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研究背景
隨著納米技術的迅猛發展，納米結構材料的獨特性能引起了廣泛關注。納米尺度結構能夠產生極端應變，從而實現前所未有的材料特性。例如，電子帶隙的定制化、超導溫度的提升以及電催化活性的增強等都與這種極端應變密切相關。然而，盡管均勻應變對熱流的影響已經進行了廣泛研究，結果顯示其影響有限，但非均勻應變的影響仍未得到充分研究。這是因為非均勻應變往往伴隨著界面和缺陷的存在，增加了研究的復雜性和難度。熱傳導在納米材料中的機制對于高效熱管理和提高器件性能至關重要。然而，目前大部分研究主要集中在均勻應變條件下的熱傳導行為，忽略了非均勻應變的潛在影響。均勻應變下的研究結果表明，材料的熱導率變化不大，但在非均勻應變條件下，這種情況可能會有顯著不同。非均勻應變下的晶格動力學行為復雜，傳統的均勻應變理論難以解釋其對熱傳導的影響。為了解決這一問題，研究者們逐漸將目光轉向非均勻應變下的熱傳導機制。具體而言，通過在納米尺度上引入非均勻應變，可以更加精準地控制材料的熱傳導特性。然而，目前的實驗方法難以在不引入其他復雜因素（如界面和缺陷）的情況下，純粹地施加非均勻應變并測量其對熱傳導的影響。因此，亟需一種新方法來分離和研究非均勻應變的純粹影響。有鑒于此，北京大學楊林、高鵬和杜進隆等人在“Nature”期刊上發表了題為“Suppressed thermal transport in silicon nanoribbons by inhomogeneous strain”的最新論文。本研究通過彎曲單個硅納米帶（SiNRs）在定制的微設備上引入非均勻應變，并測量其對熱傳導的影響，同時以亞納米級分辨率表征應變依賴的振動光譜。具體方法包括使用電子束光刻技術制備單晶SiNRs，并通過精確的微探針操作，將納米帶彎曲以橋接懸浮微加熱器設備的間隙，并使用電子束誘導沉積技術將其固定在底層電極上。這種方法有效避免了界面和缺陷等復雜因素的干擾，實現了純粹的非均勻應變條件。本研究的結果顯示，在應變梯度為每納米0.112%的情況下，熱導率顯著降低了34?±?5%，這一結果與均勻應變下幾乎恒定的熱導率形成了鮮明對比。通過電子能量損失光譜（EELS）和掃描透射電子顯微鏡（STEM）結合，作者直接測量了局部的聲子模式，并將其與納米級應變梯度相關聯。實驗結果表明，彎曲引起的晶格應變梯度顯著改變了振動狀態，并展寬了聲子光譜。這種展寬效應增強了聲子散射，縮短了聲子壽命，最終導致熱導率的顯著降低。通過結合從頭計算的理論模型，本研究進一步揭示了這種現象的微觀機制。
研究內容
圖1包含四個部分，系統地展示了研究方法、實驗裝置和結果。在圖1a中，展示了硅在均勻和非均勻應變條件下的熱導率（κ）變化。均勻應變下的體硅和硅納米線的κ幾乎保持不變，而彎曲硅納米帶的κ隨應變增加急劇下降，顯示了非均勻應變對熱傳導的顯著抑制作用。在應變梯度為每納米0.112%時，κ降低了34?±?5%，這是均勻應變下的三倍以上。圖1b展示了用于實驗的懸浮微橋設備示意圖。彎曲的硅納米帶放置在橋間隙上，兩端固定在底層Pt電極上。放大圖顯示了由于非均勻應變而變形的晶格，其中中心線以下的原子間距增加（拉伸應變），上部的原子間距減少（壓縮應變）。圖1c展示了彎曲硅納米帶的高分辨率透射電子顯微鏡圖像，以及沿[110]軸的選定區域電子衍射圖，驗證了硅納米帶的單晶性質。這些圖像顯示了納米帶在彎曲狀態下的晶格結構變化，確保實驗數據的可靠性。圖1d和圖1e展示了在最大應變0.65%（圖1d）和1.23%（圖1e）條件下的彎曲硅納米帶的掃描電子顯微鏡（SEM）圖像。圖中疊加了計算的應變輪廓，直觀地展示了納米帶在不同應變條件下的應變分布。這些圖像表明，彎曲硅納米帶在最大主應變處的應變分布情況，從而為進一步的熱傳導測量提供了基礎。圖2的主要目的是比較彎曲SiNRs的熱導率（κ）與無應力的SiNRs的差異，以及不同程度彎曲SiNRs的κ隨εmax的變化。在圖2a和b中，展示了彎曲SiNRs的實測κ明顯低于無應力的SiNRs，并且κ的降低隨著εmax的增加而增加。具體而言，對于兩個不同程度彎曲的SiNRs，在300 K下，其κ降低分別為4.2%和13.1%。此外，為了進一步增加應變梯度并加劇對聲子傳輸的影響，研究者制備了帶有拐點的彎曲SiNRs，并展示了拐點對應變梯度和熱傳導的影響。結果顯示，在εmax為4.77%的SiNRs中，其κ降低了34±5%至300 K，這一降低趨勢隨溫度降至50 K而進一步增加。與以往均勻應變下的硅的熱傳導性質相比，彎曲誘導的非均勻應變導致了κ降低的急劇增加，表明了在中等應變梯度下熱傳導的顯著抑制。這些結果揭示了非均勻應變對納米結構熱傳導性能的重要影響，并為熱管理和納米器件設計提供了新思路。圖3旨在通過直接測量局部振動譜和研究應變梯度沿聲子譜的變化來揭示應變對聲子傳輸的影響。首先，利用STEM-EELS技術，實現了對彎曲SiNRs的局部振動譜的直接測量。圖3a展示了實驗設置，通過STEM-EELS技術可以實現對亞納米尺度下的聲子振動譜的測量。接著，圖3b和c展示了通過實驗獲取的彎曲SiNR的高角度暗場（HAADF）圖像，并疊加了計算的應變場。在此基礎上，圖3d展示了在不同應變狀態下獲取的橫向聲學和橫向光學模式的局部振動譜。結果顯示，隨著應變梯度從壓縮到拉伸，橫向聲學模式表現出藍移，而橫向光學模式表現出紅移。這一發現表明，非均勻應變顯著改變了聲子譜，從而影響了聲子傳輸的性質。進一步地，圖3e和f展示了在彎曲SiNRs的選定區域內獲取的振動譜，以及沿應變梯度方向的振動譜分布圖。結果顯示，隨著應變梯度的變化，聲子譜發生了明顯的變化，呈現出不同的頻率和強度。這些結果為非均勻應變下聲子傳輸機制的理解提供了直接證據。通過與理論計算的對比，圖3展示了在實驗中獲得的振動譜與模擬結果的一致性，進一步驗證了非均勻應變對聲子傳輸的影響。這些結果為深入理解納米結構中聲子傳輸的機制和特性提供了重要線索，有助于優化納米器件的設計和性能。研究者為了評估非均勻應變對熱傳輸的影響，利用第一性原理計算和玻爾茲曼傳輸方程的組合，對應變梯度下的熱導率進行了建模。他們在圖4中展示了聲子譜展寬效應的建模過程。圖4a示意了聲子色散隨應變梯度的調制情況。圖4b左側展示了在不同彎曲狀態下硅的聲子色散情況。當存在非均勻應變時，聲子頻率在給定波矢處呈現分布狀況，相較于均勻應變，這種非均勻應變引發了聲子譜的展寬效應，使得聲子頻率分布更為廣泛。此外，他們通過計算了在不同應變梯度下的聲子模式相關的散射率，展示了聲子散射率隨著應變梯度的增加而增加的情況。通過比較實驗測量的結果與理論模擬，他們驗證了聲子譜展寬效應對熱傳輸的影響。這些研究結果揭示了非均勻應變引起的新型聲子散射機制，為理解納米材料中熱傳輸的基本過程提供了重要見解。
總結展望
本文通過深入探究非均勻應變對聲子傳輸的影響，提供了重要的科學價值。首先，作者認識到應變梯度引起的聲子譜展寬效應對熱傳輸產生了顯著影響，這為作者理解材料的熱導率調控提供了新的視角。其次，作者發現了應變梯度對熱傳輸的獨特影響機制，這一發現不僅有助于揭示材料中的熱傳輸行為，還為設計高性能功能器件提供了新的思路。此外，作者發現應變梯度可與其他因素相互作用，如載流子遷移率增強，從而為開發新型熱電能轉換器提供了創新策略。最后，作者的研究還為實現動態熱流控制提供了可能，這對于開發可調節的熱管理系統具有重要意義。 Yang, L., Yue, S., Tao, Y. et al. Suppressed thermal transport in silicon nanoribbons by inhomogeneous strain. Nature (2024). https://doi.org/10.1038/s41586-024-07390-4
