調節與設計催化劑的結構對于選擇性非常關鍵，但是對于選擇性的切斷羥基C-O(H)化學鍵同時保留C-O(R)化學鍵仍非常困難。有鑒于此，中國科學院化學所韓布興院士、孟慶磊博士等報道一系列多孔碳載體修飾PtCo雙金屬的電催化劑，通過調節Pt與Co之間的相互作用，在羥基官能團的轉化反應中能夠發生加氫脫氧反應或者芳環加氫反應。修飾Co單原子的Pt納米粒子能夠選擇性的切斷愈創木酚和其他木質素衍生物分子的醚基相鄰C-O(H)化學鍵，選擇性達到>72.1 %。該反應兼容多種多樣的反應物，這項工作有助于深入理解催化劑的結構-性能關系，對于理性設計和構筑催化劑的催化活性位點提供幫助。
Wu, R., Meng, Q., Yan, J.et al. Intermetallic synergy in platinum–cobalt electrocatalysts for selective C–O bond cleavage. Nat Catal (2024).
DOI: 10.1038/s41929-024-01165-w
https://www.nature.com/articles/s41929-024-01165-w
Cu催化劑具有優異的電催化還原CO2制備烴類化合物性能，但是控制Cu電催化還原CO2的產物分布非常困難。理論計算研究的相關結果發現Cu催化劑的配位數目（CN）對于*CO中間體的吸附影響明顯，并且因此影響電催化反應的路線。有鑒于此，中國科學院化學所韓布興院士、康欣晨研究員、華東師范大學吳海虹教授等報道通過電化學循環伏安法（Cyc-Cu）、恒電勢法（Pot-Cu）、脈沖電化學（Pul-Cu）等方法將CuO還原，合成配位數目不同的Cu催化劑，發現高配位數的Cu催化劑能夠生成C2+產物，低配位數的Cu催化劑生成CH4。發現通過恒電勢法合成的Pot-Cu催化劑具有較高的配位數目，電催化生成C2+產物作為主要產物，生成C2+的法拉第效率達到82.5 %，部分電流密度達到514.3 mA cm-2。通過脈沖電化學分解生成的Pul-Cu催化劑含有低配位數，電催化還原CO2主要生成CH4，生成CH4的法拉第效率達到56.7 %，部分電流密度達到234.4 mA cm-2。通過原位XAS表征和拉曼光譜表征，進一步驗證說明不同配位數的Cu催化劑產生各異*CO吸附，因此在電催化還原CO2的反應中發生不同反應路徑。
Jiapeng Jiao, Xinchen Kang*, Jiahao Yang, Shuaiqiang Jia, Yaguang Peng, Shiqiang Liu, Chunjun Chen, Xueqing Xing, Mingyuan He, Haihong Wu*, and Buxing Han*, Steering the Reaction Pathway of CO2 Electroreduction by Tuning the Coordination Number of Copper Catalysts, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c02607
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c02607
