1.Nature Catalysis:亞穩Ni-O物種調節甲烷干法重整催化反應的速率震蕩當異相催化劑處于催化活性狀態,異相催化劑能夠形成能夠相互轉化的亞穩結構(metastable structure)。這種亞穩結構起到與催化功能不同的其他作用。有鑒于此,柏林弗利茲-哈伯研究所Thomas Lunkenbein、Luis Sandoval-Diaz等報道通過環境SEM、近常壓XPS等表征技術以及在線產物探測和理論計算等方法,研究甲烷干法重整催化反應中Ni催化劑形成的氧亞穩態物種起到的作用。1)提出解離的CO2吸附分子對于調控催化劑表面氧物種以及活化CH4的關鍵作用,而且發現甲烷干法重整催化反應的速率震蕩現象是因為亞穩態的氧物種起到不同催化作用(包括表面氧原子、亞表面氧、體相NiOx)。2)這項研究有助于研究人員對催化活性相關的波動狀態的催化劑表面區域進行定位。這項研究展示催化劑的亞穩態和對催化劑的原位分析的重要性,而且有助于催化劑體系的設計。Sandoval-Diaz, L., Cruz, D., Vuijk, M. et al. Metastable nickel–oxygen species modulate rate oscillations during dry reforming of methane. Nat Catal 7, 161–171 (2024)DOI: 10.1038/s41929-023-01090-4https://www.nature.com/articles/s41929-023-01090-42.Nature Catalysis:單原子電催化劑描述符研究人員廣泛的將描述符(descriptor)概念用于描述和評價各種各樣的異相催化劑的結構-性能關系,此外將描述符用于探索高活性的單原子催化活性位點。有鑒于此,內布拉斯加大學林肯分校曾曉成、北京化工大學曹達鵬、程道建等報道基于機器學習模型鑒定單原子催化劑的關鍵特點,重新對之前發現的φ描述符(Nat. Catal. 1, 339–348 (2018))進一步的研究,并且提出了φ′描述符進行改進石墨烯基底單原子ORR電催化劑的催化活性。1)發展的φ′描述符不僅能夠用于描述各種實驗報道的單原子催化劑活性趨勢,而且有助于發展Fe-吡啶/吡咯-4N(ORR電催化)、Co-吡啶/吡咯-4N(OER)等新型單原子電催化劑替代商業化的貴金屬催化劑(比如Pt/C和IrO2)。2)作者發現φ′描述符能夠廣泛的對尺寸較小、中等尺寸、較大尺寸的單原子大環配合物的催化活性進行矯正。Xu, H., Cheng, D., Cao, D. et al. Revisiting the universal principle for the rational design of single-atom electrocatalysts. Nat Catal 7, 207–218 (2024)DOI: 10.1038/s41929-023-01106-zhttps://www.nature.com/articles/s41929-023-01106-z 3.Nature Materials:晶種法生長黑磷單晶納米帶二維材料目前是解決納米電子學面臨的挑戰,以及探索新型物理現象的重要研究前沿。在各種二維材料中,黑磷具有可調的能帶結構,同時具有高遷移率,因此被認為是最有前途的二維材料。尤其是黑磷納米帶表現出優異的靜電柵極控制能力,可以減輕納米晶體管的短溝道效應。但是目前如何控制合成黑磷納米帶仍然未曾解決。有鑒于此,復旦大學張遠波、鄭長林、Yichen Song、深圳先進研究院丁立平、中國科學技術大學陳仙輝等實現在絕緣襯底上直接生長大面積的黑磷納米帶。1)作者使用黑磷納米顆粒作為種子進行化學氣相傳輸生長,得到僅沿著[100]晶體方向生長的均勻單晶黑磷納米帶。通過理論計算發現鋸齒形邊緣的自發鈍化是生成一維結構的關鍵。2)基于單個黑磷納米帶構筑場效應晶體管器件的開關比高達~104,說明黑磷納米帶具有良好半導體特征。這些結果展示了黑磷納米帶在納米電子器件領域的前景,同時為研究黑磷的奇異物理現象提供幫助。 Wang, H., Song, Y., Huang, G. et al. Seeded growth of single-crystal black phosphorus nanoribbons. Nat. Mater. (2024)DOI: 10.1038/s41563-024-01830-2https://www.nature.com/articles/s41563-024-01830-24.Nature Commun:原位電化學處理優化Cu的CO2/CO電催化制備C2+Cu電催化CO2還原反應能夠生成多碳(C2+)產物,但是Cu(111)等晶面在電催化還原CO2反應過程中的熱力學更傾向于生成C1產物,因此電催化還原CO2的反應制備C2+化學品的效率非常低。有鑒于此,上海交通大學Jun Li、天津大學梁紅艷、多倫多大學David Sinton等通過電化學還原Cu晶面工程策略,使得Cu的優選暴露晶面為Cu(100)。 1)在預催化劑原位處理過程中,催化劑發生結構演變,有機磷配體能夠降低Cu還原的動力學過程,并且有助于CO、OH-的生成和吸附,因此能夠調控Cu(100)晶面重構。2)通過這種原位電化學處理的Cu催化劑的電催化CO2和CO生成C2+的電流密度都能夠達到>500 mA cm-2,法拉第效率達到>83 %。當500 mA cm-2電流密度連續工作150 h,整個體系的能量效率仍達到37 %,單程碳效率高達95 %。Yao, K., Li, J., Ozden, A. et al. In situ copper faceting enables efficient CO2/CO electrolysis. Nat Commun 15, 1749 (2024)DOI: 10.1038/s41467-024-45538-yhttps://www.nature.com/articles/s41467-024-45538-y5.Nature Commun.:熱如何在液體3He中傳播在朗道的費米液體圖中,輸運由準粒子之間的散射控制。正常的液體3He符合這個圖,但只是在非常低的溫度下。巴黎文理研究大學Kamran Behnia等表明與標準行為的偏差伴隨著費米子-費米子散射時間低于普朗克時間,并且這種量子液體的熱擴散率受基本物理常數設定的最小值限制,并在經典液體中觀察到。1)這表明集體激發(一種聲音模式)是熱量的載體。作者認為這種模式的波矢為2kF,平均自由程等于德布羅意熱長度。這將提供具有T 1/2溫度依賴性的額外傳導通道,與實驗觀察到的相匹配。2)如果熱導率是兩種貢獻的總和:一種是準粒子的貢獻(隨溫度的倒數變化),另一種是聲音的貢獻(隨溫度的平方根變化),則可以計算0.007 K至3 K的實驗數據,誤差為10%。Behnia, K., Trachenko, K. How heat propagates in liquid 3He. Nat Commun 15, 1771 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-46079-0https://doi.org/10.1038/s41467-024-46079-06.Nature Commun.:用于智能成像的可重構鈣鈦礦X射線探測器X射線檢測廣泛應用于各種應用中。然而,為了滿足對高圖像質量和高精度診斷的需求,原始數據增加,并在數據傳輸和功耗方面對傳統X射線檢測硬件提出了挑戰。 華中科技大學Guangda Niu等提出了一種基于CsPbBr3單晶探測器的X射線探測器內計算方案。1)該方案具有方便的極性可重構性、良好的線性動態范圍和魯棒的穩定性。該探測器具有穩定的無陷阱器件結構,并實現了106 dB的高線性動態范圍。因此,該探測器可以實現數據壓縮比約為50%的邊緣提取成像,還可以通過編程和訓練以100%的高精度執行模式識別任務。2)作者的研究表明,X射線探測器內計算可用于靈活和復雜的場景,使其成為智能X射線成像的一個有前途的平臺。Pang, J., Wu, H., Li, H. et al. Reconfigurable perovskite X-ray detector for intelligent imaging. Nat Commun 15, 1769 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-46184-0https://doi.org/10.1038/s41467-024-46184-0全固態電池(ASSB)由于其特殊的安全特性和高理論能量密度而受到了人們的極大關注。雖然ASSB在中高溫下具有優異的電化學性能,但其電化學性能在寒冷環境中顯著退化,其潛在機制尚不明確。近日,東方理工大學孫學良院士、中國科學院Wu Fan、Wang Changhong綜述研究了ASSB的離子傳輸動力學,并強調了它們在低溫下面臨的挑戰。1) 作者研究了微觀動力學過程,包括鋰離子在固體電解質中的遷移、界面電荷轉移和體電極擴散。作者概述了低溫ASSB對固體電解質、界面和電極的關鍵挑戰和具體要求。2) 作者綜述了低溫下高性能ASSB的一系列材料和化學設計策略。最后,作者提出了提高低溫ASSB性能的未來研究方向。該綜述旨在為提高ASSB的低溫性能提供全面的理解和重要的見解。Pushun Lu et.al Materials and chemistry design for low-temperature all-solid-state batteries Joule 2024DOI: 10.1016/j.joule.2024.01.027https://doi.org/10.1016/j.joule.2024.01.0278.Nano Lett:超亮綠色發射納米點用于實現精準的生物可視化設計用于制備具有水分散性和生物相容性的熒光探針的通用方法能夠促進多種生物可視化應用的發展。有鑒于此,南京工業大學董曉臣教授和東南大學吳富根教授報道了一種金屬促進的方法,即通過一步溶劑熱處理孟加拉玫瑰紅,乙醇和多種金屬離子來制備超明亮的綠色發射納米點。(1)這些摻雜金屬的納米點能夠表現出良好的水分散性和超高的光致發光量子產率(PLQYs)(例如,摻雜鐵的納米點(FeNDs)的PLQY為97%)以及較低的光毒性。由于金屬離子具有配位作用,因此FeNDs可實現對谷胱甘肽的檢測,并且能夠表現出優異的檢測性能。(2)得益于氯化物基團對內質網(ER)的高親和力,FeNDs能夠作為一種具有長期ER成像性能(FeNDs:>24 h,商業化的ER示蹤器:約1小時)和極佳的光穩定性的ER示蹤器,其可以在活體秀麗隱桿線蟲中實現組織可視化。綜上所述,該研究設計的金屬摻雜納米點構建策略是一種通用的納米點制備方法,有望為實現多種生物可視化應用提供新的思路。 Yuxin Guo. et al. Ultrabright Green-Emissive Nanodots for Precise Biological Visualization. Nano Letters. 2024DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c04520https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c04520