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納米前沿頂刊日報 20181025

納米人納米人 2018-10-25

1. Nat. Med.：兒童腦瘤模型的生物樣本庫

腦瘤是兒童癌癥的主要類型之一。目前，基因組研究為了解兒童腦瘤的分子亞群和致癌因素提供了新的方法和策略。為了評估新的治療方法，需要可以更好地反映生物異質性的臨床模型。通過對兒童腫瘤學組ACNS02B3的研究，Brabetz等人對30個患者源性原位異種移植模型和7個細胞系進行了綜合鑒定。實驗從組織學、免疫組化、基因表達、DNA甲基化和突變譜等角度進行了研究。結果發現靶向治療藥物在體內的敏感性與不同的分子腫瘤亞群和特定的遺傳改變有關。這些模型及其分子特征為研究關鍵的致癌因素和評估新的治療策略提供了前所未有的重要資源。

Brabetz S, Leary S E S, et al. A biobank ofpatient-derived pediatric brain tumor models[J]. Nature Medicine, 2018.

DOI: 10.1038/s41591-018-0207-3

https://doi.org/10.1038/s41591-018-0207-3

2. 鞏金龍&范良士Nat. Rev. Chem.：用于化學循環過程的金屬氧化物

化學循環為燃料和氧化劑的清潔、有效轉換提供了一個多功能的平臺，其核心在于可以氧化燃料的金屬氧化物材料，并可以作為還原材料再氧化，以實現閉路循環。鞏金龍團隊聯合范良士課題組綜述了氧載體經歷氧化還原反應的機制以及這些載體如何結合到化學循環反應器，詳細闡述了近年來氧載體材料的設計和控制合成，以及生產各種化學品的化學循環反應器的實質性進展。

Zeng L, Cheng Z, Fan J A, et al. Metal oxide redox chemistry for chemicallooping processes[J]. Nature Reviews Chemistry, 2018.

DOI: 10.1038/s41570-018-0046-2

https://doi.org/10.1038/s41570-018-0046-2

3. 華南理工大學Nat.Energy：12.25％效率，1 cm²的有機太陽能電池

機光伏發電的性能在很大程度上取決于短路電流密度（J_SC）和開路電路的平衡電壓（V_OC）。例如，活性材料的光學帶隙的減少將不可避免地增加J_SC導致V_OC下降。華南理工大學聯合多家單位通過調整光活性的化學結構材料可以同時增強J_SC和V_OC?；谄ヅ淞己玫牟牧希歉焕障┯袡C太陽能電池在1 cm²的活性面積上，獲得12.25％的認證效率。研究表明低但不可忽略的電荷轉移是V_OC損失的可能來源。這項研究表明減少材料的帶隙可以提高效率，并盡量減少非輻射V_OC損失。

Fan B, et al. Fine-tuning of the chemical structureof photoactive materials for highly efficient organic photovoltaics[J]. Nature Energy, 2018.

DOI: 10.1038/s41560-018-0263-4

https://doi.org/10.1038/s41560-018-0263-4

4. Nat. Commun.：陽離子取代提高全有機鋰離子電池的工作電壓

有機電極材料因為設計靈活、重量更輕、成本更低以及環境更友好等優點，在能源存儲領域開辟了新的舞臺。這些材料為常規陽離子轉化電化學機制（具有n型有機氧化還原中心）擴展到包含陰離子插入過程（p型有機氧化還原中心）提供了可能性。然而，高壓鋰化有機正極材料的合成相當具有挑戰性，目前全有機鋰離子電池實例少之又少。Philippe Poizot課題組通過調節有機骨架中的電子效應實現了鋰化有機電極材料氧化還原電位的增加，研究表明，這是因為在結構中永久性低存在具有高電負性的陽離子，用鎂（2,5-二鋰-氧）-對苯二甲酸酯代替鋰（2,5-二鋰-氧）-對苯二甲酸酯使電壓增益接近+800 mV。通過羧酸酯官能團充當負極，研究人員實現了輸出電壓為2.5 V的全有機對稱鋰離子電池。

Jouhara A,Dupré N, Gaillot A, et al.Raising the redox potential in carboxyphenolate-based positive organic materials via cation substitution[J]. Nature Communications, 2018.

DOI:10.1038/s41467-018-06708-x

https://www.nature.com/articles/s41467-018-06708-x

5. JACS：富鋰錳基層狀氧化物對溫度敏感的結構演變

周豪慎、Haijun Yu和Yuichi Ikuhara團隊研究了富鋰錳基層狀氧化物LLO在不同溫度下電化學循環過程中的結構演變。研究發現，從兩種結構轉變為具有變形單斜LiTMO₂結構的核和無序尖晶石/巖鹽結構的殼的核殼結構，伴隨著晶格釋氧和晶格致密化，過渡金屬遷移和在晶體表面聚集?；贖E-SXRD、HAADF和ABF-STEM，發現Li_1.224Mn_0.552Ni_0.163Co_0.064O₂在初始循環過程中的長短程的結構演變。正極顆粒的體積和表面上的結構變化始于最初的4.4 V電荷狀態。兩種結構到核殼結構的重排主要受溫度和鋰含量的驅動，與晶體系轉換、晶格氧損失、TM層和Li層的TM離子遷移、晶體表面的TM離子聚集、尖晶石與晶體表面巖鹽結構之間的部分可逆轉換有關。研究表明，結構轉換行為對溫度比較敏感，在較高溫度下加速轉換。此外，建立了LLO的結構轉換行為與電壓衰減之間的關系，并且通過結構設計可以有效地改善它們的循環穩定性。該項研究闡明了富鋰層狀氧化物的結構演變機理，為類似高能材料的設計打開了大門。

Yu H, So Y,Ren Y, et al. Temperature-sensitive structure evolution of lithium-manganese-rich layered oxides for lithium-ion batteries[J]. Journal of the American Chemical Society, 2018.

DOI:10.1021/jacs.8b07858

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b07858

6. JACS：完善Lindlar催化劑，可能一個Ga原子足夠了

炔烴半氫化反應一直是化工生產中的重要課題，如何構造高立體選擇性的催化劑仍然是一個挑戰。有鑒于此，美國明尼蘇達大學的Connie C. Lu教授課題組成功制備出高立體選擇性的Ga&Rh雙金屬炔烴半氫化催化劑。他們將Ga&Rh雙原子配合物負載在MOF孔道，實現了中間炔高立體選擇性加氫。研究發現，Ga原子極大地促進了中間炔半氫化的立體選擇性，該催化劑填補了Lindlar催化劑的缺陷。

Desai S P,Ye J, Lu C C, et al. Well-Defined Rh-Ga Catalytic Sites in a Metal-Organic Framework:Promoter-Controlled Selectivity in Alkyne Semi-Hydrogenation to E-Alkenes[J]. Journalof the American Chemical Society, 2018.

DOI:10.1021/jacs.8b08550

https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/jacs.8b08550

7. Angew.：光敏性能強的多功能脂質體

脂質體已被廣泛應用于藥物傳遞。但是傳統的脂質體遞送系統缺乏高效、穩定的追蹤能力，因此無法評估其遞送效能和給藥后的生物分布。同時，含有光示蹤劑的常規熒光脂質體也會產生聚集猝滅的問題。Cai等人了將聚合誘導的熒光素與脂質體結合，產生聚集誘導發光體-脂質體AIEsome。實驗結果表明，該材料具有良好的光穩定性和生物相容性，顯示出良好的體外癌細胞標記和體內腫瘤靶向能力。與此同時,得益于其強的光敏能力，AIEsome還可以作為高效的光動力治療(PDT)試劑對體外癌細胞進行殺滅和在體內進行抗腫瘤治療。

Cai X, MaoD, et al. Multifunctional Liposome: Bright AIEgen-Lipid Conjugate with Strong Photosensitization[J]. Angewandte Chemie International Edition, 2018.

DOI:10.1002/anie.201809641

http://dx.doi.org/10.1002/anie.201809641

8. 黃維&王建浦AM：用于高性能光電器件的定向準2D鈣鈦礦

黃維聯合王建浦團隊通過使用3-溴芐基碘化銨，制備出高效穩定的準2D鈣鈦礦太陽能電池，其效率高達18.20％。未封裝的器件在相對濕度≈40％的2400小時后維持其初始效率的82％以上。優異性能源于具有疏水性和高度電子有序性和高結晶度的準二維鈣鈦礦薄膜。在200 mA的高電流密度下, 發光二極管（LED）表現出3.85％的外量子效率和約96小時的長工作壽命。