1.Nature Energy：用于有機太陽能電池的不對稱結構和苯基取代烷基側鏈的非富勒烯受體對于有機太陽能電池（OSC），通過分子設計和器件工程可以彌合與Shockley–Queisser極限的差距，同時需要降低高開路電壓的能量損失，提高光利用率以提高短路電流密度，并保持具有高填充因子的納米形態。近日，中國科學院大學朱曉張、劉峰等人設計和合成了一種不對稱的非富勒烯受體（Z8），該受體具有連接的苯基，以在三元OSC中建立合金受體。1) 不對稱結構使非輻射能量損失和由離域激子引起的電荷復合最小化，并且苯基取代的烷基側鏈影響分子間相互作用，通過有效的激子離解和減少的電荷復合改善了膜的納米形態。2) 基于D18:Z8:L8-BO三元共混物，作者實現了20.2%（認證為19.8%）的OSC效率。通過理論計算，作者分析了光子和載流子損耗的總體分布，并分析了提高開路電壓、短路電流密度和填充因子的作用機制，從而為OSC性能的進一步發展提供了合理指導。 Yuanyuan Jiang et.al Non-fullerene acceptor with asymmetric structure and phenyl-substituted alkyl side chain for 20.2% efficiency organic solar cells Nature Energy 2024DOI: 10.1038/s41560-024-01557-zhttps://doi.org/10.1038/s41560-024-01557-z2.Nature Materials：可拉伸離子-電子雙層水凝膠電子器件實現原位檢測固態表皮生物標志物生物流體（例如汗液）中生物標志物的連續原位檢測可以提供關鍵的健康數據，但受到生物流體可及性的限制。近日，新加坡國立大學劉宇鑫、新加坡科技研究局Yang Le等人報道了一種傳感器設計，該設計能夠原位檢測人類皮膚上的固態生物標志物。1) 作者合成了一種離子-電子雙層水凝膠，以促進固態分析物的順序溶解、擴散和電化學反應。作者實現了對水溶性分析物（例如固體乳酸）和水不溶性分析物質（例如固體膽固醇）的連續監測，檢測限分別為0.51和0.26 nmol cm?2。2)在臨床研究中，通過可拉伸可穿戴傳感器測量的固態表皮生物標志物與人類血液中的生物標志物高度相關，并與生理活動動態相關。該研究為無需生物流體采集的生物標志物監測通用平臺提供了有效途徑。Ruth Theresia Arwani et.al Stretchable ionic–electronic bilayer hydrogel electronics enable in situ detection of solid-state epidermal biomarkers Nature Materials 2024DOI: 10.1038/s41563-024-01918-9https://doi.org/10.1038/s41563-024-01918-93.Angew：石墨炔限域CoIr原子電催化OER金屬原子催化劑具有優異的物理學性質和化學性質，因此金屬原子催化劑目前是最重要的研究領域。但是，人們對于如何精確控制金屬原子的結合位點仍非常困難。有鑒于此，中國科學院化學所李玉良院士、黃長水研究員、山東大學薛玉瑞教授等報道通過Co和Ir原子的本征化學性質以及相互作用，在石墨炔的三角形空間內形成有序排列的Co和Ir原子陣列。1)通過石墨炔具有的優異多功能特點，能夠選擇性的形成單一原子或者多個原子，并且調節原子的密度。石墨炔形成的Co和Ir雙金屬原子陣列具有許多優點，包括乙炔化學鍵具有還原性、限域的空間效應、石墨炔玉金屬原子之間的部分電荷轉移效應、sp-C參與雜化的骨架。2)含有Co和Ir原子陣列的石墨炔催化劑體系在OER電催化反應中表現了在300 mV高達2.6 A mgcat-1的質量活性，這個性能達到IrO2的216.6倍，而且這種Co-Ir雙原子陣列修飾的石墨炔催化劑具有優異的穩定性。Yang Gao, Yurui Xue, Siao Chen, Yunhao Zheng, Siyi Chen, Xuchen Zheng, Feng He, Changshui Huang, Yuliang Li, Confined Growth of Highly Ordered Metal Atomic Arrays for Seawater Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024 DOI: 10.1002/anie.202406043https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2024060434.Angew：數據分析描述符理解MOF的OER結構-性能關系發展容易得到的描述符對于合理的設計MOF材料非常重要，但是如何得到這種描述符比較困難。有鑒于此，中國海洋大學黃明華教授、浙江大學韓仲康研究員等對雙金屬Ni-MOF提出一個OER描述符。通過人工智能進行數據挖掘，通過Ni的d能帶中心與eg能級失去的電子數目，以及eg能級的第一離子化能量進行結合，得到優異性能OER電催化劑的方法。1)通過對3d-5d 過渡金屬與13個有機配體得到MOF數據庫進行分析，從而能夠從分子軌道研究催化劑的結構-活性之間的關系。這個描述符對11個Ni-MOF得到驗證。2)這項工作通過SGD與實驗的驗證進行結合，能夠高效率的篩選MOF的OER催化劑，因此有助于深入理解催化劑的機理。 Jian Zhou, Liangliang Xu, Huiyu Gai, Ning Xu, Zhichu Ren, Xianbiao Hou, Zongkun Chen, Zhongkang Han, Debalaya Sarker, Sergey V. Levchenko, Minghua Huang, Interpretable Data‐Driven Descriptors for Establishing the Structure‐Activity Relationship of Metal‐Organic Frameworks Toward Oxygen Evolution Reaction, Angew. Chem. Int. Ed. 2024 DOI: 10.1002/anie.202409449https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.2024094495.Angew：近紅外光激活、靶向溶酶體的Pt(II)金屬環可誘導免疫原性細胞死亡以增強對深部腫瘤的免疫治療盡管鉑（Pt）類復合物已被證明能夠作為免疫原性細胞死亡(ICD)誘導劑以激活免疫治療，但如何在深部腫瘤中有效地激活免疫應答且實現副作用的最小化仍是一項嚴峻的挑戰。有鑒于此，華中師范大學孫耀教授、猶他大學Peter J. Stang教授和河南大學孫燕教授開發了首個能夠作為ICD超分子誘導劑、可被近紅外(NIR)光激活、靶向溶酶體的Pt(II)金屬環(1)。1）1可通過多種調節方法協同增強對深部腫瘤的免疫調節，包括近紅外光激發、促進活性氧(ROS)生成、良好的正常細胞-腫瘤細胞選擇性以及增強的腫瘤穿透/保留性能。研究發現，1具有優異的深度激活ROS產生性能(~ 7 mm)，同時也具有較強的抗擴散和抗ROS猝滅能力。體外實驗表明，1可在腫瘤細胞和相應的多細胞腫瘤球中實現高效的細胞攝取和ROS生成。2）與臨床ICD誘導劑奧沙利鉑(300 μM)相比，1能夠在極低的劑量條件下(即5 μM)更高效地誘導ICD。體內疫苗接種實驗進一步證明了1是一種有效的ICD誘導劑，其能夠激活CD8+/CD4+ T細胞應答和消耗Foxp3+ T細胞，并且不會產生顯著的不良反應。綜上所述，該研究能夠為開發安全有效的金屬基ICD藥物以用于免疫治療提供一個新的策略。 Chonglu Li. et al. A NIR-Light-Activated and Lysosomal-Targeted Pt(II) Metallacycle for Highly Potent Evoking of Immunogenic Cell Death that Potentiates Cancer Immunotherapy of Deep-Seated Tumors. Angewandte Chemie International Edition. 2024DOI: 10.1002/anie.202406392https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202406392Ti-oxo簇能夠在UV光照射作用時經歷光化學反應，導致Ti-oxo的內核發生還原反應，表面配體發生氧化反應。這項研究是光吸收Ti/O團簇、MOF材料、納米材料表面領域的重要進步。但是因為光催化反應產物具有瞬時性，導致研究光化學反應的過程非常困難。有鑒于此，英國華威大學Sebastian D. Pike等報道通過UV激光照射單晶Ti-oxo團簇[TiO(OiPr)(L)]n (n = 4, L = O2PPh2；n = 6, L = O2CCH2tBu)，發現Ti-oxo發生兩電子氧化還原反應。1)表征發現單晶Ti-oxo受到激光照射，發生兩電子氧化還原反應，導致不可逆的單晶-單晶轉變。2)通過單晶XRD監控，發現Ti-oxo簇通過丙酮配體之間配合實現光化學還原，而且丙酮配體保留在Ti-oxo結構內，作為Ti(3+)的配體。這項研究結果說明通過單晶研究無機分子的光化學反應，這種方法能夠表征溶液相難以穩定存在的光化學產物。 Stephen E. Brown, Mark R. Warren, Dominik J. Kubicki, Ann Fitzpatrick, and Sebastian D. Pike*, Photoinitiated Single-Crystal to Single-Crystal Redox Transformations of Titanium-Oxo Clusters, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c04068https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c040687.ACS Catal：CuNi氣凝膠阻礙水增強甲醇氧化阻礙競爭性的OER反應能夠進行高效率的進行生物質的親核電催化氧化并且同時耦合電催化制氫。有鑒于此，華中師范大學朱成周教授、西安交通大學史樂教授等報道Cu91Ni9氣凝膠能夠高效率的進行親核電催化氧化甲醇，并且能夠阻礙水氧化反應。Cu91Ni9在電催化甲醇氧化反應中實現了高達99.3 %的法拉第效率。 1)通過實驗和理論計算研究說明Cu能夠作為載體促進形成Ni-O-Cu催化活性口袋，Ni3+作為主要的吸附位點，Ni-O-Cu的親電晶格氧物種作為氫受體，從而加快電催化脫氫反應，并且自發進行親核脫氫催化反應。2)Cu91Ni9的Cu能夠弱化OH*脫氫生成O*，因此減弱OER競爭性反應，促進生成甲酸的法拉第效率。這項研究實現了調控OER反應的方式增強生物質增值。Qie Fang, Shushan Ye, Lirong Zheng, Hengjia Wang, Liuyong Hu, Wenling Gu, Lijin Wang, Le Shi*, and Chengzhou Zhu*, CuNi Aerogels with Suppressed Water Activation for Efficient Nucleophilic Methanol Electrooxidation,DOI: 10.1021/acscatal.4c01596https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.4c015968.Chem. Soc. Rev.：微生物纖維素的生物制造：從生物適應性設計到仿生材料納米纖維素不但是一種可再生材料，而且其功能也帶來了新的技術機遇。近日，不列顛哥倫比亞大學Lu Yi、Orlando J. Rojas、東北林業大學白龍、宦思琪等人綜述研究了這種材料的一個特殊子集，細菌納米纖維素（BNC）。1) BNC比植物衍生的同類產品具有明顯的優勢，包括高純度和高聚合度，以及結晶度、強度和保水能力等。作者討論了通過固體和軟材料模板進行BNC基生物制造的研究進展，這些方法是實現生物適應性構建體的有效平臺，該構建體包括高度互鎖的生物膜，其可以通過精確控制納米形態特征來定制?；贐NC的生物制造實現了傳統制造路線無法實現的應用，包括水凝膠的直接墨水書寫。2) 該綜述強調了微生物學、膠體和表面科學以及增材制造在實現生物適應性設計方面的重要研究進展。最后，利用現有的基礎設施，生物制造路線的擴大將有助于產生新一代先進材料，這些材料融合了生物學、化學、工程和材料科學的協同效應。Yi Lu et.al Biofabrication with microbial cellulose: from bioadaptive designs to living materials Chem. Soc. Rev. 2024https://doi.org/10.1039/D3CS00641G
