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特別說明：本文由米測技術中心原創撰寫，旨在分享相關科研知識。因學識有限，難免有所疏漏和錯誤，請讀者批判性閱讀，也懇請大方之家批評指正。

原創丨彤心未泯（米測 技術中心）

編輯丨風云

大多數鈣鈦礦太陽能電池(PSC)均采用分層結構，可印刷介觀 PSC (p-MPSC)是一種不使用HTL或金屬電極的替代平臺。在p-MPSC中，鈣鈦礦滲透到介孔TiO₂ (mp-TiO₂)/介孔ZrO₂(mp-ZrO₂)/介孔碳(mp-C)支架中。在這種結構中，鈣鈦礦可以將空穴傳輸到背電極，p-MPSC可以實現規模化生產，基于三重介孔層的p-MPSC在成本和穩定性方面呈現出應用前景。

然而，p-MPSC的應用仍存在以下問題：

1、p-MPSC的功率轉換效率較低

目前，盡管p-MPSC的成本較低、穩定性好，但其功率轉換效率(PCE)仍然相對較低，為16%至19%。

2、pMPSC中鈣鈦礦和碳的直接接觸阻礙了選擇性界面的構建

更高的PCE需要選擇性收集載流子并有效抑制缺陷輔助界面復合，而p-MPSC中鈣鈦礦和碳的直接接觸阻礙了具有不對稱電子和空穴電導率的空穴選擇性界面的構建。    

有鑒于此，華中科技大學韓宏偉、Anyi Mei、Furi Ling等人通過器件模擬和載流子動力學分析，設計了一種p-MPSC，該 p-MPSC 具有半導體二氧化鈦、絕緣二氧化鋯和滲透鈣鈦礦的導電碳介孔層，能夠將光激發電子三維注入二氧化鈦中，以便在透明導體處收集層。空穴向碳背電極進行長距離擴散，這種載流子分離減少了背接觸處的復合。磷酸銨改性減少了本體二氧化鈦/鈣鈦礦界面處的非輻射復合。由此產生 p-MPSC實現了22.2%的功率轉換效率，并在55±5°C的最大功率點跟蹤750小時后仍保持其初始效率的97%。

技術方案：

1、闡明了裝置的設置和操作

作者展示了在涂有致密TiO₂（c-TiO₂）的透明導電氧化物玻璃上p-MPSC的完全可印刷制造工藝和三層介孔器件配置并闡明了操作過程。

2、載流子傳輸模擬及實驗測量

作者使用COMSOL解析了p-MPSC中光電轉換的動態過程，并通過實驗研究了p-MPSC的載體動力學。    

3、表征了光伏性能并進行了缺陷鈍化分析

作者通過理論計算和實驗表征證實了陰離子和陽離子協同調節以增強鹽鈍化劑和TiO₂之間的結合的必要性，用TMA₃PO₄處理mp-TiO₂后，實現了p-MPSC的整體性能改進。

技術優勢：

1、突破了p-MPSCs的PCE瓶頸

作者證明了p-MPSC中的ETL通過在體界面處的三維（3D）注入從介孔中的鈣鈦礦中提取電子，以限制電子向背電極的長距離擴散，報道了由軟酸陽離子和硬堿陰離子組成的鹽通過促進表面氧空位的電離來鈍化TiO₂上的缺陷并抑制復合，可將PCE提高至>22%。

2、為利用完全濕法加工技術和工業豐富材料的低成本發電提供了解決方案

作者用磷酸季銨處理mp-TiO₂ ETL可將PCE提高至>22%，并導致V_OC減少350mV，且獲得了高穩定性，為利用完全濕法加工技術和工業豐富材料的低成本發電提供了解決方案。

技術細節

設備配置和操作

作者展示了在涂有致密TiO₂（c-TiO₂）的透明導電氧化物玻璃上p-MPSC的完全可印刷制造工藝和三層介孔器件配置。由于背面電極是在填充鈣鈦礦之前印刷的，因此該器件具有額外的絕緣 mp-ZrO₂層，可防止TiO₂和碳的直接接觸。鈣鈦礦Cs_0.05MA_0.15FA_0.8PbI_2.96Br_0.04同時填充在3D互連孔中，并與TiO₂和碳介孔層接觸。入射光被mp-TiO₂層中負載的鈣鈦礦吸收，產生電荷載流子，電子在mp-TiO₂/鈣鈦礦3D電子選擇性界面處被mp-TiO₂層提取，而空穴在該界面被阻擋，從而導致載流子分離。    

圖  裝置結構及工作機理

載流子傳輸模擬及實驗分析

作者使用COMSOL Multiphysics軟件進行器件仿真，解析了p-MPSC中光電轉換的動態過程。結果表明增加孔徑和減少孔長度提高了pMPSC的整體性能，包括V_OC，并驗證了介觀結構的有效性。具有大孔徑和小孔徑的p-MPSC在所有光伏參數上均優于冠軍控制裝置，V_OC的增強歸因于鈣鈦礦中電子的受限擴散，介觀ETL使得p-MPSC不需要空穴選擇性接觸。作者還通過實驗研究了p-MPSC的載體動力學，結果表明mp-TiO₂薄膜誘導了分別位于mp-TiO₂和鈣鈦礦中的電子和空穴的電荷分離態的形成，從而延長了鈣鈦礦中空穴的載流子壽命。瞬態吸收（TA）測量證實了鈣鈦礦中的電子轉移過程和殘留的長壽命空穴（2.5 ms）的存在，為此確定了介孔支架中的擴散長度L_D= 6.9 ± 0.2 mm，證明空穴可以有效地傳輸到p-MPSC中的背電極。          

圖  載流子動力學

圖  鹽與TiO₂相互作用的密度泛函理論計算

光伏性能和缺陷鈍化

作者檢查了基于不同厚度的mp-TiO₂ ETL的p-MPSC的器件性能變化，J_SC隨著TiO₂厚度的增加而增加，并且當厚度≥605 nm時，J_SC在~24 mA/cm²處飽和。這些結果證實，p-MPSC的光電流主要是由體注入過程中mp-TiO₂內鈣鈦礦中產生的載流子貢獻的。引入mp-TiO₂后，器件V_OC首先增加，但當mp-TiO₂厚度超過605 nm時又下降，V_OC的減少歸因于mp-TiO₂/鈣鈦礦界面的增加，這導致mp-TiO 表面缺陷引起的陷阱輔助復合增加。因此，嘗試修改介孔ETL層的表面以鈍化氧空位(O_V)。基于分析，作者選擇了由較大尺寸的一價陽離子和具有高電荷密度的陰離子組成的鹽，并通過理論計算和實驗表征進行了評估，證實了陰離子和陽離子協同調節以增強鹽鈍化劑和TiO₂之間的結合的必要性。作者通過PL和TRPL光譜，進一步研究了鹽鈍化劑對鈣鈦礦和mp-TiO₂之間電子提取動力學的影響，表明用鹽處理TiO₂可以促進電荷提取。用TMA₃PO₄處理mp-TiO₂后，實現了p-MPSC的整體性能改進。冠軍器件的PCE為 22.2%，V_OC為1.06 V，J_SC為25.6 mA cm^?2，FF為0.82。進一步開發了由14個串聯子電池組成的可印刷介孔鈣鈦礦太陽能微型模塊，實現了孔徑面積PCE為18.2%，J_SC為1.69 mA/cm²、FF 0.69 和 V_OC 15.54 V，p-MPSC 還表現出良好的穩定性。    

圖  鹽的缺陷鈍化    

圖  設備性能

總之，作者成功展示了一種高效的無空穴導體碳基p-MPSC，其 PCE 創紀錄超過 22%。這項工作表明，在mp-TiO₂和嵌入的鈣鈦礦之間的界面處快速有效的電子收集對于驅動載流子分離和限制復合至關重要，這使得在沒有HTL的情況下可以實現高PCE。通過將陰離子的硬路易斯堿與陽離子的軟路易斯酸偶聯，開發了一種靶向鹽處理方法，有助于抑制復合并增強界面上的電荷轉移，實現PCE突破。本研究提供了一種簡便且可擴展的技術，可以在環境條件下通過全濕法加工以低成本生產高效太陽能電池。此外，介觀結構通過引入載流子行為的額外調節維度，為設計光收集、甚至光檢測和發光的光電器件提供了多功能性。

參考文獻：    

Jiale Liu, et al. Electron injection and defect passivation for high-efficiency mesoporous perovskite solar cells. Science, 2024, 383(6688):1198-1204.

DOI: 10.1126/science.adk9089

https://www.science.org/doi/10.1126/science.adk9089