1.中科大Nature Chemistry：光活性粘結劑構筑水凝膠可逆組裝體刺激響應下能夠程序形貌改變的功能水凝膠是構筑具有前景的構筑柔性機器人、四維打印、生物醫藥器件、人工智能體系的材料。但是目前這些應用需要人們發展結構復雜并且具有結構可重構能力和功能訂制能力的異相結構水凝膠材料。有鑒于此，中國科學技術大學吳思等報道通過光控制金屬的聚合物(metallopolymer)粘接劑可逆的粘接水凝膠結構單元并且組裝為水凝膠。1）含有金屬的聚合物粘結劑能夠通過金屬-配體配位化學鍵和聚合物分子鏈的糾纏作用，將單獨的水凝膠結構之間緊密連接。得到的具有溫度響應結構和pH響應結構的水凝膠具有隨著外部刺激作用下控制形貌/運動變化的能力。 2）在光照射作用下，含金屬的聚合物粘結劑發生響應，導致水凝膠組裝體解除組裝結構。在加熱處理過程中，解除組裝的水凝膠結構能夠重新組裝形成水凝膠。這種水凝膠形貌改變和結構的重新組裝的能力和功能使得作者能夠對水凝膠組裝材料的功能進行設計。通過可逆變化的粘結劑設計的結構可變水凝膠組裝體有助于設計智能材料和柔性機器人。 Liu, J., Huang, YS., Liu, Y. et al. Reconfiguring hydrogel assemblies using a photocontrolled metallopolymer adhesive for multiple customized functions. Nat. Chem. (2024)DOI: 10.1038/s41557-024-01476-2https://www.nature.com/articles/s41557-024-01476-22.Nature Chemistry：合成含卟啉的石墨烯納米帶石墨烯納米帶是寬度為納米的石墨烯材料，石墨烯納米帶是具有前景的制備電子器件材料。目前人們報道了許多石墨烯納米帶材料，但是仍未曾發展一種規模化合成骨架結構的特定位置精確安裝雜環芳烴結構的石墨烯納米帶材料的方法。而且通過在特定位置精確安裝雜環芳烴能夠調控石墨烯納米帶材料的光學、電子學、磁性等特點。有鑒于此，牛津大學Harry L. Anderson、Lapo Bogani、Qiang Chen等報道溶液相合成含有稠環卟啉的石墨烯納米帶（PGNR, porphyrin-fused graphene nanoribbon）。1）合成的PGNR材料含有稠環金屬卟啉結構單元，石墨烯納米帶的鏈長度達到100 nm，光學帶隙僅為~1.0 eV，電荷遷移率達到400 cm2 V-1 s-1。2）將PGNR材料制備雙極性晶體管，表現了具有前景的開關行為，多庫倫金剛石構筑單電子晶體管。這些研究結果說明通過將卟啉安裝在石墨烯納米帶上有助于開發電子結構和磁性可調控的π拓展納米結構材料。Chen, Q., Lodi, A., Zhang, H. et al. Porphyrin-fused graphene nanoribbons. Nat. Chem. (2024) DOI: 10.1038/s41557-024-01477-1https://www.nature.com/articles/s41557-024-01477-13.清華/中科大Nature Physics：通過量子糾錯保護邏輯量子位之間的糾纏糾纏是量子計算、密碼學和傳感領域最重要的資源之一。然而，糾纏也是脆弱的，其潛在優勢在實驗中受到退相干效應的阻礙。鑒于此，來自清華大學Luyan Sun、Weiting Wang,中國科學技術大學Chang-Ling Zou等人研究發現，通過將量子信息編碼為空間分離的微波模式，實現了具有玻色子量子模塊的糾纏邏輯量子位。1) 該研究表明，糾纏受到重復量子糾錯的保護，與未受保護的量子比特相比，糾纏邏輯量子位的相干時間提高了45%；2) 此外，該研究證實，通過對每個邏輯量子位進行獨立的誤差檢測和后選，純化的糾纏邏輯量子位違反貝爾不等式，從而導致測量的貝爾信號超過經典界，同時，該受保護的糾纏邏輯量子位可以應用于未來量子基礎的探索和量子網絡的應用。 Cai, W., Mu, X., Wang, W. et al. Protecting entanglement between logical qubits via quantum error correction. Nat. Phys. (2024).10.1038/s41567-024-02446-8https://doi.org/10.1038/s41567-024-02446-84.Nature Commun.：不同結構Fe單原子位點配合增強ORR催化具有多級孔結構的M-N-C催化劑是非常好的ORR催化劑結構。但是催化劑的異質性（單個催化位點或者含有相互作用的催化位點），導致人們對于決定催化劑性能的位點結構并不清楚。有鑒于此，中國石油大學柳云騏、潘原等報道在微孔和介孔內含有密集Fe原子的多級結構單原子Fe催化劑，Fe SAs-HP催化劑具有優異的ORR催化活性。 1）制備的單原子Fe催化劑半波電位0.94 V，在0.8 V的TOF達到5.99 e-1 s-1 site-1。理論計算模擬結果說明介孔Fe-N4位點是真實的催化活性位點，并且通過與之相鄰的微孔Fe單原子位點實現調節長程電子結構，有助于O2的活化和關鍵中間體*OH的脫附。2）通過原位表征結果說明在工況條件下Fe催化位點從Fe-N4變為Fe-N3。本文研究結果說明多級孔結構的多個Fe-N4位點之間增強催化活性的作用。Zhang, P., Chen, HC., Zhu, H. et al. Inter-site structural heterogeneity induction of single atom Fe catalysts for robust oxygen reduction. Nat Commun 15, 2062 (2024) DOI: 10.1038/s41467-024-46389-3https://www.nature.com/articles/s41467-024-46389-35.Angew：精確調控CoN4位點電子結構設計ORR催化劑通過無需通過熱解合成結構明確的催化活性位點是研究ORR催化活性與催化位點配位環境關系的有效策略。有鑒于此，皇家墨爾本理工大學馬天翼、三峽大學葉立群、黃妞等通過鈷金屬鹽與修飾各種取代基（phen(X), X=OH, CH3, H, Br, Cl）的1,10-鄰二氮菲配體在共價三嗪框架材料上螯合，合成了一系列具有CoN4位點的模型電催化劑，這種電催化劑具有非平面的對稱配位結構，而且具有優異的電催化ORR性能。1）通過調節phen配位取代基的給電子/拉電子效應，能夠控制CoN4位點的電子密度。這項結果在CoN4催化劑的催化活性與1,10-鄰二氮菲配體取代基的供電子效應之間建立關系。2）含有OH供電子基團的BCTF-Co-phen(OH)催化劑表現最好的ORR催化活性，半波電位達到0.80 V，在0.8 V的堿性電解液環境的TOF達到47.4×10-3 Hz。 Minghui Lv, Cheng-Xing Cui, Niu Huang, Mingzhu Wu, Qiao Wang, Tao Gao, Yong Zheng, Wei Liu, Yingping Huang, Hui Li, Tianyi Ma, Liqun Ye, Precisely engineering asymmetric atomic CoN4 by electron donating and extracting for oxygen reduction reaction, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202315802https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2023158026.Angew：可成像示蹤的酶促納米馬達的超分子模塊化組裝自推進微納米馬達（MNMs）在生物醫學、傳感和環境修復等方面具有巨大的應用潛力。在過去的十年內，已有多種策略或技術被用于制備和功能化納米材料。然而，目前已有的制備策略通常是遵循基于特定任務的預設計方法，在多種微/納米載體上引入預期的功能部件，但仍缺乏通用的平臺和共同特性，使其難以在不同的場景進行應用。有鑒于此，哈爾濱工業大學（深圳）馬星教授、廈門大學鄢曉暉教授和吉林大學楊英威教授開發了一種基于主-客體化學的模塊化組裝策略，該策略能夠根據不同的應用場景、通過使用通用的組裝平臺按需構建裝配有合適的驅動和成像模塊、可成像示蹤的納米馬達。1）研究發現，這些組裝的納米馬達能夠在酶促反應的驅動下表現出增強的擴散行為。此外，負載的成像模塊可被用于動態地示蹤這些組裝的納米馬達在體內和體外的成群運動行為。2）綜上所述，該研究設計的基于主-客體相互作用的模塊化組裝策略能夠為簡便、可控地構建多功能微納米材料提供一種通用的方法，有望進一步推動具有可編程功能的微納米材料系統的發展。 Zihan Ye. et al. Supramolecular Modular Assembly of Imaging-Trackable Enzymatic Nanomotors. Angewandte Chemie International Edition. 2024DOI: 10.1002/anie.202401209https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.2024012097.JACS：原子級精確納米團簇的有機-無機混合玻璃有機-無機原子級精確納米團簇為建立混合凝聚態物質的結構-性能聯系提供了不可或缺的構建模塊。然而，配體保護的納米簇固體的堅固玻璃尚未得到證實。有鑒于此，阿卜杜拉國王科技大學Osman M. Bakr，漢堡大學Mehmet Bayindir展示了由膦配體（PR3）協調的[Cu4I4(PR3)4]立方烷納米團簇在空氣中形成堅固的熔融淬火玻璃，具有可逆的晶體-液體-玻璃轉變。1）保護性膦配體對玻璃形成機制產生關鍵影響，調節玻璃的物理性能。采用乙基二苯基膦納米團簇的混合玻璃 [Cu4I4(PPh2Et)4] 表現出卓越的光學特性，包括在可見光和近紅外波長下的透射率 >90%、可忽略不計的自吸收、接近一致的量子產率和高光屈服。2）實驗和理論分析表明，[Cu4I4(PPh2Et)4]納米團簇（即碘橋四核立方烷）的結構完整性在玻璃態下得到了完全保存。[Cu4I4(PPh2Et)4] 玻璃中發現的強納米團簇內 CH?π 相互作用以及隨后結構振動的減少導致其發光性能增強。此外，這種高度透明的玻璃能夠在玻璃化轉變溫度以上拉制的光纖中實現高性能的 X 射線成像和低損耗波導。“納米簇玻璃”的發現為解開玻璃形成機制和設計先進光子學的明確構建模塊的新型發光玻璃開辟了道路。 Chunwei Dong, et al, Organic?Inorganic Hybrid Glasses of Atomically Precise Nanoclusters, J. Am. Chem. Soc., 2024https://doi.org/10.1021/jacs.3c122968.Nature Review Chem：溶劑對陰離子識別的影響陰離子識別技術對于環境、醫療、工業等廣泛的領域非常重要，近期陰離子識別領域的發展更多的關注在溶液體系或者薄膜體系具有前景的設計合成主體以及新型超分子結構。目前溶液相體系的陰離子識別性能仍是個巨大挑戰。對于發展一種高效選擇性的陰離子識別體系，理解和認識體相或局部溶劑對于陰離子識別的影響是非常必要的。有鑒于此，牛津大學Jason J. Davis等從實驗和理論角度對這些方面進行總結討論。對研究關于陰離子結合體系提出溶劑效應的影響的相關模型進行介紹，討論在極性溶劑體系如何保證較強的陰離子結合，提出了可能有助于解決陰離子識別領域溶劑效應的材料合成設計方法。 1）溶劑效應對于陰離子識別的影響非常大，作者認為溶劑效應是發展新型材料以及陰離子識別理論模型的中心。雖然人們開始考慮客體分子水化的特征，并且由此提出能夠在給定溶劑體系預測結合行為的Hofmeister效應。此外人們提出了多種效應能夠克服溶劑效應對陰離子識別的影響，包括實現更好的選擇性結合以及對溶劑化陰離子的結合。2）發展的技術包括借助機械化學鍵構筑陰離子識別空腔結構進行可逆的鹵離子識別。人們提出通過保留部分溶劑化球穩定主客體復合物的方式避免溶劑化對陰離子識別的影響。通過理解局部溶劑或者體相介電效應，以及進行設計具有排斥溶劑結合位點的設計理念有助于發展能夠在極性溶劑體系進行檢測陰離子的材料。Patrick, S.C., Beer, P.D. & Davis, J.J. Solvent effects in anion recognition. Nat Rev Chem (2024)DOI: 10.1038/s41570-024-00584-4https://www.nature.com/articles/s41570-024-00584-4
