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納米前沿頂刊日報 20181024

納米人納米人 2018-10-24

1.Sci. Adv.：舊材料，新思想，催化效果真理想

Heusler合金是一種含三種元素以上的金屬間化合物，由于其可以精確調控元素比例從而在諸多領域被廣泛應用。日本東北大學Takayuki Kojima教授課題組成功將Heusler合金這一新思想引入催化領域，他們經過研究發現Co₂MnGe和Co₂FeGe具有優良的炔烴選擇性催化能力。精確調控取代Mn，Fe和Ge可以對催化活性及選擇性產生巨大影響。

Kojima T, Kameoka S,Fujii S, et al. Catalysis-tunable Heusler alloys in selective hydrogenation of alkynes: A new potential for old materials[J]. Science Advances, 2018.

DOI: 10.1126/sciadv.aat6063

http://advances.sciencemag.org/content/4/10/eaat6063

2.Nat. Commun.：從[Mo₆O₂₂@Ag₄₄]到[Mo₈O₂₈@Ag₅₀]的協同核殼轉化

由特定刺激誘導的高核銀簇的結構轉變在簇合成和反應性方面具有很大意義。為了實現銀簇的結構轉變，需要兩個先決條件：（i）柔性銀殼和（ii）可變陰離子模板。因為羧酸鹽硬堿與軟酸Ag（I）原子形成相對弱的鍵合，因此在銀簇表面上安置單羧酸配體會賦予銀簇一定的柔韌性。所以當被刺激后在溶液中羧酸鹽可以部分解離，然后誘導表面銀原子的重排。至于可變陰離子模板，多金屬氧酸鹽（POM）是最佳候選者，因為它們的可變形式取決于pH值。基于此，研究人員報道了兩個銀簇[Mo₆O₂₂@Ag₄₄]和[Mo₈O₂₈@Ag₅₀]，它們被內部的同多鉬酸鹽模板化，并被表面上的iPrS-和PhCOO-配體覆蓋。值得注意的是，[Mo₈O₂₈@Ag₅₀]可以通過添加PhCOOH從[Mo₆O₂₂@Ag₄₄]轉化。這是因為PhCOOH增加鉬酸鹽模板從Mo₆O₂₈^-到Mo₈O₂₈^-的縮合程度，然后將外部銀殼從Ag₄₄擴大到Ag₅₀。通過ESI-MS揭示了溶液銀簇的演變，表明了這種破裂-生長-重組（BGR）轉化機制。

Wang Z, Su H, Tung C, et al. Decipheringsynergetic core-shell transformation from [Mo₆O₂₂@Ag₄₄] to [Mo₈O₂₈@Ag₅₀][J]. Nature Communications,2018.

DOI: 10.1038/s41467-018-06755-4

https://www.nature.com/articles/s41467-018-06755-4

3.Nat. Commun.：有機鉑(II)金屬籠作為光-化學治療癌癥的多模性診療平臺

光動力治療由于其微創性、低毒性、副作用小和無耐藥使得它成為一種很有效的癌癥治療選擇。但是由于疏水光敏劑的聚集很嚴重，如何設計具有高的單線態氧(¹O2)產生效率(QY)的光敏劑仍然是一項科研難題。Yu等人開發了一種有機鉑(II)金屬籠，它可以提高¹O2 的QY并且達到協同抗癌的效果。負載有金屬籠的納米材料(MNPs)具有三模態成像能力，可以精確診斷腫瘤并實時監測MNPs的生物分布和體內清除的情況。實驗證明MNPs對U87MG、耐藥A2780CIS、原位腫瘤等模型均有良好的抗轉移作用和抗腫瘤性能，經單次治療后均無復發，體現了很好的光-化學協同抗腫瘤效果。

Yu G, Yu S, et al. Adiscrete organoplatinum(II) metallacage as a multimodality theranostic platformfor cancer photochemotherapy[J]. Nature Communications, 2018.

DOI:10.1038/s41467-018-06574-7

https://www.nature.com/articles/s41467-018-06574-7

4.Nat. Commun.：納米金剛石自噬抑制劑改善砷基材料治療腫瘤

三氧化二砷(ATO)是一種通過選擇性誘導細胞凋亡來治療血癌的化療藥物。但其對實體腫瘤的療效往往很有限。Cui等人將納米金剛石(NDs)作為一種安全有效的自噬抑制劑用于提高砷基材料的治療效果。實驗發現NDs和ATO雖然在功能上針對的是不同的細胞通路(自噬和凋亡)，但它們的聯合作用可以顯著提高細胞程序性死亡。實驗在肝腫瘤小鼠模型上發現，NDs和ATO聯合治療組的腫瘤細胞減少了約91%，而無NDs組腫瘤細胞減少約28%。接受了治療的小鼠在150天內的生存率達到100%，并且肝癌的相關癥狀也明顯減輕。

Cui Z, Zhang Y, et al. Nanodiamond autophagyinhibitor allosterically improves the arsenical-based therapy of solid tumors[J].Nature Communications, 2018.

DOI: 10.1038/s41467-018-06749-2

https://www.nature.com/articles/s41467-018-06749-2

5.王心晨Angew.綜述：高晶態氮化碳光催化水裂解！

聚合態的氮化碳一般表現出較快的光生載流子復合速率以及溫和的光催化效率。為提高氮化碳的光催化效率，一般采用提高其晶態的策略。在這篇綜述中，王心晨教授歸納總結了近年來合成高晶態氮化碳及其在光催化電解反應中的應用進展。

Lin L, Yu Z & Wang X.Crystalline Carbon Nitride Semiconductors for Photocatalytic Water Splitting[J].Angewandte Chemie International Edition, 2018.

DOI: 10.1002/anie.201809897

https://doi.org/10.1002/anie.201809897

6.江雷院士團隊Adv. Mater.綜述：納米通道浸潤性與應用！

納米通道浸潤性研究對于解決界面化學和流體力學中遺留的眾多挑戰性問題至關重要，并廣泛應用于物質傳輸、納米限域催化、限域化學反應、納米材料制備、能量儲存和轉化、液體分離等領域。中科院理化所江雷院士團隊綜述文章首先介紹了“量子限域超流體”概念，并用于解釋納米通道中超快物質傳輸和非連續流體行為。隨后，文章分別在理論和實驗上總結了一維、二維和三維納米通道浸潤性，從分子模擬、液體浸潤性、外部刺激（溫度和電壓）調控浸潤性、熔體和液體浸潤限域策略、液體傳輸和限域納米材料制備等方面對納米通道浸潤性與應用進行論述。最后，文章在展望中指出，“量子限域超流體”概念將為理解納米通道中非連續流體行為提供新思路，并將引發一場量子限域化學的革命。

Zhang X, Liu H &Jiang L. Wettability and Applications of Nanochannels[J]. Advanced Materials,2018.

DOI: 10.1002/adma.201804508

https://doi.org/10.1002/adma.201804508

7.唐智勇AM綜述：納米材料中的磁性圓二色性

磁圓二色性（MCD）可以表征物質的幾何和電子信息，這為探討結構與磁光的關系提供了新的機遇。國家納米科學中心唐智勇課題組總結概述了MCD技術在半導體和貴金屬納米材料中的應用。MCD技術可以揭示半導體納米晶體中激子躍遷的結構信息，貴金屬中的電子躍遷，納米團簇和貴金屬納米結構中的等離子體共振。憑借這些優勢，MCD技術可以有效地評估納米材料的激子和等離子體光學的磁調制。MCD技術很大程度上推動半導體和貴金屬納米材料在傳感、自旋電子和納米光子學等領域的應用。

Han B, Gao X, Lv J, etal. Magnetic Circular Dichroism in Nanomaterials: New Opportunity in Understanding and Modulation of Excitonic and Plasmonic Resonances[J]. Advanced Materials, 2018.

DOI: 10.1002/adma.201801491

https://doi.org/10.1002/adma.201801491

8.崔屹Nano Lett.：殼層保護的二次納米硅構建耐壓高容量鋰電負極

崔屹課題組通過在二次微米顆粒上設計致密的硅殼層來制造耐壓硅結構，二次粒子由許多一次硅納米粒子組成。硅殼層顯著改善了整體機械穩定性，而內部多孔結構有效地控制了體積膨脹。此外，致密的硅殼層減小了表面積，從而提高了初始庫侖效率。進一步，研究人員通過石墨烯籠封裝，保證了硅核在籠內膨脹的同時可以保持有效的電接觸。該結構可以抵抗超過100 MPa的高壓而保持形貌良好，體積容量高達2041 mAh cm^-3，在全電池中也展示出優異的穩定性。

Wang J, Liao L, Li Y, et al. Shell-protectivesecondary silicon nanostructures as pressure-resistant high-volumetric-capacity anodes for lithium-ion batteries[J]. Nano Letters, 2018.

DOI: 10.1021/acs.nanolett.8b03065

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.8b03065

9.東京大學ACS Energy Lett.：首次揭示鈣鈦礦太陽能電池中回滯現象的起源

鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）的效率已經突破23%，然而回滯現象仍未得到明確的解釋。Kim等人通過納米尺度原位電流密度-電壓表征手段，首次直接觀察PSC的隧道現象，并且隧道現象可以誘導電池的回滯現象產生。研究發現，隧道現象起源于粗糙界面的靜電偶極子引起的局部重摻雜；回滯現象可能起源于堆積隧道電流。該研究揭示了回滯現象的新起源和PSC界面的重要性。

Kim T W, Kim M, CojocaruL, et al. Direct Observation of the Tunneling Phenomenon in Organometal Halide Perovskite Solar Cells and Its Influence on Hysteresis[J]. ACS Energy Letters,2018.

DOI: 10.1021/acsenergylett.8b01701

https://doi.org/10.1021/acsenergylett.8b01701

10.ACS Nano：磁性靶向納米催化劑增強腫瘤特異性治療

獨特的腫瘤微環境可以觸發治療納米系統將無毒藥物原位轉化為毒性治療劑，具有較強的選擇性和安全性。Feng等人構建了一種磁性靶向和對腫瘤微環境響應的納米催化劑Fe₅C₂-GOD@MnO₂，它可以在腫瘤進行特異性反應從而完成氧化治療腫瘤。實驗證明在給藥后，Fe₅C₂-GOD@MnO₂會被腫瘤細胞內吞，并在酸性微環境的誘導下使MnO₂納米殼分解為Mn²⁺和O₂，同時釋放出葡萄糖氧化酶（GOD）。Mn²⁺可作為磁共振成像(MRI)造影劑用于實時監測治療過程，而O₂和釋放出的GOD可以有效的消耗腫瘤細胞中的葡萄糖，同時產生大量的H₂O₂，這一過程也會加速Fe₅C₂在腫瘤微環境中催化的Fenton反應。因此該材料可以在腫瘤內特異性產生高毒性的羥基自由基，具有很好的選擇性抗癌治療效果。