在溫和反應條件進行電催化合成尿素為替代傳統高耗能的工業技術提供機會，由于靜電相互作用導致電催化反應體系的陽離子需要在陰極發生還原反應。有鑒于此，贛南師范大學張勇、清華大學王定勝教授等報道脈沖電化學還原級數克服了電催化反應過程中的靜電相互作用。1）作者發現CuSiOx納米棒具有免于結構重構的優勢，具有豐富的Cu-O-Si界面位點，在電催化合成尿素的反應中表現非常好的穩定性，合成尿素的速率達到1606.1 μg h-1 mg-1，選擇性達到79.01 %，穩定性達到80 h（80 h后的性能仍高達80 %），性能比大多數電催化合成尿素的報道都更好。2）作者認為這種脈沖電催化合成有助于改善底物的傳輸，有利于設計溫和的電催化合成尿素體系以及其他有關電催化反應體系。Weibin Qiu, Shimei Qin, Yibao Li, Ning Cao, Weirong Cui, Zedong Zhang, Zechao Zhuang, Dingsheng Wang, Yong Zhang, Overcoming Electrostatic Interaction via Pulsed Electroreduction for Boosting the Electrocatalytic Urea Synthesis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202402684https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202402684通過單原子的插入、刪除、交換方式調節氮雜芳烴的分子骨架結構目前在化學合成領域快速發展。有鑒于此，東北師范大學畢錫和教授、劉兆洪副教授等報道三氟甲基烯基三甲苯磺酰腙原位生成烯基卡賓，實現了一種實用的骨架編輯方法，首次通過碳原子插入的方式對吡咯骨架結構進行脫芳基化。1）通過使用不同的催化劑或者不同底物，能夠對吡咯分子進行三類分子編輯。分別為α-C-H插入、γ-C-H插入、[3+2]環加成。這種控制進行分子編輯的方法能夠用于從吡咯出發合成含有CF3-官能團的N雜環醫藥活性分子，比如2,5-二氫吡啶、哌啶、氮雜雙環[3.3.0]辛二烯、聯烯化的吡咯。2）作者通過實驗和DFT理論計算研究反應機理，解釋說明反應的化學選擇性和區域選擇性。 Yong Yang, Qingmin Song, Paramasivam Sivaguru, Zhaohong Liu, Dan Shi, Tian Tian, Graham de Ruiter, Xihe Bi, Controllable Skeletal and Peripheral Editing of Pyrroles with Vinylcarbenes, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202401359https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.2024013593.Nature Commun.：微生物處理結合電化學處理CH4和CO2CH4和CO2溫室氣體的化學轉化通常具有非常高的反應能壘，有鑒于此，中國科學院城市環境研究所趙峰研究員、普林斯頓大學任智勇教授等報道一種鐵礦物的氧化還原循環進行控制微生物過程，從而實現CH4氧化和CO2還原耦合。 1）鐵礦物能夠顯著提高固碳過程，該過程鐵礦物通過晶體結構的改變，從而作為CH4氧化反應的電子受體、CO2還原的電子供體。通過電化學過程追蹤微生物群落的電子流，而且從基因的精度預測微生物群落的能量代謝。2）這項研究提出了消除自然界的CH4和CO2的方法，為有效利用溫室氣體提供新技術。Zheng, Y., Wang, H., Liu, Y. et al. Electrochemically coupled CH4 and CO2 consumption driven by microbial processes. Nat Commun 15, 3097 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-47445-8https://www.nature.com/articles/s41467-024-47445-84.Nature Commun.：熱穩定倒載型CeAlOx/Ni結構催化劑用于CO2加氫制甲烷鎳是用于CO2加氫制甲烷的多相催化劑中最廣泛使用的廉價活性金屬中心。然而，由于在劇烈放熱反應過程中不可避免地產生局部熱點，導致不可逆的燒結和焦炭沉積，鎳基催化劑在CO2甲烷化反應中嚴重失活。鑒于此，來自浙江工業大學林麗利教授、浙江大學姚思宇研究員等人通過在泡沫鎳結構載體上構建的倒載型CeAlOx/Ni復合材料在240-600?°C的寬操作溫度范圍內研究實現了顯著的CO2甲烷化催化活性和穩定性。1）該研究證實，CeAlOx/Ni/Ni-foam催化劑在從RT到240-600°C的七個劇烈加熱-冷卻循環后仍保持其初始活性，并且，該結構催化劑在反應條件下也表現出耐水性和長期穩定性；2）該研究表明，CeAlOx/Ni/Ni-foam具有良好的熱穩定性和耐水性，這源于其優異的傳熱和傳質效率，消除了局部熱點，并形成了Ni-foam穩定的倒載型CeAlOx/Ni復合催化劑，有效地錨定了活性物質，防止了CH4分解產生的碳沉積。Tang, X., Song, C., Li, H. et al. Thermally stable Ni foam-supported inverse CeAlOx/Ni ensemble as an active structured catalyst for CO2 hydrogenation to methane. Nat. Commun. (2024).DOI：10.1038/s41467-024-47403-4 https://doi.org/10.1038/s41467-024-47403-4
5.Nature Commun.：Co的氧化態/自旋態影響酸性OER活性Co基催化劑是具有前景的能夠替代Ir/Ru氧化物的酸性OER催化劑，但是人們對于酸性體系OER反應的機理和催化活性物種都不清楚。有鑒于此，瑞士保羅謝勒研究所Jinzhen Huang、Emiliana Fabbri等通過表面敏感X射線吸收光譜和電化學分析測試的結合，解釋Co基催化劑的酸性OER機理與表面氧化態/自旋態之間的關系。1）當表面只含有高自旋態CoII時不表現催化活性，這是因為高自旋態CoII不利于水分子解離生成CoIII-OH；當表面含有低自旋CoIII時，能夠促進表面結構重構并且提高OER性能。2）基于OER催化活性與Co氧化態/自旋態之間的關系，有助于理解Co催化劑在酸性OER催化反應中結構-性能之間的關系。酸性環境這種結構-性能關系在中性或堿性環境中并不存在。這項研究有助于設計高活性酸性OER催化劑，而且有助于理解OER反應機理。 Huang, J., Borca, C.N., Huthwelker, T. et al. Surface oxidation/spin state determines oxygen evolution reaction activity of cobalt-based catalysts in acidic environment. Nat Commun 15, 3067 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-47409-yhttps://www.nature.com/articles/s41467-024-47409-y6.Nature Commun.：通過自組裝通道實現精確離子分離具有精確分子篩的選擇性納濾膜提供了一種從鹽水中回收稀有金屬和其他有價值元素的解決方案。然而，開發具有精確亞納米孔的膜是具有挑戰性的。鑒于此，來自阿卜杜拉國王科技大學Martin Th?mer等人研究發現了一種可擴展的膜制備方法，其中在聚丙烯腈支撐層上的界面縮聚過程中，功能化的大環通過超分子相互作用實現無縫定向。 1）該研究證實，大環的合理摻入使得能夠形成具有自組裝通道的納米膜，該自組裝通道具有精確的分子篩分能力，閾值為6.6?ngstr?m，與大環空腔尺寸相對應，并且，所得膜在Li+/Mg2+分離的選擇性上提高了100倍，在鋰回收方面優于市售和最先進的納米復合膜；2）該研究表明，在實際納濾條件下，使用模擬鹽水或具有不同Li+水平的濃縮海水，在高回收率測試中進一步評估了它們的性能，并證明了它們在離子分離和Li+回收應用中的顯著潛力。Hong, S., Di Vincenzo, M., Tiraferri, A. et al. Precision ion separation via self-assembled channels. Nat. Commun. (2024).DOI：10.1038/s41467-024-47083-0https://doi.org/10.1038/s41467-024-47083-0
7.ACS Nano：用于海洋沉浸式通信的水下手勢識別元手套沉浸式通信和人工智能的快速發展催生了對能夠提供高靈敏度和寬傳感范圍的高性能觸覺傳感手套的迫切需求。不幸的是，現有的觸覺感應手套在用戶舒適性方面達不到要求，不適合水下應用。近日，青島大學Fuxing Chen，Lijun Qu，Mingwei Tian等人介紹了一種基于仿生海星管腳和微柱結構的堆疊結構的高性能微柱觸覺傳感器(MPTS)。MPTS在觸覺感知和高級智能觸覺認知方面具有廣闊的應用前景。該傳感器利用PDMS制成的3D結構中具有半球形頂部的微柱。當微柱受到機械變形時，會產生褶皺和裂紋，從而導致阻力的變化。1）MPTS具有卓越的性能特征，包括在高達450 kpa的寬壓力范圍內具有出色的線性度和穩定的壓力傳感能力、對微小壓力變化高度敏感、快速響應/恢復速度、檢測下限和可靠的防水性能。2）這些特點使MPTS非常適合各種應用。此外，還成功地實現了一種利用MPTS的手勢識別手套(GRG)，用于準確識別各種手勢。通過定量測量手指關節上的觸覺信號，這對水下通信至關重要，GRG實現了精確的手勢識別。3）機器學習技術的集成使GRG能夠可靠地識別16種不同的手勢。特別是，在視覺接觸有限的情況下，GRG被證明對水下通信特別有價值。總之，研究工作突出了可穿戴設備的潛力，該設備具有靈活的海星靈感微柱傳感器，可用于深水中的手勢識別。Jiaxu Liu, et al, Underwater Gesture Recognition Meta-Gloves for Marine Immersive Communication, ACS Nano, 2024DOI: 10.1021/acsnano.3c13221https://doi.org/10.1021/acsnano.3c132218.Nano Letters：生物質多孔電極軟執行器：降低電壓和增強耐用性的策略 具有可變形性的電活性人造肌肉引起了軟機器人領域的廣泛興趣。然而，具有低驅動電壓和操作耐久性的人造肌肉的設計仍然具有挑戰性。在此，吉林大學馬愫倩，梁云虹，任雷等人提出了一種新型生物質多孔碳（BPC）電極。1）納米多孔BPC使電極能夠提供暴露的活性表面用于電荷轉移和暢通無阻的離子遷移通道，從而降低驅動電壓，增強時間耐久性，同時保持驅動性能。2）所提出的致動器在 0.5 V 電壓下表現出 13.6 mm 的高位移（彎曲應變為 0.54%），并且在 550,000 次循環（~13 天）后保持 99.3% 的長期耐用性而不會斷裂。此外，致動器被集成以在智能手機上執行軟觸摸，并被演示為仿生機器人，包括仿生蝴蝶和爬行機器人（移動速度= 0.08 BL s-1 ）。該策略為具有巨大應用潛力的高性能電活性軟致動器的設計和制造提供了新的見解。Hao Zhang, et al, Soft Actuator with Biomass Porous Electrode: A Strategy for Lowering Voltage and Enhancing Durability, Nano Lett., 2024DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c01129https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c01129
