1.清華大學Nature Catalysis：亞納米Rh/MFI催化氫甲酰化在化學工業中，使用固體催化劑替代傳統均相金屬配合物催化劑，提高長鏈烯烴氫甲?；磻倪x擇性仍是一個巨大的挑戰。盡管目前這一研究領域人們進行大量努力，但是大多數的多相金屬催化劑的區域選擇性比均相金屬催化劑的區域選擇性低。有鑒于此，清華大學劉禮晨、張亮、中國科學院山西煤炭化學研究所曹直等報道設計高效Rh/分子篩催化劑。
將亞納米Rh團簇選擇性的限域修飾在MFI沸石的正弦十元環通道內，能夠將長鏈的線性α-烯烴（C6–C12）加氫甲酰化，選擇生成線性醛（線性/支鏈的比例高達400）。優異的催化性能來自于Rh簇與沸石骨架間獨特的協同效應。
Dou, X., Yan, T., Qian, L. et al. Regioselective hydroformylation with subnanometre Rh clusters in MFI zeolite. Nat Catal (2024)DOI: 10.1038/s41929-024-01155-yhttps://www.nature.com/articles/s41929-024-01155-y2.蘇州大學Angew：氧空穴調控Ru/TiO2的金屬載體強相互作用通過吸附物種調控金屬-載體強相互作用（A-SMSI, adsorbate-mediated strong metal-support interaction）為調節負載型金屬催化劑的選擇性提供一種方法。但是人們對于A-SMSI效應的理解仍非常缺乏，調控A-SMSI的方法仍處于早期，因此難以實現反應條件的穩定性。有鑒于此，蘇州大學何樂、李超然等報道氧化物載體的氧空穴濃度在調控Ru納米粒子與TiO2-x之間的A-SMSI相互作用中起到關鍵作用。 1）基于對氧空穴位點作用的理解，通過CO2預處理的方式，在反應過程中原位生成A-SMSI。新制備的ASMSI層能夠在不同溫度下表現優異的穩定性，從而在RWGS反應中表現優異的選擇性和長期穩定性。
2）這項研究有助于深入理解A-SMSI相互作用的機理，發現反應條件穩定A-SMSI相互作用的方法，為實際應用這種催化劑提供幫助。
Juan Li, Lin Zhang, Xingda An, Kai Feng, Xuchun Wang, Jiari He, Yang Huang, Jingjing Liu, Liang Zhang, Binhang Yan, Chaoran Li, Le He, Tuning Adsorbate-Mediated Strong Metal-Support Interaction by Oxygen Vacancy: A Case Study in Ru/TiO2, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202407025https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2024070253.電子科技大學Angew：NbC/碳纖維電催化還原硝酸鹽制氨過渡金屬碳化物具有金屬性，因此具有優異的導電性和獨特電子結構，廣泛應用于電催化劑。有鑒于此，電子科技大學李廷帥、湘潭大學郭浩然等將NbC納米粒子修飾在碳納米纖維上得到NbC@CNFs，在電催化還原硝酸鹽/亞硝酸鹽制備氨的反應中表現優異的性能。1）NbC@CNFs電催化劑在還原硝酸鹽/亞硝酸鹽制氨的反應中實現了94.4 %法拉第效率，氨的產量達到30.9 mg h-1 mg-1。
2）原位電化學表征結果說明亞硝酸鹽在催化劑表面的還原反應為*NO路徑，通過理論計算結果說明NbC@CNFs異質結構顯著拓展了Fermi能級附近的DOS態。有限元模擬結果說明電流和電場能夠覆蓋在NbC納米粒子，說明碳化物是高活性硝酸鹽還原的電催化劑。
Zhihao Zhang, Aihui Niu, Yaxin Lv, Haoran Guo, Jun Song Chen, Qian Liu, Kai Dong, Xuping Sun, Tingshuai Li, NbC Nanoparticles Decorated Carbon Nanofibers as Highly Active and Robust Heterostructural Electrocatalysts for Ammonia Synthesis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DIO: 10.1002/anie.202406441https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2024064414.浦侃裔JACS：雙酶鎖可激活熒光探針用于腫瘤相關肥大細胞的特異性成像 腫瘤相關肥大細胞(TAMCs)能夠在腫瘤微環境中發揮多方面的作用。因此，對TAMCs進行無創光學成像非常有助于了解它們在腫瘤免疫治療中的功能。然而，由于缺乏具有肥大細胞特異性的單一酶，因此基于單酶激活的探針設計方法并不適用于構建TAMCs探針。有鑒于此，南洋理工大學浦侃裔教授設計了一種基于光誘導電子轉移-分子內電荷轉移雜化策略、雙酶鎖定的分子探針(THCMC)，并將其用于TAMCs的體內成像。1）雙酶鎖定的激活機制確保THCMC只會在肥大細胞特異性共表達的類胰蛋白酶和糜蛋白酶存在的情況下開啟近紅外(NIR)熒光。因此，THCMC可有效地將肥大細胞與其他白細胞(包括T細胞、中性粒細胞和巨噬細胞)區分開來，而單鎖探針則無法實現這一目的。研究發現，具有高特異性的THCMC能夠在腫瘤免疫治療過程中無創地示蹤活體小鼠腫瘤中的TAMCs波動情況。2）實驗結果表明，在聯合免疫治療后，THCMC的瘤內信號下降與TAMCs數量減少之間具有良好的相關性，因此可以準確地預測對腫瘤生長的抑制作用。綜上所述，該研究不僅構建了首個靶向TAMCs的近紅外熒光探針，而且也提出了一種通用的雙酶鎖定探針的設計方法，可用于實現體內細胞成像。 Yuxuan Hu. et al. Bienzyme-Locked Activatable Fluorescent Probes for Specific Imaging of Tumor-Associated Mast Cells. Journal of the American Chemical Society. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c02070https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c020705.俞書宏院士Adv Mater：連續生物合成構筑高性能超級電容器柔性超級電容器是具有前景的下一代柔性電子器件。但是由于相鄰層間弱成鍵作用，柔性超級電容器的機械力學穩定性和電化學穩定性受到局限。有鑒于此，中國科學技術大學俞書宏院士、管慶方等基于細菌纖維素生長過程形成3D網絡結構的策略，通過連續的生物合成過程構筑了一體的柔性超級電容器。1）通過這種連續生物合成策略能夠得到貫穿于材料的連續3D網絡，并且形成電極-隔膜-電極型結構。
2）通過形成模擬生物結構，構筑的一體超級電容器不僅實現了優異的電極電容（3.79 F cm-2），而且具有非常高的拉伸強度（2.15 MPa），剪切強度（54.6 kPa），較高的耐彎折性，因此未構筑高性能柔性器件提供一種新型方法。
Zhang-Chi Ling, Qian He, Huai-Bin Yang, Zhan Zhou, Zi-Meng Han, Xiao-Han Luo, Kun-Peng Yang, Qing-Fang Guan, Shu-Hong Yu, Cultivating High‐Performance Flexible All‐in‐One Supercapacitors with 3D Network Through Continuous Biosynthesis, Adv. Mater. 2024DOI: 10.1002/adma.202402695https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202402695使用可再生電能在溶液相進行小分子電催化轉化是一條符合可持續發展需求并且環境友好的能源制備高附加值化學品的路線。雖然使用溶液能夠通過分解水的方式提供電催化所需的氫/氧，但是水作為唯一來源使得反應路線變得非常少，并且導致產物的種類比較少。有鑒于此，湖南大學王雙印、鄒雨芹等綜述解決溶液相使用水分解產生氫/氧進行電催化小分子轉化的不足和缺點。1）提出電催化發展的三個路線：(1) 產生的氫/氧物種作為活性物種參與小分子的選擇性轉化 (2) 通過外源親核試劑/親電試劑誘導小分子發生偶聯電催化轉化 (3) 通過電催化/熱催化/生物催化與電催化串聯的方式實現小分子多步轉化。
2）討論了目前電催化小分子轉化目前的挑戰以及知識漏洞，以及未來溶液相電催化小分子轉化的發展前景。
Yuxuan Lu, Mingyu Chen, Yuqing Wang, Chunming Yang, Yuqin Zou, Shuangyin Wang, Aqueous electrocatalytic small-molecule valorization trilogy, Chem 2024, 10, 1371-1390DOI: 10.1016/j.chempr.2024.03.004 https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S245192942400113X7.福州大學ACS Catal：Ce摻雜改善PtIn丙烷脫氫催化劑性能PtIn納米合金具有高表面能，因此在苛刻反應條件時通常表現為亞穩態，而且規則合金結構不利于Pt活性位點的暴露。有鑒于此，福州大學譚理等報道發現Ce摻雜有助于PtIn合金結構的重構，在擔載于SiO2的InCeOx納米島形成獨立的限域Ptδ+位點。1）在550 ℃進行反應，優化后的PtIn(Ce)三元催化劑在丙烷脫氫反應中實現了92.2 %的丙烯選擇性，丙烷轉化率穩定在67.1 %。2）通過復雜的表征驗證，說明合適的Ce物種導致PtIn納米合金結構轉變并且產生獨立的Ptδ+位點。Ce能夠調節Pt，In，SiO2之間的電子相互作用，因此能夠活化反應物分子的同時屏蔽獨立Ptδ+移動。這項工作發展了一種簡單有效的促進Pt催化劑的耐燒結和耐積碳能力。 Peng Wang, Huafei Liao, Yang Chen, Xiaoxia Tao, Yuyan Gan, Huihui Deng, Yajie Fu, Yu Tang, Lizhi Wu, and Li Tan*, Enhanced PtIn Catalyst via Ce-Assisted Confinement Effect in Propane Dehydrogenation, ACS Catal. 2024, 14, 8116–8129DOI: 10.1021/acscatal.4c02517https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.4c025178.ACS Catal：Fe-N-C結構ORR電催化劑性能、穩定性Fe-N-C是具有前景可能替代Pt的燃料電池陰極ORR催化劑，優化Fe-N-C催化劑面臨的挑戰是Fe-N-C催化劑的結構復雜以及多重催化反應路徑。有鑒于此，浦項科技大學Chang Hyuck Choi、蒙彼利埃大學Frédéric Jaouen、休斯頓大學Han Chang Kwon等通過研究一系列含有不同數量Fe-Nx位點以及不同含量Fe納米粒子的催化劑，考察不同催化劑負載量對于H2O和H2O2產量的影響。1）通過這項研究說明催化劑表面Fe-Nx位點的密度對整體ORR性能、選擇性、以及催化劑穩定性的決定性影響。作者解釋說明增加Fe-Nx位點的密度有助于4e- ORR反應路徑，因此生成H2O的TOF提高。但是，Fe納米粒子（通常Fe含量更高的時候容易形成Fe納米粒子）沒有起到催化位點作用。
2）通過ICP-MS表征發現，更高的催化位點密度加快了Fe-Nx位點消除的速率，因此加快催化活性降低的速率。通過詳細研究催化劑的Fe物種性質和含量與催化活性和穩定性的關系，有助于設計新型Fe-N-C催化劑。
Geunsu Bae, Han Chang Kwon*, Man Ho Han, Hyung-Suk Oh, Frédéric Jaouen*, and Chang Hyuck Choi*, Single-Site-Level Deciphering of the Complexity of Electrochemical Oxygen Reduction on Fe–N–C Catalysts, ACS Catal. 2024, 14, 8184–8192DOI: 10.1021/acscatal.4c01640https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.4c01640
