1.江西師范大學Nature Commun：光催化脫羥基N-糖基化N-糖基化的雜環化合物對于生物體系和藥物開發領域非常重要，這種化合物的合成依賴于離子型N-糖基化反應，通常離子型N-糖基化反應需要使用糖基供體和貴金屬催化劑以及嚴格的反應條件。有鑒于此，江西師范大學胡祥國等報道脫氫氧化自由基反應進行N-糖基化反應。1）通過使用Cu進行光催化，使用容易生成的1-羥基碳水化合物作為原料提供糖基，這種方法使用價格便宜的光催化劑和Cu催化劑，而且在一定程度上對水具有容忍性，表現較好的底物兼容，包括76個例子，具有較好的立體選擇性，能夠通過1,2-反式選擇性的方式制備呋喃糖，或者通過α-選擇性生成吡喃糖。此外，對于含有多個N原子的底物具有較高的位點選擇性。2）在對生物活性化合物進行后期官能團化的反應中說明該反應方法的應用前景。 Liu, DP., Zhang, XS., Liu, S. et al. Dehydroxylative radical N-glycosylation of heterocycles with 1-hydroxycarbohydrates enabled by copper metallaphotoredox catalysis. Nat Commun 15, 3401 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-47711-9https://www.nature.com/articles/s41467-024-47711-92.Nature Commun：制備富含缺陷的納米MOF無機材料的尺寸和缺陷對于催化非常重要，因此納米粒子的尺寸和缺陷通常能夠增強催化活性。目前，人們仍難以構筑尺寸較小同時具有大量缺陷的MOF。有鑒于此，巴黎文理研究大學Christian Serre、Antoine Tissot、魯汶大學Tatjana N. Parac-Vogt等發展了一種符合可持續發展的方法設計含有大量缺陷的超小尺寸MOF（Zr, Hf），缺少的鏈接達到35 %，尺寸為4-6 nm。 1）通過先進的表征技術表征晶化的機理，并且鑒定缺陷位點的特征。超小尺寸MOF在肽的水解反應中表現優異的性能，包括高反應活性、選擇性、分子擴散、穩定性等，而且通過改變反應溶劑就能夠改變反應性和選擇性。2）這種尺寸超小的M(IV)-MOF納米粒子有助于發展多功能異相MOF催化劑。Dai, S., Simms, C., Patriarche, G. et al. Highly defective ultra-small tetravalent MOF nanocrystals. Nat Commun 15, 3434 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-47426-xhttps://www.nature.com/articles/s41467-024-47426-x 3.廈門大學JACS：原位觀測驗證Ni(OH)2表面羥基促進電解水人們發現電化學界面對于提高HER的催化活性方面展現了關鍵作用。有鑒于此，廈門大學李劍鋒教授、張月皎副教授等首次使用核殼結構Au/-Ni(OH)2納米顆粒增強拉曼光譜提供了直接的光譜證據說明電化學界面對HER的重要作用，說明界面水分子和吸附的羥基物種（OHad）之間的相互作用對Ni(OH)2的HER催化活性的影響。1）這項研究結果說明，OHad和界面水分子之間的相互作用有助于形成弱氫鍵水分子，并且形成有利于HER催化反應進行的環境。此外，觀測發現Au@2nm Ni(OH)2去質子化步驟從而驗證OHad參與反應。通過拉曼和X射線光電子能譜發現Ni(OH)2向NiO相變。在相變過程中，水分子的OH拉伸振動頻率發生顯著的紅移，說明表面OHad破壞了界面水分子的氫鍵網絡。2）通過調控外殼厚度Au@Ni(OH)2，還驗證OHad和界面水分子之間的相互作用。這項研究說明構筑電化學界面對于提高電催化性能的前景。 Huajie Ze, Zhi-Lan Yang, Mu-Lin Li, Xia-Guang Zhang, Yao-Lin A, Qing-Na Zheng, Yao-Hui Wang, Jing-Hua Tian, Yue-Jiao Zhang*, and Jian-Feng Li*, In Situ Probing the Structure Change and Interaction of Interfacial Water and Hydroxyl Intermediates on Ni(OH)2 Surface over Water Splitting, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c00948https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c009484.同濟大學JACS：通過原子層限制拓撲轉變實現超快鋰存儲的可重構碳單層-MoS2插層異質結構具有較大層間距的二維材料的插層結構有利于物質的傳輸，這在快速充電的鋰離子電池(LIB)中具有廣闊的應用前景。然而，所設計的插層結構在惡劣的工作條件下會被粉碎和破壞，導致電池的整體性能惡化。 近日，同濟大學張弛，楊金虎等人提出了一種典型的層狀材料MoS2的插層異質結構，其中MoS2由N摻雜的類石墨烯碳單層(MoS2/g-CM)通過聚合物插層策略插層而成，在循環過程中表現出作為LIB負極的可逆可重構的獨特行為。1）研究人員提出了一種“碳單分子層受限的拓撲定向轉變”的機制，并通過大量的原位/非原位表征得到了證實。2）插層異質結構MoS2/g-CM具有可重構性和有效的層間電子/離子傳輸，表現出前所未有的高達50 A g?1的倍容量和出色的長循環性能。3）將基于g-CM插層的策略擴展到MoSe2體系，實現了插層異質結構的可重構性，提高了LIB的性能，顯示了其通用性和巨大的應用潛力。Kexuan Liao, et al, Reconstructable Carbon Monolayer-MoS2 Intercalated Heterostructure Enabled by Atomic Layers-Confined Topotactic Transformation for Ultrafast Lithium Storage, J. Am. Chem. Soc., 2024DOI: 10.1021/jacs.4c01550https://doi.org/10.1021/jacs.4c015505.南方科技大學Joule：Ni催化劑調節pH改善酸性電催化還原CO2Cu電催化劑進行電催化還原CO2是能夠將CO2轉化為高附加值C2和C3化學品的具有前景的方法，在酸性體系進行電催化具有很好的碳效率，但是酸性體系中，Cu催化生成C2+受到阻礙。有鑒于此，南方科技大學顧均教授、林蒙教授等報道氣體擴散電極GDE/Cu/Ni-N-C串聯催化劑，其中Ni-N-C催化劑能夠將CO2轉化為CO。1）與GDE/Cu催化劑相比，GDE/Cu/Ni-N-C串聯催化劑生成C2+的性能提高5倍。 通過電化學表征和有限元模擬，說明GDE/Cu/Ni-N-C催化劑改善C2+的性能是因為調節了Cu催化劑附近的局部pH，而不是增加Cu催化劑附近的CO濃度。2）這項研究說明，生成CO催化劑結合構筑的串聯催化劑能夠調控Cu催化劑附近的pH，而不是在Cu催化劑附近生成CO中間體。Fu-Zhi Li, Hai-Gang Qin, Huan-Lei Zhang, Xian Yue, Lin-Ke Fu, Bingjun Xu, Meng Lin, Jun Gu, Another role of CO-formation catalyst in acidic tandem CO2 electroreduction: Local pH modulator, Joule 2024DOI: 10.1016/j.joule.2024.03.011https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S25424351240014666.Adv Mater：構筑Co-Se-W界面實現類貴金屬HER成本較低的過渡金屬硫化物是具有前景的電催化劑，但是硫化物的HER催化反應動力學難以讓人滿意，這嚴重阻礙硫化物催化劑應用于工業電解水器件。有鑒于此，天津大學杜希文、楊靜、布魯克海文國家實驗室Xueru Zhao等報道一種納米花結構的W摻雜立方相/正交相混合CoSe2催化劑（c/o-CoSe2-W），得到酸性/堿性都具有優異電催化HER性能的電催化劑。1）W摻雜能夠將CoSe2的晶相從穩定的立方相自發相變為亞穩態正交晶相，不僅能夠精確調控兩個晶相的比例，而且W能夠在界面上摻雜。因此c/o-CoSe2-W催化劑不僅能夠在酸性/堿性電解液都表現類似Pt的HER催化活性，而且達到紀錄的HER過電勢，10 mA cm-2的堿性HER過電勢為29.8 mV，酸性HER過電勢為35.9 mV。這個性能比大多數非過金屬電催化劑的性能都更好。 2）由于在c-CoSe2的界面形成Co-Se-W物種，而且能夠調控催化活性位點的電子結構，增強Co位點的H2O吸附/解離， W位點的H*吸附能優化為ΔGH*≈0。Jingtong Zhang, Chuanqi Cheng, Liyang Xiao, Chunyan Han, Xueru Zhao, Pengfei Yin, Cunku Dong, Hui Liu, Xiwen Du, Jing Yang, Construction of Co-Se-W at Interfaces of Phase-Mixed Cobalt Selenide via Spontaneous Phase Transition for Platinum-Like Hydrogen Evolution Activity and Long-Term Durability in Alkaline and Acidic Media, Adv. Mater. 2024 DOI: 10.1002/adma.202401880https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.2024018807.AEM：用于電化學CO2捕獲的電極、電解質和膜材料電化學方法是捕獲二氧化碳（CO2）的有效方法之一，這是一種新興的方法，其具有各種優點。近日，昆士蘭大學Zhang Xiwang、Mike Tebyetekerwa等人綜述研究了用于電化學CO2捕獲的電極、電解質和膜材料。1) 該方法可以利用可再生能源，并且在環境條件下運行，以及易于控制反應速率。此外，它可以集成為即插即用模塊，并且可以輕松地將二氧化碳捕獲、儲存和轉化為增值化學品。2) 該方法是通過電活性材料實現的，電活性材料以電極、電解質和膜的形式捕獲、分離和濃縮CO2。作者還總結了電極、電解質和膜的當前挑戰和未來研究方向，為選擇和設計用于電化學CO2捕獲裝置的材料提供了重要指導。Kaige Sun et.al Electrode, Electrolyte, and Membrane Materials for Electrochemical CO2 Capture Adv. Energy Mater. 2024DOI: 10.1002/aenm.202400625https://doi.org/10.1002/aenm.202400625具有大應變和大應力輸出的輕質人工肌肉在機器人、康復、假肢和外骨骼等領域具有廣闊的應用前景。盡管近年來基于碳納米管的人工肌肉具有優異的性能，但其廣泛使用受到與碳納米管相關的高制造成本的阻礙。 近日，江蘇大學丁建寧、程廣貴和南洋理工大學Yeng Ming Lam等人介紹了一種基于純導電聚合物盤繞紗開發人造肌肉的新方法。1）高強度導電聚合物微纖維的成功制造促進了這一成就。此外，該研究闡明了在電化學過程中發生的分子結構變化，這些變化導致微纖維的徑向體積膨脹。由此產生的各向異性體積變化被盤繞的紗線放大，在5MPa的高應力下產生超過11%的顯著收縮應變，相當于提升了超過其自身質量4000倍的負載，所有這些都是在1V的低輸入電壓下實現的。2）這些基于導電聚合物的人造肌肉表現出高達33%的水合誘導收縮，并通過電加熱快速恢復，利用其固有的高導電性。這一突破將高性能導電聚合物微纖維定位為碳納米管的一種極具成本效益的替代品，使其處于輕質人工肌肉的前沿。H. Hu, S. Zhang, M. Zhang, J. Xu, T. Salim, Y. Li, X. Hu, Z. Zhang, G. Cheng, N. Yuan, Y. M. Lam, J. Ding, Artificial Muscles Based on Coiled Conductive Polymer Yarns. Adv. Funct. Mater. 2024, 2401685. https://doi.org/10.1002/adfm.202401685
