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特別說明：本文由米測技術中心原創撰寫，旨在分享相關科研知識。因學識有限，難免有所疏漏和錯誤，請讀者批判性閱讀，也懇請大方之家批評指正。

原創丨米測MeLab

編輯丨風云

研究背景

鈣鈦礦可以說是最有前途的下一代光伏材料，因為單結PSC已達到 26% 以上。目前，鈣鈦礦面臨的最關鍵挑戰是提高操作穩定性，以達到與硅基電池相似的壽命。鈣鈦礦太陽能電池 (PSC) 的進一步改進需要在制造和使用階段更好地控制鈣鈦礦光活性層中的離子缺陷。

關鍵問題

然而，鈣鈦礦界面鈍化仍存在以下問題：

1、目前的鈍化策略通常會降低設備性能

已經開發了各種鈍化策略（例如，鉛氧鹽、離子液體、自組裝單層和2D 鈣鈦礦層）來提高性能和可靠性。然而，環境應力因素（例如，濕度、熱量和光）會導致鈣鈦礦吸收器內形成陷阱或電荷載流子屏障，并降低設備性能。

2、鈍化劑難以實現動態修復

目前大多數鈍化劑與離子缺陷相互作用，然后在制造階段后被限制，這使得在設備運行和存儲期間難以鈍化新產生的缺陷。理想情況下，鈍化劑不僅可以增強對環境壓力源的耐受性，還可通過環境壓力因素激活以動態修復鈣鈦礦。    

新思路

有鑒于此，香港城市大學Shien-Ping Feng和牛津大學Henry J. Snaith等人報告了一種使用受阻尿素/硫代氨基甲酸酯鍵6-8 路易斯酸堿材料 (HUBLA) 的活性鈍化策略，其中與水和熱激活特性的動態共價鍵可以動態修復鈣鈦礦，以確保器件性能和穩定性。暴露于水分或熱量后，HUBLA 會產生新藥劑并進一步鈍化鈣鈦礦中的缺陷。這種鈍化策略實現了功率轉換效率 (PCE) 為 25.1% 的高性能器件。HUBLA 器件在N₂中85°C下老化約1500小時后仍保持了其初始PCE的94%，在空氣中85°C和30%相對濕度(RH)下老化1000小時后仍保持了其初始PCE的88%。

技術方案：

1、設計并合成了HUBLA

作者選擇受阻脲鍵 (HUB) 作為活性鈍化劑的部分結構，設計并合成了HUBLA，并驗證了其動態締合-解離過程。    

2、演示了HUBLA的水和熱激活動態行為

作者證明了HUBLA中 -NH₂和-NH-的鈍化能力，并通過多種手段演示了動態鈍化行為，證實了HUBLA能夠修復鈣鈦礦薄膜。

3、探究了HUBLA涂層鈣鈦礦的穩定性

作者研究了HUBLA 對鈣鈦礦薄膜在潮濕和加熱條件下穩定性的影響，結果表明HUBLA處理的鈣鈦礦薄膜穩定性顯著提高。

4、測試了設備性能和穩定性

作者通過制造器件，證明了HUBLA鈍化適用于n-i-p和p-i- n器件，可獲得優異的設備性能和穩定性。

技術優勢：

1、提出了含有動態共價鍵的“活性鈍化劑”

作者提出一種含有動態共價鍵 (DCB) 的“活性鈍化劑”，該鈍化劑可通過水和熱觸發釋放額外的路易斯堿，從而修復新生成的陷阱。

2、通過活性鈍化策略構建的器件具有高性能和穩定性

活性鈍化策略實現了功率轉換效率 (PCE) 為 25.1% 的高性能器件，且在惰性氣氛和空氣中均實現了長達1000h以上的穩定性。

技術細節

HUBLA的設計和動態反應

作者選擇受阻脲鍵 (HUB) 作為活性鈍化劑的部分結構，HUB的動態行為源自酰胺鍵的非共面性，其共軛受到大體積叔丁基結構的引入所干擾，從而實現室溫下本征的解離-締合反應。作者設計并合成了HUBLA，通過結合HUB和TCB 作為活性鈍化劑，環境因素可觸發HUBLA生成新的鈍化劑。為了評估 HUBLA 的動態行為，用HUBLA將兩個FAPbI₃晶體粘在一起。粘在一起的晶體表現出很強的附著力，表明兩個晶體之間發生了締合-解離反應并形成了 HUBLA 交聯結構。動態締合-解離反應機理表明 HUBLA 可以在室溫下可逆地解離為 NCO 封端的銨鹽 (NCO-AS) 和tBEDA，1H NMR譜驗證了HUBLA的解離過程。    

圖  HUBLA 的動態反應、水解和氧化還原穿梭

HUBLA的水和熱激活動態行為及其在鈣鈦礦上的鈍化演化

作者研究了鈣鈦礦/HUBLA 薄膜的光電特性，PL和TRPL光譜顯示 HUBLA 涂覆的鈣鈦礦具有更高的PL強度和更長的壽命。HUBLA處理的鈣鈦礦下限陷阱密度的大幅降低證明了通過HUBLA成功鈍化。接著，作者通過XPS、ATR-IR等手段研究了HUBLA 的動態鈍化，證明了-NH₂和-NH-的鈍化能力。即使在 20% RH 下，HUBLA 也會發生水解。除了水激活的動態行為之外，還測量了熱老化過程中涂覆在鈣鈦礦薄膜上的 HUBLA 表面化學的變化，在N₂中在85 ℃下老化了鈣鈦礦/HUBLA 薄膜，并測量了 S 2p 核心能級光譜，結果表明 HUBLA 不斷解離和 CDH 的還原反應。為了觀察 HUBLA 在鈣鈦礦薄膜上的動態鈍化，在老化過程中測量了鈣鈦礦薄膜的光致發光光譜 (PL) 圖，與對照相比，所有 HUBLA 膜的 PL 均顯示出明顯更強的改善，計數/秒大約高出一個數量級。HUBLA 在老化過程中能夠相對顯著增加 PL的能力表明 HUBLA 正在動態地鈍化光吸收體中的缺陷或陷阱，并修復鈣鈦礦薄膜。    

HUBLA涂層鈣鈦礦的穩定性

接著，作者研究了HUBLA 對鈣鈦礦薄膜在潮濕和加熱條件下穩定性的影響。對FAPbI₃薄膜進行了濕度穩定性測試，并將其儲存在25 ℃和60-70% RH下。HUBLA 涂覆的鈣鈦礦在45小時后仍保持黑色，而對比樣發黃。XRD 光譜及其相應的δ相/α 相比表明，原始鈣鈦礦薄膜中的δ相鈣鈦礦在36小時后變得明顯，但在 HUBLA 處理的樣品中卻幾乎一致。使用 FA_0.83Cs_0.17Pb(I_0.9Br_0.1)₃鈣鈦礦測試了熱穩定性，在30% RH環境條件下以85 ℃加熱超過24小時，測量了兩種鈣鈦礦薄膜的原位 XRD。原始鈣鈦礦在整個老化過程中顯示出PbI₂（鈣鈦礦薄膜的降解產物）的顯著增加。相比之下，用 HUBLA 處理的薄膜產生的 PbI₂減少了大約2/3。    

圖  鈣鈦礦薄膜的穩定性

設備性能和穩定性

最后，作者證明了HUBLA鈍化適用于n-i-p和p-i- n器件。使用 ITO/SnO₂/FA_0.72MA_0.28PbI₃/(wo/w) HUBLA/Spiro-OMeTAD/MoO₃/Ag 疊層制造了n-i-p器件。HUBLA器件實現的最高 PCE 為 24.7%，J_SC為25.6 mA cm^-2 ，V_OC為1.16 V ，填充因子 (FF)為0.83。HUBLA 電池的穩態效率為 24.5%，而對照電池的穩態效率為 21.3%。此外，HUBLA 器件的外部量子效率 (EQE) 顯示出 24.4 mA cm^-2 的積分電流密度。n-i-p 器件在 25 ℃ 和 30% RH 的環境條件下的穩定性測試表明HUBLA 器件的 PCE 在 768小時之前僅略有下降，而控制器件的 PCE 在 336 小時后顯著下降。此外，作者還制造了 p-i-n 器件， HUBLA 器件的最佳PCE為25.1%，V_OC為1.17 V，J_SC為25.4 mA cm^-2，FF 為 0.84，電池的穩態效率為 25.0%。證實了HUBLA 在熱和潮濕條件下增強器件穩定性，并研究了 HUBLA 在高溫下的水解反應，表明在潮濕條件下的高工作溫度下也可以發生水激活鈍化。    

圖  鈣鈦礦光伏電池的性能和穩定性

展望

總之，作者提出了一種使用HUBLA和DCB的鈣鈦礦實時響應鈍化策略，該策略不僅可以在制造過程中鈍化沉積的鈣鈦礦薄膜，而且可以在制造之后鈍化。借助HUBLA及其不斷發展的產品，實現了增強的設備性能，并在高溫和潮濕條件下實現了更好的運行穩定性。

參考文獻：

Wang, WT., Holzhey, P., Zhou, N. et al. Water- and heat-activated dynamic passivation for perovskite photovoltaics. Nature (2024). 

https://doi.org/10.1038/s41586-024-07705-5

Henry J. Snaith，英國牛津大學克拉倫登實驗室物理學教授，牛津光伏公司(Oxford PV)的共同創始人之一。2017年9月，因共同發現并應用鈣鈦礦材料實現有效的能源轉換，榮獲化學領域2017年度“引文桂冠獎”。同年，科睿唯安網站預測Henry J. Snaith是諾貝爾物理學獎獲得者之一。

Henry J. Snaith團隊通過材料合成，器件開發，先進的光電特性和理論研究的跨學科組合，率先開發了用于能源和光伏的鈣鈦礦材料。該研究吸引了學術界和工業界的關注，這是有希望以比現有硅PV更低的成本提供更高效率的光伏技術。Henry J. Snaith團隊已在Science、Nature、Nature Materials、Nature Photonics、Nature Nanotechnology、Nature Energy、NatureCommunications和Joule等國際著名期刊發表論文和專利500多篇。