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1.Angew：Ni₃N-Co₃N電催化制氫耦合肼分解

通過電解水得到高純度和高能量密度的綠氫是具有前景的技術，但是目前這項技術面臨著電催化劑價格和高能量消耗的問題導致無法大規模應用的問題。

有鑒于此，大連理工大學楊明輝等合成高性能雙金屬電催化劑，通過電催化制氫與肼降解反應結合實現了電催化制氫的難題。

本文要點：

1）通過Ni₃N和Co₃N構筑雙相金屬氮化物催化劑，Ni₃N和Co₃N之間具有較高的晶格匹配，電子富集的Ni₃N和缺電子的Co₃N形成增強的電場，而且催化劑中引入Mn作為驅動電場功能激活電子重新分布。

2）制備的Mn@Ni₃N-Co₃N/NF雙功能電催化劑在0.49 V達到工業量級電流密度500 mA cm^-2，與傳統的電解水相比能量消耗降低53.3 %。這項研究有助于促進金屬氮化物電催化劑的發展，而且為低價格制氫技術和環境保護提供前景。    

參考文獻：

Xiaoli Wang, Huashuai Hu, Xiaohui Yan, Zhaorui Zhang, Minghui Yang, Activating Interfacial Electron Redistribution in Lattice-matched Biphasic Ni3N-Co3N for Energy-efficient Electrocatalytic Hydrogen Production via Coupled Hydrazine Degradation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202401364

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202401364

2.JACS：Cu-OFF/ERI高活性催化NH₃-SCR    

Cu-SSZ-13是一種成功商業化的NH₃催化氧化（NH₃-SCR）催化劑用于消除汽車尾氣的NO_x。通常Cu-SSZ-13的合成過程需要有毒并且價格高昂的有機模板劑，因此發展一種不需要有機模板劑的合成路線并且得到比Cu-SSZ-13更加優異的性能具有學術和工業的重要意義。

有鑒于此，天津大學劉慶嶺、吉林大學于吉紅院士、天津工業大學梅東海等通過一種不需要有機模板劑的合成方法合成含有OFF和ERI互插的Cu-T分子篩，Cu-T分子篩的性能比Cu-ERI和Cu-OFF和Cu-SSZ-13更好。

本文要點：

1）結構表征和理論計算模擬結果說明OFF和ERI的共生結構有助于Cu²⁺分布在6MR位點，因此Cu-T的水熱穩定性比Cu-ERI或Cu-OFF更好。令人驚奇的是Cu-T在水熱老化處理后的低溫催化活性顯著增強，然而Cu-ERI或Cu-OFF在水熱老化處理后的催化活性降低。

2）通過原位DRIFT表征和DFT計算，說明Cu-T能夠在水熱老化處理后表現更好催化活性的原因是Cu-T的ERI結構內生成Cu_xO_y物種位點能夠通過與Br?nsted位點配合從而快速的生成NH₄NO₃。Cu-T催化劑比Cu-SSZ-13相比具有較寬的溫度窗口。這項工作有助于通過共生分子篩方式設計高性能的NH₃-SCR催化劑。    

參考文獻：

Jinfeng Han, Junyan Li, Wenru Zhao, Lin Li, Mengyang Chen, Xin Ge, Sen Wang, Qingling Liu*, Donghai Mei*, and Jihong Yu*, Cu-OFF/ERI Zeolite: Intergrowth Structure Synergistically Boosting Selective Catalytic Reduction of NO_x with NH₃, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.3c13855

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c13855

3.JACS：單原子合金氧化物上硝酸鹽還原為氨的熱增強接力電催化    

電化學硝酸鹽還原反應（NO₃RR）有望將含氮污染物轉化為有價值的氨產品。然而，傳統電催化在有效驅動NO₃RR復雜的八電子和九質子轉移過程的同時還面臨著與析氫反應競爭的挑戰。

在這項研究中，四川大學李盼盼，電子科技大學晉兆宇，德克薩斯大學奧斯汀分校余桂華等人提出了鎳改性氧化銅單原子合金氧化物納米線上硝酸鹽-氨轉化的接力電催化。

文章要點

1）該催化劑提高了氨生產性能，與可逆氫電極相比，在升高的電池溫度下，法拉第效率約為 80%，+0.1 V 時的產率為 9.7 mg h^?1 cm^?2。此外，這種接力電催化系統在模擬工業廢水處理中表現出令人卓越的穩定性、抗干擾性以及有利的能耗和溫室氣體排放。

2）原位表征進一步證實，在 Ni 位點形成的活性氫物質優異的接力促進了 Cu 表面吸附 *NO_x 加氫的熱場耦合電催化。理論計算進一步支持了 Ni₁Cu 模型催化劑上 NO₃RR 接力催化機制的熱力學和動力學可行性。

這項研究引入了一種概念性的熱電化學方法，用于復雜催化過程的協同調節，突出了多場耦合催化在推進可持續能源驅動的化學合成技術方面的潛力。    

參考文獻：

Kui Liu, et al, Thermally Enhanced Relay Electrocatalysis of Nitrate-to-Ammonia Reduction over Single-Atom-Alloy Oxides, J. Am. Chem. Soc., 2024

https://doi.org/10.1021/jacs.4c00429

4.JACS：通過多目標優化在廣泛成分空間中發現高熵合金電催化劑

高熵合金（HEA）是一類非常有前途的電催化材料，因為其獨特的活性位點分布打破了限制傳統過渡金屬催化劑活性的線性關系。現有的基于貝葉斯優化 (BO) 的虛擬篩選方法將催化活性作為唯一目標，相應地傾向于識別不太可能實現熵穩定的有前途的材料。

基于此，為了深入研究更高維的組成空間，選擇組成元素，并發現具有多種所需特性的新型催化劑，拜羅伊特大學Johannes T. Margraf提出了一個數據高效的多目標 BO 框架，允許沿著 Pareto 前沿進行不同的權衡。    

文章要點：

1）作為展示，研究人員重點關注用于氧還原反應 (ORR) 的 HEA 電催化劑的發現，其成分最多包含 10 種元素。當假設摩爾分數步長為 1% 時，這相當于大約 4.3 × 10¹² 個可能的 HEA，因此比 5 元素空間 (4.6 × 10⁶ ) 大 6 個數量級。

2）研究人員在這個巨大的設計空間中同時優化催化活性、成本效益和混合熵，并提出了一些有前途的 HEA。研究結果凸顯了機器學習代理模型驅動的多目標優化在材料發現方面的前景。

參考文獻：

Wenbin Xu, et al, Discovering High Entropy Alloy Electrocatalysts in Vast Composition, Spaces with Multiobjective Optimization, J. Am. Chem. Soc., 2024

https://doi.org/10.1021/jacs.3c14486

5.Nature Commun：豐富Cu/Zn-Ov-Ce位點Ce-CuZn催化CO₂加氫制甲醇

CO₂加氫催化制備化學品和燃料是能夠實現碳中和目標的重要方法，這需要人們理性設計催化劑的化學結構和催化活性位點發展高性能催化劑。

有鑒于此，中國科學院大連化物所劉健、中國科學技術大學同步輻射實驗室姜政、太原理工大學章日光、薩里大學Melis Seher Duyar等報道通過Cu和Zn取代Ce-MOF構筑豐富Cu/Zn-O_v-Ce催化活性位點的Ce-CuZn催化劑，當催化反應溫度為260 ℃，這種Ce-CuZn催化劑的甲醇選擇性高71.1 %，甲醇的產率達到400.3 g kg_cat^-1 h^-1，而且催化劑的穩定工作時間長達170 h。

本文要點：

1）通過控制實驗和DFT理論計算，驗證說明Cu和Zn引入CeO₂，并且產生豐富的氧缺陷位點，這有助于H₂解離反應的能量變化，通過反應過程生成甲酸鹽中間體改善CO₂加氫催化活性。

2）這項工作有助于精確調控催化活性位點的方式構筑多金屬的高性能制備甲醇催化劑。

參考文獻：

Ye, R., Ma, L., Mao, J. et al. A Ce-CuZn catalyst with abundant Cu/Zn-O_V-Ce active sites for CO₂ hydrogenation to methanol. Nat Commun 15, 2159 (2024)

DOI: 10.1038/s41467-024-46513-3

https://www.nature.com/articles/s41467-024-46513-3

6.Nature Catalysis綜述：鋰介導電催化還原氮氣制氨

鋰介導氮還原反應（LiNRR）能夠在溫和的反應條件制備氨，這種電化學反應過程與固體-電解液界面相（電解液在鋰金屬表面還原分解形成納米鈍化層）密切相關。固體-電解液界面相在具有反應性的金屬表面形成獨特的納米結構環境，這種界面相結構對產物的選擇性密切相關。    

有鑒于此，加州理工學院Karthish Manthiram等綜述目前鋰金屬介導氮氣還原制備氨的反應發展情況，特別對固體-電解液界面相的最新認識進行總結。

本文要點：

1）作者系統分析目前固體-電解液界面相上觀測發現的化學物種和反應情況，并且對動力學模型和傳輸模型的重要發展進行總結討論，以及陰極和陽極反應情況。

2）對不同電解液的情況下氮氣還原合成氨的選擇性和速率趨勢進行總結，對電池的設計和操作條件進行討論，對發展鋰介導氮還原制氨的進一步發展的可能機會。

參考文獻：    

Chang, W., Jain, A., Rezaie, F. et al. Lithium-mediated nitrogen reduction to ammonia via the catalytic solid–electrolyte interphase. Nat Catal (2024)

DOI: 10.1038/s41929-024-01115-6

https://www.nature.com/articles/s41929-024-01115-6

7.Nature Chemical Engineering：使用電化學工具分析非共價相互作用

雖然非共價成鍵相互作用是常見現象，但是通常在化學工程領域廣泛應用的主要是能夠通過光譜分析的非共價相互作用。因此人們需要發展非共價相互作用的表征新原理和新技術，從而能夠對非共價相互作用的詳細機理進行研究，并且探索其潛在的應用。

有鑒于此，西北大學J. Fraser Stoddart、清華大學張強等報道非共價相互電化學技術的實用性表征技術。

本文要點：

1）電化學表征技術給出的非共價相互作用表征結果比光譜表征技術更加精確，而且電化學非共價相互作用的表征技術能夠對微弱的信號進行紀錄和識別，并且通過這種表征技術發現未曾預料的比例為2:1的主客體復合物。

2）電化學表征技術能夠對非共價相互作用的多種性質進行表征，而且電化學表征技術有助于設計/篩選主客體復合物是否能夠作為催化劑。

此外，作者在充放電電池中實現了495 Wh kg^-1的能量密度。這種電化學分析技術為理解超分子研究提供新型方法，而且有助于將非共價相互作用化學更接近實際應用場景。

參考文獻：

Zhao, CX., Li, XY., Han, H. et al. Analytical noncovalent electrochemistry for battery engineering. Nat Chem Eng 1, 251–260 (2024)

DOI: 10.1038/s44286-024-00038-0

https://www.nature.com/articles/s44286-024-00038-0

8.ACS Nano：自佐劑聚胍納米疫苗用于癌癥免疫治療    

納米疫苗能夠利用固有的免疫系統誘導產生腫瘤特異性免疫應答，是一種極具發展前景的腫瘤免疫治療策略。然而，傳統疫苗的設計較為復雜，且需要同時負載抗原和佐劑，導致疫苗的大規模生產受到了很大的限制。

有鑒于此，沈陽藥科大學孫進教授、羅聰教授和新加坡國立大學陳小元教授利用支化型聚胍(PolyGu)納米疫苗開發了一種將佐劑功能整合到遞送載體中的腫瘤納米疫苗平臺。

本文要點：

1）實驗利用多種不同的胍基對聚乙烯亞胺(PEI)進行修飾，從而構建了該納米疫苗，其能夠將PEI的細胞毒性轉化為固有免疫激活。研究發現，基于聚苯基雙胍(Poly-PBG)的PolyGu納米疫苗能有效刺激樹突狀細胞，并通過TLR4和NLRP3通路促進其成熟，進而表現出強大的體內免疫活性。

2）實驗結果表明，PolyGu可顯著地抑制腫瘤生長，有效延長小鼠的生存期，并且其在構建更強效的mRNA納米疫苗方面也具有重要的應用前景，能夠為制備個性化癌癥疫苗提供新的平臺。綜上所述，該研究工作開發了一種自佐劑納米疫苗新范式，有望進一步推動癌癥免疫治療的臨床應用。    

參考文獻：

Xuanbo Zhang. et al. Self-Adjuvanting Polyguanidine Nanovaccines for Cancer Immunotherapy. ACS Nano. 2024

DOI: 10.1021/acsnano.3c11637

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.3c11637