研究背景
隨著平板顯示和固態照明應用的不斷發展，對更高效、更亮的薄膜發光二極管(LEDs)的需求日益增加，這推動了對三維(3D)鈣鈦礦材料的研究。三維鈣鈦礦因其高電荷遷移率和低量子效率下降的特性而引起了科學家的廣泛關注，這使得它們成為了實現效率更高、亮度更高的LEDs的有希望的候選材料。然而，傳統的薄膜LEDs在實現高效率和高亮度方面面臨挑戰，因為它們的電荷遷移率較低，易受到非輻射復合的影響。近期的研究表明，采用低維度的鈣鈦礦結構，如多量子阱或量子點結構，可以有效抑制非輻射復合，實現接近100%的光致發光量子效率。然而，這些低維度鈣鈦礦材料往往具有較低的電荷遷移率，并受到Auger復合的限制，限制了它們在高亮度時實現高效LEDs的潛力。相比之下，3D鈣鈦礦因其高電荷遷移率和低量子效率下降的特性而成為了研究熱點，被認為是開發高效、亮度高的薄膜LEDs的有希望材料。盡管3D鈣鈦礦具有諸多優勢，但其慢速的輻射復合速率導致光致發光量子效率受到缺陷的影響，這成為了研究的主要難題之一。為了解決這一問題，科學家們采用了各種鈍化策略來降低3D鈣鈦礦薄膜中的缺陷密度，接近單晶的水平。然而，盡管取得了一定進展，但最大可達到的光致發光量子效率仍然有限，從而導致LEDs的效率低于理想水平。為了解決這一問題，南京工業大學黃維院士、王建浦教授、朱琳副教授聯合開展了一系列工作。他們利用雙添加劑結晶方法，促進了四方相FAPbI3鈣鈦礦的形成，加速了輻射復合的過程，從而實現了高效的3D鈣鈦礦。通過在制備過程中引入適量的1-氨基吡啶碘(PyNI)和5-氨基戊酸(5AVA)，研究人員成功地提高了鈣鈦礦的光致發光量子效率，從而實現了較高的LEDs峰值外部量子效率。這項研究為開發高效、高亮度的薄膜LEDs提供了重要的理論和實驗基礎，為LEDs領域的進一步發展提供了有益的指導。以上成果在“Nature”期刊上發表了題為“Acceleration of radiative recombination for efficient perovskite LEDs”的最新論文。
科學亮點
（1）實驗首次采用雙添加劑結晶方法，成功地形成了高效的三維鈣鈦礦。（2）實驗通過比較對照樣品和雙添加劑樣品，發現雙添加劑樣品具有更高的光致發光量子效率（PLQE），達到了96%，而對照樣品僅為70%。（3）雙添加劑樣品形成了四方相FAPbI3鈣鈦礦，其具有高激子結合能，有效加速了輻射復合過程。（4）通過雙添加劑方法制備的三維鈣鈦礦LEDs，獲得了峰值外部量子效率（EQE）達到32.0%的記錄，即使在高達100 mA/cm2的高電流密度下，效率仍保持在30.0%以上。
圖文解讀
圖2. 雙添加劑鈣鈦礦發光二極管的器件結構和性能。
總結展望
本研究首先通過選擇具有增加的激子結合能的3D鈣鈦礦作為光發射材料，實現了近乎完美的PLQE，從而有效地減少了非輻射復合的影響。其次，通過促進四方相FAPbI3鈣鈦礦的形成，加速了輻射復合的速率，進一步提高了LEDs的效率。這一研究突破了傳統薄膜發光材料的局限性，為實現高效亮度的LEDs提供了新的思路和方法。此外，通過創造性地將理論研究轉化為實踐，成功實現了具有32.0%的EQE創紀錄的LEDs，為LED技術的進一步發展和應用提供了關鍵的基礎。這些成果將極大地推動LED領域的發展，加速了下一代顯示和照明技術的實現。 Li, M., Yang, Y., Kuang, Z. et al. Acceleration of radiative recombination for efficient perovskite LEDs. Nature (2024).https://doi.org/10.1038/s41586-024-07460-7
