1.Nature Energy：透明超薄鈣鈦礦太陽能電池鈣鈦礦太陽能電池是一種具有前景的技術，但是鈣鈦礦太陽能電池器件通常缺乏足夠的操作穩定性。有鑒于此，林茨大學Martin Kaltenbrunner等通過將α-甲基苯銨的碘化物加入鈣鈦礦，實現了一種質量非常輕巧超薄（厚度<2.5 μm）的柔性透明導電二維鈣鈦礦太陽能電池。1）在修飾氧化鋁阻擋層的超薄聚合物膜表面直接制備器件，修飾的氧化鋁阻擋層能夠保證太陽能電池具有足夠的環境穩定性和機械穩定性，同時不損失厚度和柔性。構筑的柔性鈣鈦礦太陽能電池器件的功率達到44 W g-1，開路電壓為1.15 V，電池效率達到20.1 %（平均效率18.1 %）。2）作者將24個面積為1 cm2的太陽能電池相互連接構成光伏模組，考察大規模應用的前景。結果顯示能夠驅動混合太陽能四旋翼機的能量自主運行，而其重量僅為無人機重量的1/400。這項研究結果說明超輕的鈣鈦礦太陽能電池器件具有作為便攜且價格合理能源收集器件的前景。 Hailegnaw, B., Demchyshyn, S., Putz, C. et al. Flexible quasi-2D perovskite solar cells with high specific power and improved stability for energy-autonomous drones. Nat Energy (2024).DOI: 10.1038/s41560-024-01500-2https://www.nature.com/articles/s41560-024-01500-22.Nature Materials：層狀氧化物中鋰和鈉的交換途徑離子交換是獲得亞穩態材料的一種有效方法。近日，芝加哥大學Liu Chong等人使用層狀氧化物作為模型材料，并證明了空位水平及其鋰偏好對于確定離子交換途徑至關重要。1) 作者基于Li0.94CoO2和Na0.48CoO2之間的相平衡，在極稀和低鋰下預測了組成和結構演變。這種相分離行為在表面反應受限和擴散受限的交換條件下普遍存在，并且通過在過渡金屬上的電荷再分配來實現。2) 作者通過降低動力學能壘，并利用電化學輔助離子交換方法從LixCoO2合成NayCoO2，以及在1–1000 Li/Na（摩爾比）下從NayCo02合成Li0.94CoO2。Yu Han et.al Uncovering the predictive pathways of lithium and sodium interchange in layered oxides Nature Materials 2024DOI: 10.1038/s41563-024-01862-8 https://doi.org/10.1038/s41563-024-01862-83.Nature Commun：非共價相互作用Ir催化C-H鍵活化通過非共價相互作用識別有機分子受到設計有機合成的金屬催化劑的關注。CH-π相互作用受到分子識別方面的關注，這是因為C-H鍵和π電子是有機分子的基本性質。但是C-H鍵和π電子都是弱相互作用，因此難以應用于控制有機反應。有鑒于此，日本理化學研究所Laurean Ilies、Sobi Asako等報道CH…π相互作用能夠通過螺環吡啶配體識別芳烴反應物的π電子，從而加快C-H鍵活化反應的動力學。1）通過理論計算和配體同位素效應，驗證說明配體和芳烴分子之間CH…π相互作用。2）合理的利用這種配體和反應物之間的非共價相互作用有助于設計催化劑。 Jin, Y., Ramadoss, B., Asako, S. et al. Noncovalent interaction with a spirobipyridine ligand enables efficient iridium-catalyzed C–H activation. Nat Commun 15, 2886 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-46893-6https://www.nature.com/articles/s41467-024-46893-64.Nature Commun.：噴墨打印的光學干涉濾光片光學干涉濾波片（OIFs）是各種光學和光子系統的重要組成部分。它們在按需控制光譜傳輸和反射方面起著關鍵作用。OIFs依賴于入射波在納米精度制造的多層膜上的光學干涉。鑒于此，來自卡爾斯魯厄理工學院的Uli Lemmer、Qihao Jin等人通過研究噴墨打印實現了該需求。 1) 該研究證實，這種多功能技術提供了高度的制造自由度，以及從微米到米的實惠成本和快速原型設計功能，并且，通過合理的墨水設計和配方，OIFs在環境條件下完全噴墨打印，并制備了長通、短通、帶通和二向色OIFs，實現了對OIFs中光譜響應的精確控制；2) 該研究表明，通過噴墨打印可以實現OIFs的定制橫向圖案化，同時，打印的OIFs可以放大到A4尺寸（29.7×21.0?cm2）。Jin, Q., Zhang, Q., Rainer, C. et al. Inkjet-printed optical interference filters. Nat. Commun.(2024).DOI：10.1038/s41467-024-47086-xhttps://doi.org/10.1038/s41467-024-47086-x5.JACS：增強氫甲酰化反應的Rh單原子催化劑穩定性氫甲酰化反應是重要的工業催化反應，但是氫甲酰化反應的催化劑分離、回收通常非常困難。單原子異相催化劑作為一種具有前景的新型催化劑具有較好的催化活性和有價值的選擇性。但是單原子催化劑在催化反應過程中的團聚和剝離需要重點考慮。有鑒于此，中國科學院大連化物所劉偉研究員、王愛琴研究員、張磊磊副研究員等通過DRIFT、XAS、STEM表征以及催化動力學研究Rh1@S-1單原子催化劑的結構變化，揭示Rh的團聚和剝離機理。1）發現催化反應過程中，Rh催化物種的團聚和刻蝕是因為CO和醛分子吸附在Rh位點、CO/H2還原Rh3+導致Rh和載體之間的結合力變弱導致。烯烴能夠與CO/醛發生競爭性吸附，而且導致Rh團簇解體，因此緩解這種作用。2）作者提出在較高烯烴濃度條件進行催化氫甲酰化反應的策略，從而能夠穩定Rh單原子位點，避免Rh團聚或從催化劑中剝離，因此能夠實現100 h穩定催化。Zhounan Yu, Shengxin Zhang, Leilei Zhang*, Xiaoyan Liu, Zhenghao Jia, Lin Li, Na Ta, An Wang, Wei Liu*, Aiqin Wang*, and Tao Zhang, Suppressing Metal Leaching and Sintering in Hydroformylation Reaction by Modulating the Coordination of Rh Single Atoms with Reactants, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c01315https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c01315如何在溶液相進行光催化有機轉化是個非常大的挑戰，這是因為底物的溶解性較低，而且催化劑容易失活。有鑒于此，西班牙巴斯克大學José A. Pomposo、Davide Arena等報道納米粒子單鏈能夠在可見光照作為唯一外部能量高效的對四個有機化學反應實現“水相”反應。1）將分子量非常高的共聚化合物 poly(OEGMA300-r-AEMA)修飾不同量的Ir(III)配合物，這種共聚化合物能夠在水中通過非共價自組裝生成雙親性狀態，從而催化烯基芳烴和α-芳基化N-芳胺之間[2+2]環加成。此外，這種單鏈共聚化合物能夠在溶液相對9-取代的蒽進行氧化、對α-甲基苯乙烯進行β-磺酰化反應。 2）通過將金屬光催化劑和聚合物之間結合，構筑了人工光酶催化劑。這項研究拓展了“水相”有機光催化反應的可能性。Davide Arena*, Ester Verde-Sesto, Iván Rivilla, and José A. Pomposo*, Artificial Photosynthases: Single-Chain Nanoparticles with Manifold Visible-Light Photocatalytic Activity for Challenging “in Water” Organic Reactions, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c02718https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c02718紐約州立大學布法羅分校David C. Lacy等報道簡單方便的一鍋合成制備穩定性較好的[Mn(NO3)3(OPPh3)2] (2)，研究發現合成的2號催化劑是效果較好的單電子氧化試劑。1）電化學測試顯示合成的2號分子氧化還原電勢高達1.2 V vs MeCN，這是目前已知容易合成的氧化還原試劑最高的氧化還原電勢。固態的2號分子在空氣中穩定存在，因此這種氧化劑的處理非常方便。2）2號分子能夠溶解于大多數的實驗室溶劑，比如MeCN、CH2Cl2、氟苯。2號分子能夠被鹵離子進行取代，從而能夠合成其他氧化還原電勢在0.6-1.0 V內的Mn(III)化合物。Ananya Saju, Matthew R. Crawley, Samantha N. MacMillan, and David C. Lacy*, Manganese(III) Nitrate Complexes as Bench-Stable Powerful Oxidants, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c03411https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c034118.JACS：雙核Fe-Fe卟啉打破ORR標度關系設計高活性電催化劑受限于“熱力學-動力學”性能之間的均衡性問題，電催化劑受到的這種規律來自于催化劑的合成設計，催化劑的結構變化需要考慮親核性-親電性。人們嘗試基于生物靈感提出催化活性中心的配位球、相鄰位置的電荷情況解決這個問題。有鑒于此，亞利桑那州立大學Gary F. Moore等報道通過設計配體打破ORR電催化劑的標度限制。1）設計了具有大環配體的雙核Fe卟啉催化劑，這種大環配體具有特征性的電子結構，從而打破ORR電催化的標度局限。2）設計的配體能夠導致整個分子內的電子離域，因此這種雙核Fe催化劑展示較低的過電勢和較高的TOF，打破了催化劑的熱力學-動力學限制。 Daiki Nishiori, Jan Paul Menzel, Nicholas Armada, Edgar A. Reyes Cruz, Brent L. Nannenga, Victor S. Batista, and Gary F. Moore*, Breaking a Molecular Scaling Relationship Using an Iron–Iron Fused Porphyrin Electrocatalyst for Oxygen Reduction, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.3c08586https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c08586
