效且毒性較低的治療方法。胰腺癌細胞對凋亡高度耐受，但其對鐵死亡較為敏感。有鑒于此，南京大學趙勁教授、王秀秀研究員和魏煒教授通過靜電吸附作用將陽離子銥配合物(IrFN)吸附到二維(2D)砷納米片上，開發了一種新型納米平臺(AsIr@PDA)。

本文要點：

1）該納米平臺具有良好的載藥能力和誘導鐵死亡的作用，研究發現，AsIr@PDA也具有良好的抗癌免疫激活功能，可有效清除胰腺腫瘤，且不會產生明顯的副作用。    

2）與負載順鉑的納米平臺相比，AsIr@PDA能夠顯著地預防胰腺癌的體內復發。綜上所述，該研究構建的納米平臺能夠通過“多合一”策略實現鐵死亡誘導的化療和免疫治療的協同作用，從而產生卓越的腫瘤治療效果，有望為胰腺癌的治療提供新的思路。

Xinyang Zhao. et al. A Ferroptosis-Inducing Arsenene-Iridium Nanoplatform for Synergistic Immunotherapy in Pancreatic Cancer. Angewandte Chemie International Edition. 2024

DOI: 10.1002/anie.202400829

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202400829

9. AEM：多功能復合材料表面工程減緩單晶富鎳陰極平面滑移

富鎳層狀氧化物是一類高能量密度鋰離子電池陰極。然而，它們在高電壓下由晶體平面滑動和微裂紋引起的結構不穩定性嚴重阻礙了它們的實際應用。近日，浙江大學陸俊、華南理工大學Yang Chenghao對單晶LiNi_0.83Co_0.07Mn_0.1O₂（SNCM）陰極進行了表面處理工程。    

本文要點：

1) 通過將Al和Ti共滲透到SNCM中，作者建立了鈍化殼，該鈍化殼包括表面快離子導體Li_1.25Al_0.25Ti_1.5O₄（LATO）層和近表面限制的陽離子雜化區，可以顯著提高結構穩定性。高導電性LATO涂層促進了Li⁺導電性并降低電解質的侵蝕。在循環過程中，引入的強Al─O鍵和重建表面區域分別穩定了本體和近表面晶格氧，從而阻礙了氧空位的形成和有害相變的發生，最終抑制了晶體平面滑動和納米裂紋。

2) 改性的SNCM顯著優于SNCM，在1.0 C下經過400次循環后的原始容量保持率為88.9%，在5.0 C且200次循環后，2.7–4.3V的電壓窗口內的放電容量為146.8 mAh g^?1，容量保持率為92.6%。    

Qimeng Zhang, et al. Mitigating Planar Gliding in Single-Crystal Nickel-Rich Cathodes through Multifunctional Composite Surface Engineering. Adv. Energy Mater. 2024

DOI: 10.1002/aenm.202303764

https://doi.org/10.1002/aenm.202303764

10. ACS Nano綜述：苯并噻二唑基小分子NIR-II熒光分子的分子工程和納米光學診療應用  

南京工業大學董曉臣教授和邵進軍教授對基于苯并噻二唑的小分子NIR-II熒光分子的分子工程和納米光學診療應用相關研究進行了綜述。

本文要點：

1）在近紅外二區(NIR-II)生物窗口發射的有機熒光分子在腫瘤光學診療領域中引起了越來越多的關注。在這些分子中，苯并噻二唑(BBT)因具有高電子親和力而被廣泛作為電子受體，以用于構建具有強近紅外(NIR)吸收、NIR-II熒光發射和供體-受體-供體(D-AD)結構的熒光團。迄今為止，已有許多基于BBT的NIR-II染料因其優異的結構可調性、生物相容性和光物理特性而被用于腫瘤光學診療。

2）作者在文中系統地綜述了基于BBT的小分子NIR-II染料的最新研究進展、相關的分子設計策略及其生物應用。首先，作者詳細討論了構建基于BBT的高性能NIR-II熒光團的分子工程策略；隨后，作者重點介紹了它們在光學成像和光學治療等方面的生物學應用；最后，作者總結實現了目前BBT基近紅外熒光染料面臨的挑戰和未來的發展方向，旨在推動BBT衍生的NIR-II熒光團在腫瘤光學診療領域中的進一步發展。

Leichen Wang. et al. Benzobisthiadiazole-Based Small Molecular Near-Infrared-II Fluorophores: From Molecular Engineering to Nanophototheranostics. ACS Nano. 2024

DOI: 10.1021/acsnano.3c12316

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.3c12316