特別說明：本文由米測技術中心原創撰寫，旨在分享相關科研知識。因學識有限，難免有所疏漏和錯誤，請讀者批判性閱讀，也懇請大方之家批評指正。
原創丨彤心未泯（米測 技術中心）
編輯丨風云
鈣鈦礦界面工程對于提高鈣鈦礦太陽能電池（PSC）的性能和穩定性至關重要，2D/3D鈣鈦礦異質結在這方面表現出了特別的前景。然而，由于電荷復合、離子遷移和電場不均勻性，3D鈣鈦礦光吸收器頂部和底部界面的缺陷會降低鈣鈦礦太陽能電池（PSC）的性能和運行穩定性。
有鑒于此，阿卜杜拉國王科技大學Randi Azmi，Stefaan De Wolf等人證明了長烷基胺配體可以在頂部和底部3D鈣鈦礦界面生成近相純2D鈣鈦礦，并有效地解決了上述問題。在后接觸側，發現所使用的烷基胺配體通過與所使用的有機空穴傳輸自組裝單層分子中的膦酸基團發生酸堿反應來加強與基底的相互作用，從而調節2D鈣鈦礦的形成。在此條件下，具有雙面2D/3D異質結的倒置PSCs獲得了25.6 % (認證25.0 % )的光電轉換效率( PCE )，在85攝氏度的空氣中經過1000小時的1- sun光照后，仍保留了95 %的初始PCE。
底部界面2D/3D異質結
作者開發了具有空穴收集接觸（p型）的倒置 (p-i-n) PSC，為了解決鈣鈦礦薄膜底部形成2D/3D異質結的難題，將HBzA配體混合到 2PACz SAM 溶液中，利用HBzA和2PAC反應形成離子鍵以及HBzA中的-OH基團可以與-PO(OH)2和ITO 形成氫鍵，進一步加強附著力，這種結合有利于它們在鈣鈦礦加工過程中粘附到基底上，并有助于在3D鈣鈦礦層下方形成2D鈣鈦礦層。在成功地將HBzA配體附著在ITO/2PACz表面上后，通過旋涂沉積了3D鈣鈦礦墨水，通過多種表征表明底部界面處的2D鈣鈦礦形成調節了鈣鈦礦的結晶。
圖 孔選擇性底部界面處的2D/3D異質結
頂部界面的3D/2D異質結
對于頂部界面的3D/2D異質結，作者開發了一種簡單的兩步混合方法來形成純相2D鈣鈦礦層，結果證實了控制2D鈣鈦礦的相純度和維度的方法的成功。二維鈣鈦礦（n>1）鈍化層的更高維度至關重要，因為體積較小的有機陽離子界面具有更高的電導率。作者通過GIWAXS測量確定了2D鈣鈦礦層的晶體取向和維度，通過HR-STEM 可視化了頂部接觸處的2D鈣鈦礦形成和方向，表明混合方法形成鈣鈦礦異質結構的穩健性。
圖 電子選擇性頂部界面的3D/2D異質結
器件性能和特征
作者分別優化了基于烷基胺的2D配體在底部2D/3D鈍化處的2PACz SAM和2D配體之間的比率、烷基胺配體中、異質結PbI2厚度。對倒置 PSC 采用雙面2D/3D異質結鈍化，并在反向條件下證明了最大PCE為25.63%。通過測試各種空穴傳輸SAM分子的其他鈣鈦礦組合物，證明了方法的普適性。雙面2D/3D異質結器件VOC×FF值約為Shockley-Queisser極限的 91%，這是僅頂部或整體鈍化的PSC中的最高值之一。作者還使用空間電荷限流(SCLC)和熱導納光譜(TAS)分析確定了鈣鈦礦薄膜的控制和雙面 2D/3D鈍化的陷阱態，雙2D/3鈣鈦礦鈍化器件Nt在所有能量缺陷能級中都具有較低的Nt值，表明2D鈣鈦礦鈍化對鈣鈦礦薄膜中的淺層和深層缺陷進行了充分的鈍化。作者評估了封裝PSC在光應力和熱應力下的長期穩定性，器件在空氣中1-sun和85°C開路條件下在超過1000小時后的相對PCE損失僅為5%。
圖 設備性能和穩定性分析
參考文獻：
Azmi, R., Utomo, D.S., Vishal, B. et al. Double-side 2-dimensional/3-dimensional heterojunctions for inverted perovskite solar cells. Nature (2024).
https://doi.org/10.1038/s41586-024-07189-3
