
特別說明:本文由米測技術中心原創撰寫,旨在分享相關科研知識。因學識有限,難免有所疏漏和錯誤,請讀者批判性閱讀,也懇請大方之家批評指正。
研究背景
石墨烯是一種2D晶體,由排列成蜂窩狀晶格的單層碳原子組成,自2004年首次分離以來,一直受到廣泛研究。作為未來電子材料的候選材料,盡管具有超高載流子遷移率,但其原始狀態石墨烯缺乏電子帶隙。而石墨烯納米帶(GNR)可以克服上述問題。理論上,亞5納米寬的原始GNR預計將表現出適合室溫開關操作的大帶隙,并伴隨著高達10,000?cm2?V–1s–1的載流子遷移率,這使它們成為數字邏輯和射頻電子應用的理想平臺。
關鍵問題
1、基于GNR的場效應晶體管的理論預測和實驗結果之間差異很大基于GNR的原型場效應晶體管(FET)觀察到了顯著較低的遷移率,理論預測和實驗結果之間的這種差異可歸因于無序效應,包括晶格缺陷、應變、表面粗糙度、污染物的物理和化學吸附以及基材帶電雜質。2、現有封裝方法涉及機械轉移,過程難以控制、易污染且無法擴展 將石墨烯封裝在六方氮化硼(hBN)堆疊之間是減少無序效應的最成功方法,。然而,封裝過程涉及機械vdW組裝,這是一種低產量技術,只能生產微米級樣品,因此不適合先進的電子應用。
新思路
有鑒于此,上海交通大學史志文、特拉維夫大學Michael Urbakh、蔚山國立科學技術學院Feng Ding及武漢大學Wengen Ouyang等人報告了六方氮化硼堆疊中高質量石墨烯納米帶(GNR)的無轉移直接生長。生長的嵌入GNR表現出非常理想的特征,即超長(長達0.25毫米)、超窄(<5納米)和具有鋸齒形邊緣的同手性。原子模擬表明,嵌入生長的機制涉及在AA'堆疊的六方氮化硼層之間滑動時的超低GNR摩擦。使用生長的結構,作者演示了嵌入式GNR場效應器件的無轉移制造,該器件在室溫下表現出優異的性能,遷移率高達4,600 cm2 ?V–1?s–1和高達106的開關比。這為基于嵌入式層狀材料的高性能電子器件的自下而上制造鋪平了道路。作者展示了嵌入式GNR的生長過程,通過多種表征證實了獲得生成的GNR具有較高的長寬比,生長的GNR主要是鋸齒形的。作者通過實驗和理論計算表明了嵌入的GNR生長過程,表明層間晶格公稱、變形能量損失、vdW相互作用和摩擦能量耗散的總體效應導致超長嵌入式ZZ-GNR的高度選擇性生長。作者基于生長的嵌入式GNR制造了FET器件,獲得了高達74,000?cm2?V?1?s?1的遷移率,證實了自行生產的嵌入式GNR適合作為納米級電子設備中的有源元件。本工作引入了一種可擴展合成方法,用于直接生長嵌入絕緣六方氮化硼堆棧中的GNR。生長的嵌入式GNR長達250μm,超窄(<5nm),并具有均勻的鋸齒形邊緣幾何形狀。作者使用開發的樣品制造的FET表現出卓越的電子特性,包括高達約4,600?cm2V–1s–1的室溫載流子遷移率、高達約106的開關比以及約100?mV?dec?1的亞閾值擺幅。作者展示了嵌入式GNR的生長過程,催化生長過程類似于六方氮化硼表面上GNR生長的過程。STEM顯示了封裝的GNR的橫截面視圖,可以看到3.3nm 寬單層GNR的橫截面擾亂了原始的六方氮化硼層狀堆疊。為了適應嵌入式 GNR,六方氮化硼堆棧會垂直變形,產生彈性損失,通過增加有吸引力的層間色散相互作用來補償彈性損失。嵌入的GNR是完全筆直的,長度范圍從幾微米到幾百微米,比表面生長的GNR長得多。值得注意的是,獲得的最長嵌入GNR(約250μm)的長寬比約為1×105,比迄今為止通過其他方法合成的GNR大至少兩個數量級。嵌入帶頂部的hBN表面AFM掃描在高度剖面上表現出周期性特征,表明生長的GNR主要是鋸齒形的,表現出與相鄰六方氮化硼層的1D莫爾超結構。實驗觀察表明,嵌入的 GNR 生長機制涉及以下過程:(1)催化納米顆粒的成核;(2)在納米顆粒表面添加GNR片段,驅動GNR前緣滑離成核位點;(3)GNR滲透到hBN層間距中;(4) hBN 堆棧中 GNR 的增長。生長過程受到層間晶格補償效應、形變能量損失、增加的vdW相互作用和摩擦能量耗散的控制。這些因素之間的平衡決定了嵌入式GNR的首選生長方向、邊緣類型和總長度。理論計算結果表明,層間晶格公稱、變形能量損失、vdW相互作用和摩擦能量耗散的總體效應導致超長嵌入式 ZZ-GNR 的高度選擇性生長。 作者基于生長的嵌入式GNR制造了FET器件,代表性Vsd和Vg處的二維圖顯示了高開關比Ion/Ioff ≈106 。在制造的所有器件中,測得的最大輸出電流超過8μA,嵌入式GNR器件的場效應載流子遷移率落在1400–4600cm2?V?1s?1范圍內。測量的最高室溫遷移率還是窄GNR器件的記錄值。此外,在10?K的溫度下,該GNR器件的遷移率達到了約74,000?cm2?V?1?s?1的極高值。這些發現反映了生長的嵌入 GNR 樣品的低缺陷密度和高均勻性。這兩個優點導致亞閾值擺幅相當小,約為 100?mV?dec?1,接近由熱激發確定的室溫下60?mV?dec?1 的理論極限。這些出色的 FET 特性是在室溫下獲得的,這證明了自行生產的嵌入式GNR適合作為納米級電子設備中的有源元件。最后,具有低電阻歐姆接觸和與平均自由程相當的較短溝道長度的高性能GNR器件也將有利于探索彈道或準彈道輸運現象,例如量子電導和Fabry-Peror干涉。
展望
總之,本文報道了一種六方氮化硼堆疊中高質量石墨烯納米帶(GNR)的無轉移直接生長。所提出的催化生長方法向多帶結構的擴展可能為以前未知的基于 GNR 的納米電子元件的設計和制造鋪平道路。此外,沿之字形邊緣存在的自旋極化拓撲邊緣態為自旋電子和量子計算設備帶來了希望。Lyu, B., Chen, J., Wang, S. et al. Graphene nanoribbons grown in hBN stacks for high-performance electronics. Nature (2024). https://doi.org/10.1038/s41586-024-07243-0