1.Nature Sustainability：高效滲透動力生產綠色氫氣氫能是一種清潔能源載體，已成為電力行業脫碳和邁向更可持續未來的一種有效解決方案。然而，其生產嚴重依賴化石燃料，這迫切需要優先從可再生能源中獲取綠色氫氣。近日，復旦大學孔彪等人利用高效滲透動力生產綠色氫氣。1) 作者利用海水和淡水之間的滲透能直接產生氫氣，并通過高性能離子交換膜和電催化電極的串聯，以設計用于收集滲透能并驅動氫氣生產。2) 該集成裝置在人工鹽度梯度下具有超過300 l?m?2?h?1的堿性析氫速率，?并且可連續運行超過12天。該研究為通過可再生能源生產氫氣提供了一條可行途徑。Qirui Liang et.al Efficient osmosis-powered production of green hydrogen Nature Sustainability 2024DOI: 10.1038/s41893-024-01317-7https://doi.org/10.1038/s41893-024-01317-72.Nature Commun：單原子Mo超薄高熵合金應力增強電催化 精確的將單原子位點和高熵合金進行結合進行設計電催化劑受到能源催化轉化領域的廣泛關注，但是如何將單原子位點和高熵合金結合具有非常大的挑戰和難度。有鑒于此，哈爾濱工業大學于永生、楊微微，北京大學郭少軍等報道含有Mo單原子的PdPtNiCuZn高熵合金納米片催化劑，這種催化劑具有Pt-Pt組裝體，同時具有拉伸應力，在電催化甲醇氧化反應中表現優異的性能。1）合成的Mo1-PdPtNiCuZn催化劑實現了優異的質量活性（24.55 A mgPt-1, 11.62 A mgPd+Pt-1），而且表現優異的持久性。Mo單原子具有親氧性，從而能夠調節高熵納米片的Pt單原子位點的電子結構，并且阻礙形成CO吸附物種，調節反應通過甲酸過程。Mo作為促進劑以及高熵納米片具有的拉伸應力協同的改善中間體物種吸附，從而使得該反應在能量上更有優勢，而且降低甲醇氧化反應的能壘。2）這項工作有助于設計原子結構精確催化劑位點，發展了單原子調節高熵合金的新方式，為設計耐CO毒化的電催化劑提供新方法。 He, L., Li, M., Qiu, L. et al. Single-atom Mo-tailored high-entropy-alloy ultrathin nanosheets with intrinsic tensile strain enhance electrocatalysis. Nat Commun 15, 2290 (2024)DOI: 10.1038/s41467-024-45874-zhttps://www.nature.com/articles/s41467-024-45874-z3.Nature Commun.：空間臨近Fe-Cu雙原子擬酶催化活化O2 設計結構精確的單原子納米酶以及理解單原子納米酶的生物催化機理對于開發替代生物酶的催化劑非常重要。雖然人們對模擬生物結構進行廣泛努力，但是如何將單原子納米酶與均相酶催化機理進行結合仍具有非常大的挑戰和困難。有鑒于此，香港理工大學Kwok-Yin Wong、Lawrence Yoon Suk Lee、蔡嵩驊、浦項科技大學Kug-Seung Lee、哈爾濱師范大學趙景祥等報道設計相鄰Fe催化活性位點與Cu位點的雙位點單原子納米酶催化劑。1）與平面雙原子位點不同，設計的FePc@2D-Cu-N-C雙原子催化劑具有垂直的Fe-Cu位點，并且與底物之間具有非常好的親和性，以及快速的電子轉移。FePc@2D-Cu-N-C的這些特點導致其能夠表現類似生物的均相酶催化活化O2，并且與自然界的細胞色素c氧化酶起到類似的功能和機理。2）FePc@2D-Cu-N-C雙原子催化劑能夠具有替代P450 3A4用于藥物代謝和藥物之間相互作用。這項研究結果有助于深入的原子級理解和設計擬酶納米酶催化劑。 Wang, Y., Paidi, V.K., Wang, W. et al. Spatial engineering of single-atom Fe adjacent to Cu-assisted nanozymes for biomimetic O2 activation. Nat Commun 15, 2239 (2024)DOI: 10.1038/s41467-024-46528-whttps://www.nature.com/articles/s41467-024-46528-w4.Nature Commun.：n -雜環碳催化平面手性環烷的對映選擇性合成平面手性環乙烷因其獨特的構象應變和三維結構，在藥物發現方面引起了人們的廣泛關注。然而，平面手性環乙烷的對映選擇性合成是合成界長期面臨的挑戰。鑒于此，來自北京師范大學趙常貴、李晨陽等人研究出了一種n -雜環碳烯(NHC)催化的平面手性環烷的不對稱結構。1) 研究證實，這種轉化是通過動態動力學拆分（DKR）過程發生的，將外消旋底物轉化為平面手性大環支架，產率可以由好到更好，對映選擇性可以由好到完美；2) 該研究表明，ansa鏈長度和芳環取代基大小對于實現DKR方法至關重要，并且，通過對照實驗和DFT計算，闡明了DKR過程。 Li, J., Dong, Z., Chen, Y. et al. N-Heterocyclic carbene-catalyzed enantioselective synthesis of planar-chiral cyclophanes via dynamic kinetic resolution. Nat. Commun. (2024).10.1038/s41467-024-46376-8https://doi.org/10.1038/s41467-024-46376-85.JACS：通過多金屬氧酸鹽-金屬-有機框架結構中的脫溶獲得原子級精確的單位點催化劑單位點催化劑（SSCs）通過原子分散的活性位點實現高催化性能。目前SSCs發展面臨的挑戰是活性催化物質的聚集。將這些位點的負載降低到非常低的水平是減輕聚集和燒結的常見策略；然而，這限制了可用于表征SSCs的工具。在這里，中國科學技術大學Qin Liu，俄亥俄州立大學Rachel B. Getman，西北大學Joseph T. Hupp，石溪大學Karena W. Chapman等人通過在NU-1000（一種基于Zr的金屬有機框架（MOF））中摻入Anderson-Evans多金屬氧酸鹽簇（POM，MMo6O24，M=Rh/Pt）來實現一種高負載的耐燒結SSC。1）通過隔離POM內的活性位點，然后隔離MOF內的POM提供的雙重限制，有助于在活化過程中通過從POM中解出，形成具有低配位數的隔離貴金屬位點。2）無需燒結即可實現的高負載量（高達3.2wt%）允許使用原位X射線散射和對分布函數(PDF)分析來評估POM簇和周圍MOF中的局部結構轉變。值得注意的是，活性催化劑中的Rh/Pt…Mo距離比各自塊體金屬中的M…M鍵長短。3）研究人員基于PDF數據，通過互補計算和X射線吸收光譜分析，確定了活性簇結構的模型。Zhihengyu Chen, et al, Atomically Precise Single-Site Catalysts via Exsolution in a Polyoxometalate?Metal?Organic-Framework Architecture, J. Am. Chem. Soc., 2024https://doi.org/10.1021/jacs.4c005236.Chem. Soc. Rev.：用于鈉離子電池的高性能層狀氧化物陰極鈉離子電池（SIBs）可以有效補充或取代電能存儲系統和其他應用中昂貴的鋰離子電池（LIBs）和低能量密度的鉛酸電池。層狀氧化物材料由于其低成本和相對容易的合成方法，已成為SIBs中的有效陰極。然而，層狀氧化物陰極的固有缺陷嚴重限制了其商業化進程。近日，溫州大學肖遙、侴術雷、Zhu Yanfang等人對用于鈉離子電池的高性能層狀氧化物陰極進行了綜述。 1) 系統總結和討論了與SIBs層狀氧化物陰極相關的固有挑戰，如其不可逆的多相轉變、較差的空氣穩定性和低能量密度，以及通過體相調制、表面/界面改性、功能結構操縱、陽離子和陰離子氧化還原優化。2) 重點分析了層狀氧化物陰極的化學成分和結構變化，以及它們如何影響陰極的電化學行為。最后，對層狀氧化物陰極的失效機理和改性策略進行了總結。Jingqiang Wang et.al Routes to high-performance layered oxide cathodes for sodium-ion batteries Chem. Soc. Rev. 2024https://doi.org/10.1039/D3CS00929G7.Nano Lett：高亮度AIE光敏劑用于實現超分辨率成像和光動力治療許多具有聚集誘導發光(AIE)性能的發光物質具有高亮度、優良的光穩定性和良好的生物相容性，但如何實現這些AIE活性物質在受激發發射耗散(STED)超分辨率成像和光動力療法(PDT)等方面的“一石二鳥”應用目前仍未見報道。有鑒于此，西安交通大學孟令杰教授、黨東鋒教授和南京工業大學馬會利教授等人通過對共軛π間隔體進行調控，設計并構建了D-A-π-A-D型DTPABT-HP。1）DTPABT-HP可在納米粒子(NPs)中表現出紅移發射、高達32.04%的PLQY和顯著的1O2生成效率(是RB的9.24倍)。研究發現，DTPABT-HP納米粒子可被應用于STED納米鏡下的細胞成像，并且能夠在PDT過程中對溶酶體的動態變化進行超高分辨率成像。2）實驗結果表明，DTPABT-HP NPs也能夠通過體內PDT實現對腫瘤生長的顯著抑制，抑制率為86%。綜上所述，該研究工作能夠為設計多功能試劑以及深入了解其在生物研究中的光學診療機制提供新的見解。 Zhi Wang. et al. One Stone, Two Birds: High-Brightness Aggregation-Induced Emission Photosensitizers for Super-Resolution Imaging and Photodynamic Therapy. Nano Letters. 2024DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c04099https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c040998.Adv Mater綜述：從電荷和自旋角度深入分析電催化反應過程的電子轉移催化材料在多種多樣的能量轉化過程中起到關鍵作用，比如大規模制備化學品以及發展先進的可再生能源技術。雖然目前催化劑的研究持續了一個世紀，但是催化劑面臨的主要挑戰仍然是需要提高催化反應效率和催化劑持久性。人們認識到僅僅從催化劑的晶體結構或者電子結構角度無法打破催化劑的線性標度關系（線性標度關系是設計先進催化劑的金標）。有鑒于此，中國科學院寧波材料技術與工程研究所李國偉、Wen Sun、Wei Li等從電子性質對于異相催化劑起到的基本作用進行總結討論催化劑的設計和開發。1）系統的催化劑的分析電荷和自旋作為物理學性質和電化學性質對于控制催化反應效率的作用，并且重點總結討論施加的外場對于打破線性標度關系的顯著作用，說明電子自旋對于設計高性能催化劑的重要作用。2）從電子轉移角度對電化學反應進行討論，深入分析電子的性質（電荷以及自旋）的物理學性質和電化學性質，以及電荷和電子自旋如何與反應物/反應中間體之間產生相互作用，總結了如何通過調控電荷和電子自旋優化電催化反應效率。這篇綜述工作最后對自旋催化劑的發展應用前景進行總結討論，并且對挑戰和局限等問題進行討論。
Shubin Sun, Yudi Zhang, Xin Shi, Wen Sun, Claudia Felser, Wei Li, Guowei Li,From Charge to Spin: An In‐Depth Exploration of Electron Transfer in Energy Electrocatalysis, Adv. Mater. 2024DOI:10.1002/adma.202312524https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202312524
