1. Nature Biotechnology：冷凍電鏡表征RNA的原子結構 目前人們開發了許多低溫電子顯微鏡的譜圖解析蛋白質結構的方法，但是這些方法在解析RNA結構中仍然具有挑戰。有鑒于此，華中科技大學黃勝友、肖奕等開發了EMRNA技術，這種技術能夠從低溫電子顯微鏡的譜圖中準確并且自動的對RNA結構全部的原子進行解析。1）EMRNA集成了基于深度學習的核苷酸檢測、考慮序列和二級結構信息的三維骨架追蹤和評分，以及RNA結構的全原子構建。作者在140個核苷酸數為在37和423區間內的RNA圖譜進行結構解析，EMRNA的分辨率達到2.0–6.0 ?，并且將EMRNA與auto-DRAFTER、phenix.map_to_mode和CryoREAD技術的分辨率進行比較。EMRNA的中值精度為2.36??，TM-score得分為0.86。比較結果說明auto-DRRAFTER技術的分辨率為6.66??，TM-score得分為0.58。2）在構建的模型中，EMRNA表現了93.30%的高殘基覆蓋率和95.30%的序列匹配。phenix.map_to_mode的殘基覆蓋率僅為58.20%，序列匹配僅為42.20%，CryoREAD的高殘基覆蓋率僅為56.45%，序列匹配僅為52.3%。EMRNA技術具有速度快的優勢，能夠在3分鐘內構建100個核苷酸數的RNA結構。 Li, T., He, J., Cao, H. et al. All-atom RNA structure determination from cryo-EM maps. Nat Biotechnol (2024)DOI: 10.1038/s41587-024-02149-8https://www.nature.com/articles/s41587-024-02149-82. Nature Nanotechnology：可編程分子電路與液滴微流體相結合的單酶功能分析 酶的數字定量涉及通過轉化熒光底物來觀察和計數被劃分成微室的單個分子。這種基于線性信號放大的策略僅限于具有足夠高周轉率的幾種酶。近日，巴黎文理研究大學Guillaume Gines報道了可編程分子電路與液滴微流體相結合的單酶功能分析。1) 作者將指數分子放大器的靈敏度與DNA-酶回路和液滴讀出模塊相結合，可以在單分子水平上檢測任何D（R）NA相關的酶活性。作者將這種策略稱為數字PUMA（可編程超靈敏分子放大器），并對十幾種不同的酶進行了驗證，其中包括許多催化速率較慢的酶。2) 通過實時監測單個酶分子的擴增反應，作者提取了催化劑群體中的活性分布，并揭示了在各種壓力下的替代失活途徑。數字PUMA將成為診斷或生物技術應用中精確酶定量的通用框架。Guillaume Gines, et al. Functional analysis of single enzymes combining programmable molecular circuits with droplet-based microfluidics. Nature Nanotechnology 2024 DOI: 10.1038/s41565-024-01617-1https://doi.org/10.1038/s41565-024-01617-13. JACS：表面活性劑膠束雜交合成自組裝雙肽纖維的動態不穩定性 超分子化學目前面臨著控制微管動態不穩定性等非平衡動力學的挑戰。在這項研究中，京都大學Itaru Hamachi，Ryou Kubota通過肽型超分子納米纖維與表面活性劑膠束的雜交，探討了動態不穩定性的出現。1）通過實時共聚焦成像，我們發現在納米纖維中加入膠束后，納米纖維的生長和收縮是同步但非同步的，在此過程中，纖維總數單調減少。2）這種動態現象出乎意料地持續了6天，并且不是由化學反應驅動的，而是由肽型納米纖維和表面活性劑膠束之間的非共價超分子相互作用驅動的。這項研究展示了一種誘導自主超分子動力學的策略，這將為開發適用于生物醫學和軟機器人的軟材料開辟可能性。Shogo Torigoe, et al, Emergence of Dynamic Instability by Hybridizing Synthetic SelfAssembled Dipeptide Fibers with Surfactant Micelles, J. Am. Chem. Soc., 2024https://doi.org/10.1021/jacs.3c145654. JACS：具有動態效應的超分子有機硼聚合物單晶-單晶光合作用 單晶有機聚合物的固態合成是高分子化學和材料科學中一個有吸引力和發展的研究領域。然而，光觸發的包含有機硼骨架的結晶聚合物的拓撲化學合成尚未報道。在這里，根特大學Subhrajyoti Bhandary，Kristof Van Hecke描述了一個有趣的例子，單晶到單晶(SCSC)快速光合作用(發生在秒尺度上)兩種結構不同的線性有機硼聚合物，由環境可持續的可見光/太陽光驅動，從相同的單體分子中獲得。1）一種新設計的Lewis酸堿型分子B←N有機硼加合物(由有機硼核和萘乙烯基吡啶配體組成)以兩種具有相同化學結構但不同三維結構拓撲的固態形式結晶，即單體1和單體2。2）1的溶劑化物無分子晶體通過不尋常的烯烴-萘環[2 + 2]環化進行拓撲化學光聚合，生成沿B←N鍵生長的單晶[3]-階梯烷聚合物1P，伴隨著瞬時和劇烈的宏觀機械運動或光顯著效應(如彎曲重塑和跳躍運動)。相比之下，由于烯烴雙鍵之間快速的[2 + 2]環加成反應，2的可見光捕獲單晶以SCSC方式定量聚合成B←N鍵穩定的聚合物2P。3）由于在晶體填料中存在溶劑化物分子，2晶體中的這種烯烴鍵被適當地預先組織為光反應。單晶2也表現出光動力學跳躍運動——響應可見光，但相對慢于晶體1。除了SCSC拓撲化學聚合和動態運動外，單體晶體及其單晶聚合物在可見光波長激發下都具有綠色發射和短時室溫磷光特性。 Subhrajyoti Bhandary, et al, Single-Crystal-to-Single-Crystal Photosynthesis of Supramolecular Organoboron Polymers with Dynamic Effects, J. Am. Chem. Soc., 2024https://doi.org/10.1021/jacs.4c00978
5. AM：分子馬達驅動光控邏輯門控K+通道用于癌癥細胞凋亡
開發能夠處理復雜的信息和逐步調節性質的人工離子轉運系統對于深入理解天然通道蛋白(NCPs)微妙動態行為而言非常關鍵。有鑒于此，杭州師范大學劉俊秋教授、祝鼎成教授、閆騰飛教授和西北工業大學閆毅教授構建了基于包含分子馬達的單鏈隨機雜聚物的光控邏輯門控K+通道，其具有類似于多核處理器的性質，可逐步控制離子轉運。1）實驗以氧氣、脫氧和不同波長的光作為輸入信號，建立了由“YES”、“AND”、“OR”和“NOT”等門部件組成的復雜邏輯電路。研究發現，這些以K+轉運效率為輸出信號的邏輯電路能夠在脂質體和癌細胞中實現“開”、“部分關”和“完全關”等多個狀態的轉換，從而進一步實現階梯式抗癌治療。2）實驗結果表明，"ON"狀態下的鉀離子大量外流(7分鐘內下降50%)能夠顯著誘導癌細胞凋亡。綜上所述，該研究設計的邏輯門控策略能夠幫助理解NCPs的潛在微妙機制，并有望用于治療癌癥或其他疾病。Cong Li. et al. Molecular Motor-Driven Light-Controlled Logic-Gated K+ Channel for Cancer Cell Apoptosis. Advanced Materials. 2024DOI: 10.1002/adma.202312352https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202312352
6. AM：人造骨用絲織物增強絲
不同身體部位的骨植入物需要不同的機械性能、尺寸和生物降解率。目前，生產與人骨完美兼容的人造骨仍然具有挑戰性。西安工程大學Wei Fan和清華大學Yingying Zhang等報告了一種由真絲制成的絲織物增強絲材料（SFS），具有優異的生物相容性、成骨性和生物降解性，并展示了其作為骨植入材料的卓越性能。1）以脫膠蠶絲織物為增強材料，絲素為基體，采用簡單的熱壓工藝制備絲素蛋白纖維。SFS作為一種自增強復合材料，由于基體和增強材料之間幾乎完美的界面，具有優異的機械性能。更重要的是，它的機械性能、生物降解率和密度可以通過調整增強結構和增強物與基質的比例來定制，以符合人體不同部位的骨植入要求。此外，SFS可以促進成骨細胞的增殖和增加成骨活性，這是臨床上使用的鈦合金人工骨所不具備的。2）因此，SFS在醫療骨折修復領域具有取代傳統金屬或陶瓷植入物的巨大潛力。 L. Lu, et al, Silk-Fabric Reinforced Silk for Artificial Bones. Adv. Mater. 2024, 2308748.DOI: 10.1002/adma.202308748https://doi.org/10.1002/adma.202308748
7. AM：石墨烯和WS2單層之間的極端隔熱和熱傳輸機制的權衡
控制和理解納米尺度的熱流具有挑戰性，但對基礎科學和應用非常重要。二維（2D）層狀材料或許為應對這些挑戰提供了終極解決方案。盡管有報道稱2D異質結構的熱導率較低（幾mW m?1 K?1），但由于各層之間近乎理想的接觸，聲子主導的熱輸運仍然很強。深圳技術大學Cun-Zheng Ning等通過將層間距離從完全接觸增加到幾納米來實驗性地探索熱傳輸機制。1）作者證明WS2/石墨烯界面上聲子主導的熱導率隨著層間距離的增加而進一步降低，直到空氣主導的熱導率再次增加。我們發現，兩種熱傳導機制的折衷導致在2.11 nm處存在1.41×105 W m?1 K?1的最小熱導率，這是先前報道的最小值的千分之二。2）作者的工作為工程隔熱結構和理解最終小尺度下的熱傳輸提供了有效的方法。R. Zhang, et al, Extreme Thermal Insulation and Tradeoff of Thermal Transport Mechanisms Between Graphene and WS2 Monolayers. Adv. Mater. 2024, 2313753.DOI: 10.1002/adma.202313753https://doi.org/10.1002/adma.2023137538. AEM：鉀離子電池層狀氧化物正極材料的Jahn-Teller效應鉀離子電池（PIBs）由于其潛在的價格優勢、豐富的鉀資源可用性和較低的鉀氧化還原電位，其可作為大規模電能存儲系統中鋰離子電池（LIBs）的有效替代品。近年來，用于PIBs的層狀過渡金屬氧化物由于其高理論容量、合適的電壓范圍和生態友好性而極具應用潛力。然而，由于Jahn-Teller效應引起的結構無序和不可逆相變的有害影響，KxMO2陰極在PIBs中的發展面臨障礙。近日，澳門大學Kwun Nam Hui、東英吉利大學Kwan San Hui綜述研究了鉀離子電池層狀氧化物正極材料的Jahn-Teller效應。 1) 作者簡要描述了Jahn-Teller效應的起源和機制，并提出了緩解這一現象的原則。作者總結了PIB中KxMO2陰極的現狀，強調了Jahn-Teller效應帶來的挑戰。2) 此外，作者還提出了一些有效策略，如成分調制、合成方法和表面改性，以減輕和抑制Jahn-Teller效應。這些策略為陰極材料的發展提供了寶貴見解，并為PIBs領域的未來研究奠定了基礎。 Yunshan Zheng, et al. Insights into the Jahn-Teller Effect in Layered Oxide Cathode Materials for Potassium-Ion Batteries. Adv. Energy Mater. 2024DOI: 10.1002/aenm.202400461https://doi.org/10.1002/aenm.202400461
