研究背景
科學亮點
(1)實驗首次實現了利用特定二維(2D)鈣鈦礦進行晶格模板化來制備超穩定純相甲脒鉛碘(FAPbI3)薄膜。這種方法通過在二維鈣鈦礦的(011)晶間距上模板化三維(3D)FAPbI3的(001)晶間距,實現了在較低溫度下(100°C)合成黑相FAPbI3,而無需傳統方法中的高溫(150°C)退火步驟。
(2)實驗通過一系列方法驗證了結果的有效性和穩定性:
i.利用X射線衍射和光譜分析,發現生成的FAPbI3薄膜略微壓縮,以適應下層2D鈣鈦礦的晶格參數。這表明3D FAPbI3可以通過2D鈣鈦礦的模板化形成高度穩定的黑相。
ii.在pin器件結構中,2D模板化的FAPbI3塊體薄膜展示了24.1%的光電轉換效率(PCE),活性面積為0.5平方厘米。
iii.這些薄膜在高溫(85°C)和AM1.5G光照條件下表現出卓越的耐久性,在最大功率點跟蹤(MPPT)下1000小時后仍保持了初始效率的97%。
(3)實驗揭示了動力學捕獲FAPbI3的α相的重要性,這是實現室溫下穩定太陽能電池操作的關鍵。傳統的FA基鈣鈦礦太陽能電池在超過60°C的條件下容易退化,而通過引入二維鈣鈦礦模板,可以顯著提高黑相FAPbI3的穩定性。
(4)實驗展示了一種創新的設計策略,即通過二維鈣鈦礦種子實現三維鈣鈦礦的模板化生長。這種方法不僅能夠在較低溫度下實現FAPbI3的黑相形成,還能夠通過添加預合成的二維鈣鈦礦粉末將這種穩定性轉化為可擴展的溶液處理方法,適用于大規模生產。
圖文解讀
圖1:FAPbI3二維鈣鈦礦晶格模板設計原理及概念驗證。
圖2. 2D鈣鈦礦穩定FAPbI3的機制。
圖3. 相穩定FAPbI3薄膜的原位結構表征。
圖4:相穩定FAPbI3薄膜光學表征。
圖5:二維穩定鈣鈦礦設備性能。
本文開發了一種創新的方法,通過使用2D鈣鈦礦作為模板來穩定3D鈣鈦礦的晶體結構。傳統上,3D鈣鈦礦由于其高度對稱的晶格結構在穩定性和性能之間存在挑戰。作者利用2D鈣鈦礦的較低形成焓和在室溫下的相穩定性,作為首選成核起源,成功將其用作3D鈣鈦礦薄膜的模板。
通過將3D FAPbI3的PbPb原子間距模板化到2D鈣鈦礦的相似間距,作者實現了在遠低于傳統溫度的條件下形成高度穩定的黑相FAPbI3。這種方法不僅顯著降低了制備溫度,還提高了材料的穩定性和光電性能。通過廣泛的材料表征技術,包括WAXS、光吸收和PL,作者驗證了黑相FAPbI3的晶格參數與2D鈣鈦礦的相匹配,這進一步確認了模板效應的有效性。
這一研究展示了一種新的設計策略,可以通過精確匹配的晶格模板化來控制和優化復雜的鈣鈦礦結構。未來,這種策略可能不僅在鈣鈦礦領域有所應用,還可能推動其他材料系統的研究,尤其是那些需要在低溫和室溫條件下實現高穩定性和優越性能的材料。