1.Nature Commun：無定形ZnCdS的偶極效應(yīng)增強光催化制氫無定形半導(dǎo)體沒有晶格結(jié)構(gòu)，而且具有豐富的缺陷和陷阱結(jié)構(gòu)，因此人們通常認(rèn)為無定形半導(dǎo)體對于光催化沒有幫助。有鑒于此，西北工業(yè)大學(xué)黃維院士、王松燦教授、陜西師范大學(xué)朱剛強教授、昆士蘭大學(xué)王連洲院士等報道無定形ZnCdS光催化劑通過打破長程原子排列，從而產(chǎn)生偶極矩和較強的電場，促進電荷的分離和傳輸，從而能夠改善光催化制氫。1）當(dāng)修飾1 wt. %的Co-MoSx助催化劑，ZnCdS催化劑的制氫速率達(dá)到70.13 mmol g-1 h-1，這個性能達(dá)到晶化對比樣品的5倍，而且能夠進行160 h長時間光催化。2）通過刮涂法（blade-coating）構(gòu)筑了20×20 cm2的Co-MoS2/ZnCdS柔性光催化劑薄膜，在自然光照射條件下產(chǎn)生大量的H2氣泡，說明這種方法在大規(guī)模光催化制氫領(lǐng)域的發(fā)展前景。 Wang, X., Liu, B., Ma, S. et al. Induced dipole moments in amorphous ZnCdS catalysts facilitate photocatalytic H2 evolution. Nat Commun 15, 2600 (2024)DOI: 10.1038/s41467-024-47022-zhttps://www.nature.com/articles/s41467-024-47022-z2.JACS：Pt修飾稀土高熵氧化物實現(xiàn)全pH制氫發(fā)展能夠在比較寬的pH區(qū)間具有高效穩(wěn)定的制氫能力的催化劑對于解決目前的能源危機非常重要。有鑒于此，香港理工大學(xué)黃渤龍教授、南開大學(xué)杜亞平教授等在高熵稀土氧化物（(LaCeSmYErGdYb)O）基底的缺陷位點修飾Pt納米粒子，從而首次實現(xiàn)了優(yōu)異的電解水催化活性。1）Pt-(LaCeSmYErGdYb)O催化劑具有優(yōu)異的電催化活性，在0.5 M H2SO4，1 M KOH，1.0 M PBS電解液進行電催化制氫，達(dá)到100 mA cm-2電流密度所需的過電勢分別為12 mV，57 mV，77 mV。Pt-(LaCeSmYErGdYb)O在0.5 M H2SO4電解液進行電催化，60 ℃和400 mA cm-2電流密度能夠穩(wěn)定工作100 h，質(zhì)量活性高達(dá)37.7 A mg-1Pt，12 mV時的TOF達(dá)到38.2 s-1，性能比目前報道的制氫催化劑更好。2）DFT理論計算結(jié)果說明Pt和高熵氧化物之間具有較好的相互作用，這種相互作用能夠改善電子結(jié)構(gòu)和促進電子轉(zhuǎn)移，并且改善中間體物種的結(jié)合強度。Yong Jiang, Zhong Liang, Hao Fu, Mingzi Sun, Siyuan Wang, Bolong Huang*, and Yaping Du*, Pt-Modified High Entropy Rare Earth Oxide for Efficient Hydrogen Evolution in pH-Universal Environments, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.3c13367https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c13367 Zn-空氣電池需要高活性的雙功能氧電催化劑，因此單原子催化劑受到人們的廣泛關(guān)注。但是，目前設(shè)計高活性的雙功能氧電催化劑仍具有非常大的挑戰(zhàn)和困難，這是因為難以改善包含多個電子轉(zhuǎn)移的動力學(xué)。有鑒于此，東北大學(xué)Li Li、福州大學(xué)喻志陽、燕山大學(xué)王靜等報道在WxC基底修飾具有超結(jié)構(gòu)的Co單原子OER和ORR雙功能催化劑，在組裝的鋅-空氣電池中實現(xiàn)優(yōu)異的性能。1）除了作為單原子催化劑，作者發(fā)現(xiàn)界面上規(guī)則排列的Co原子超結(jié)構(gòu)能夠產(chǎn)生應(yīng)力，并且增強雙功能氧催化反應(yīng)。理論計算結(jié)果顯示，超結(jié)構(gòu)和單原子之間能夠顯著的降低中間體物種的結(jié)合能，降低OER和ORR的過電勢。2）這種催化劑表現(xiàn)令人印象深刻的雙功能氧催化活性，在組裝的鋅-空氣電池實現(xiàn)了0.623 V的超低電勢，非常高的功率密度（188.5 mW cm-2）。這項研究為原子催化劑的設(shè)計提供更多機會和前景。 Hongguan Li, Wu Wang, Sikang Xue, Jiarui He, Chen Liu, Guangying Gao, Shuanlong Di, Shulan Wang, Jing Wang*, Zhiyang Yu*, and Li Li*, Superstructure-Assisted Single-Atom Catalysis on Tungsten Carbides for Bifunctional Oxygen Reactions, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.3c14354https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c143544.JACS：用于極地探索的 -78 °C 高度可拉伸、自我修復(fù)和敏感的電子皮膚耐超低溫電子皮膚（e-skin）可以賦予極地機器人觸覺反饋，以便在極冷的極地環(huán)境中進行探索。然而，開發(fā)能夠在超低溫下實現(xiàn)敏感觸覺和自我修復(fù)的電子皮膚仍然是一個挑戰(zhàn)。 近日，天津大學(xué)張雷，楊靜等人開發(fā)了一種敏感的機器人手電子皮膚，它可以在低至-78°C的溫度下拉伸、自我修復(fù)和感知。1）這種電子皮膚的彈性體基底基于聚（二甲基硅氧烷）超分子聚合物和多強度動態(tài)氫鍵，特別是具有四重氫鍵基序（UPy）。2）研究人員研究了超低溫下彈性體的結(jié)構(gòu)與性能關(guān)系。結(jié)果表明，與具有主鏈 UPy 單元的彈性體相比，具有側(cè)鏈 UPy 單元的彈性體表現(xiàn)出更高的拉伸性（~3257%）和自修復(fù)效率。這歸因于較低的結(jié)合能變化和較低的勢阱。3）基于側(cè)鏈UPy彈性體和人造電子墨水，構(gòu)建了一種在-78℃下使用的柔性機械手電子皮膚，可以精確感知物體的形狀和特定符號，其感覺可以完全自我感知。損壞后恢復(fù)。這項研究的結(jié)果促成了在極地環(huán)境中使用帶有電子皮膚的機器人手的概念，這使得人類的參與受到限制、危險或不可能。 Kai Yang, et al, Highly Stretchable, Self-Healing, and Sensitive E?Skins at ?78 °C for Polar Exploration, J. Am. Chem. Soc., 2024DOI: 10.1021/jacs.4c00541https://doi.org/10.1021/jacs.4c005415.復(fù)旦大學(xué)Adv Mater：雙極化子COF光催化還原CO2制備合成氣光催化還原CO2制備合成氣是具有前景的技術(shù)路線，光催化還原CO2制備合成氣能夠緩解能源和環(huán)境面臨的挑戰(zhàn)。但是目前如何將CO2還原和H2O分解之間分開非常困難，這導(dǎo)致光催化還原CO2難以生成CO/H2比例可調(diào)節(jié)的合成氣。有鑒于此，復(fù)旦大學(xué)鄭耿鋒、韓慶等設(shè)計了含有Co(II)-吡啶N和Co(II)-亞胺N的雙極化子的COF催化劑，這種COF含有三嗪和1,10-菲咯啉-5,6-二酮結(jié)構(gòu)，因此構(gòu)筑了具有空間分隔催化活性位點的光催化劑，并且在光催化還原CO2的反應(yīng)中能夠生成CO/H2比例（1:1~1:3）可調(diào)的合成氣。 1）這種雙極化子結(jié)構(gòu)能夠形成電子-空穴高度分離的狀態(tài)，其中Co(II)-吡啶N結(jié)構(gòu)作為CO2活化位點，并且加快加氫催化反應(yīng)生成*COOH中間體。Co(II)-亞胺N位點提高表面的親水性促進生成H2。2）通過這種雙極化子能夠分開CO2還原和H2O分解反應(yīng)，并且使得bp-Co-COF實現(xiàn)協(xié)同方式進行光催化轉(zhuǎn)化CO2和H2O。因此bp-Co-COF光催化劑制備合成氣的產(chǎn)率達(dá)到15.8 mmol g-1 h-1，CO/H2的比例達(dá)到1:2，這個性能比以往報道的COF光催化劑性能更好。 Chengfeng Zhao, Chao Yang, Ximeng Lv, Shengyao Wang, Cejun Hu, Gengfeng Zheng, Qing Han, Bipolaronic Motifs Induced Spatially Separated Catalytic Sites for Tunable Syngas Photosynthesis from CO2, Adv. Mater. 2024DOI: 10.1002/adma.202401004https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.2024010046.Adv Mater：Pt單原子組裝體光催化制氫 由于Pt等貴金屬單原子具有優(yōu)異的性能，因此將Pt等單原子催化劑用于光催化制氫的助催化劑受到人們的廣泛關(guān)注。但是Pt等單原子在光照射條件可能發(fā)生團聚形成活性更低的團簇。有鑒于此，埃爾朗根-紐倫堡大學(xué)Patrik Schmuki等研究在空氣、Ar氣、Ar-H2混合氣體中煅燒后處理對TiO2表面的Pt單原子穩(wěn)定性的影響。1）作者研究發(fā)現(xiàn)在Ar-H2混合氣氛煅燒后處理能夠優(yōu)化Pt單原子的結(jié)構(gòu)，并且能夠組裝形成穩(wěn)定的尺寸為0.5-1 nm的2D單原子組裝體。2）這種2D單原子組裝體在光照條件下能夠免于單原子的團聚問題，而且這種2D組裝體具有顯著改善的光催化制氫效率。這項研究為改善Pt單原子催化劑的高催化反應(yīng)活性提供方法，而且能夠增強單原子在光催化條件下的穩(wěn)定性。 Yue Wang, Nikita Denisov, Shanshan Qin, Danielle Santos Gon?alves, Hyesung Kim, Bidyut Bikash Sarma, Patrik Schmuki, Stable and Highly Active Single Atom Configurations for Photocatalytic H2 Generation, Adv. Mater. 2024DOI: 10.1002/adma.202400626https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.2024006267.Adv. Mater綜述：可植入的藥物釋放系統(tǒng)武漢大學(xué)姜鵬教授、天津工業(yè)大學(xué)劉義教授和中國科學(xué)院北京納米能源與系統(tǒng)研究所王中林院士對可植入的藥物釋放系統(tǒng)相關(guān)研究和進展進行了綜述。1）近年來，研究者致力于開發(fā)能夠時空控制藥物釋放和提高依從性的平臺，如植入式藥物釋放系統(tǒng)(IDDSs)。IDDSs具有多種優(yōu)勢：(1)患者可通過特定的刺激(光、聲、電、磁等)控制給藥的時間和位置，一些智能的“閉環(huán)”IDDS甚至可以實現(xiàn)無需人參與的自我管理；（2）IDDS能夠在很長一段時間內(nèi)(數(shù)月至數(shù)年)持續(xù)穩(wěn)定地給藥；（3）直接將藥物遞送到病變處，從而有助于減少劑量和副作用；（4）IDDS能夠根據(jù)患者的需要提供個性化藥物。對這類系統(tǒng)的高需求也激發(fā)起研究者對于構(gòu)建智能IDDS的研究興趣。2）作者在文中詳細(xì)介紹了一些常見的刺激響應(yīng)機制，包括內(nèi)源性刺激(如pH值、活性氧、蛋白質(zhì)等)和外源性刺激(如光、聲、電、磁等)；此外，作者也對近年來報道的一些IDDS的類型進行了綜述，包括基于上述機制的多種刺激響應(yīng)系統(tǒng)、射頻控制的IDDS、"閉環(huán)" IDDS和自供電型IDDS等；最后，作者分析了多種IDDS的優(yōu)缺點、面臨的瓶頸問題以及相應(yīng)的解決方案，旨在為后續(xù)研究提供新的借鑒和參考。 Guang-Qin He. et al. Recent Progress in Implantable Drug Delivery Systems. Advanced Materials. 2024DOI: 10.1002/adma.202312530https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.2023125308.Adv. Mater：具有靶向、組裝和釋放等特性的三合一肽前藥用于克服細(xì)菌誘導(dǎo)的耐藥性和增強抗腫瘤免疫反應(yīng)腫瘤內(nèi)細(xì)菌會導(dǎo)致結(jié)直腸癌對化療藥物產(chǎn)生耐藥性，并減弱免疫應(yīng)答。有鑒于此，徐州醫(yī)科大學(xué)王剛教授、鄭駿年教授和高歌教授設(shè)計了一種新型分子Biotin-Lys(SA-Cip-OH)-Lys(SACPT)-Phe-Phe-Nap（Biotin-Cip-CPT-Nap），其包含4個功能基序(用于靶向的生物素基序、用于實現(xiàn)自組裝的Phe-Phe(-Nap)基序、用于抗菌的環(huán)丙沙星衍生物(Cip-OH)基序和用于化療的喜樹堿(CPT)基序)。1）研究發(fā)現(xiàn)，實驗設(shè)計的分子能夠?qū)崿F(xiàn)胞內(nèi)酶促納米纖維的形成和協(xié)同抗菌增強的化療及免疫治療。在結(jié)直腸癌細(xì)胞膜高表達(dá)的生物素受體介導(dǎo)的內(nèi)吞作用和在胞質(zhì)中高表達(dá)的羧酸酯酶的催化作用下，該新型分子可轉(zhuǎn)化為生物素-Nap，并自組裝成納米纖維。2）與此同時，抗生素Cip-OH和化療藥物CPT會被釋放，以克服細(xì)菌誘導(dǎo)的耐藥和提高結(jié)直腸癌免疫治療的療效。綜上所述，該研究能夠為設(shè)計新型多功能前藥以提高對結(jié)直腸癌的治療效率提供一種新的策略。Ge Gao. et al. Three-in-One Peptide Prodrug with Targeting, Assembly and Release Properties for Overcoming Bacterium-Induced Drug Resistance and Potentiating Anti-Cancer Immune Response. Advanced Materials. 2024DOI: 10.1002/adma.202312153https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202312153
