1.中科大Angew：Pt原子層修飾CeO2增強電催化甲醇氧化通過理性設計甲醇氧化催化劑（MOR）促進不通過CO路徑進行催化反應，有助于解決MOR催化劑中毒的問題。但是如何實現*CHO和*OH中間體的選擇性偶聯反應具有非常大的困難。有鑒于此，中國科學技術大學姚濤、丁韜等報道CeO2納米立方體表面生長Pt外延原子層，得到催化活性非常高的Pt原子層電催化劑，這種結構材料表現最大化的電子-金屬載體相互作用，增強偶聯反應選擇性。1）尺寸較小的單層Pt在Pt-O-Ce位點和CeO2表面吸附*OH之間具有合適的距離，這能夠限制*CHO的脫氫反應，因此實現不經過CO的路徑和過程。2）Pt-O-Ce位點生成的*CHO/*CO中間體能夠移動到Pt的邊緣，隨后進行偶聯反應，從而避免催化劑的毒化，同時提高催化反應的效率。Pt Als/CeO2催化劑具有優異的催化穩定性，在1000 s的純CO氣氛進行毒化測試，催化活性都沒有衰減，這種Pt Als/CeO2催化劑是目前堿性MOR催化劑性能最好的一種。 Airong Xu, Tong Liu, Dong Liu, Wenzhi Li, Hui Huang, Sicong Wang, Li Xu, Xiaokang Liu, Shuaiwei Jiang, Yudan Chen, Mei Sun, Qiquan Luo, Tao Ding, Tao Yao, Edge‐Rich Pt‐O‐Ce Sites in CeO2 Supported Patchy Atomic‐Layer Pt Enable a Non‐CO Pathway for Efficient Methanol Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202410545https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.2024105452.西北工業大學JACS：激光誘導空氣氣氛合成高熵合金材料庫高熵合金納米粒子具有各種突出的性質，在構筑下一代功能材料具有廣泛前景。但是目前如何發展一種能夠在空氣氣氛合成并且能夠精確調控組分的簡單通用方法非常困難。有鑒于此，西本工業大學謝科予、高勇、韓瀟等報道激光刻痕方法（laser scribing method）制備單一晶相高熵合金納米粒子庫，這種方法使用激光能夠誘導產生熱力學不穩定的晶相，并且通過基底的限域效應，在原子級別精確調節高熵合金的組成。 1)在快速加熱/冷卻過程中，三維多孔石墨烯基底起到為微型反應器的作用，通過隔絕氧氣和金屬生成純的合金晶相。而且這種過程通過微結構限域效應產生合適的氣氛，因此可以精確的調控合金組分。2)通過基于自適應設計策略的主動學習方法，發現了組成合適的高熵合金催化劑，在Li-CO2電池中表現非常低的電位。這項研究實現了簡單快速通用的在空氣氣氛合成高熵合金納米粒子的方法，而且有助于與機器學習結合用于加快高熵合金材料的研究。Chang Guo, Xiaobing Hu, Xiao Han*, Yong Gao*, Tao Zheng, Dazhao Chen, Xueyuan Qiu, Pan Wang, Kengfeng Xu, Yiming Chen, Runtong Zhou, Meng Zong, Jincheng Wang, Zhenhai Xia, Jianhua Hao, and Keyu Xie*, Laser Precise Synthesis of Oxidation-Free High-Entropy Alloy Nanoparticle Libraries, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c03658https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c036583.Angew：Ru插層NiAl-LDH近紅外光催化還原CO2近紅外光催化還原CO2具有制備高附加值化學品和燃料的前景，但是如何設計能夠利用能量較低的NIR進行光催化還原CO2仍具有非常大的困難和挑戰。有鑒于此，北京化工大學趙宇飛教授、北京師范大學張文凱教授、劉麗虹教授等報道在NiAl-LDH納米片之間插入陰離子Ru分子，構筑一種新型NIR光催化劑。1)NiAl-Ru-LDH光催化劑能夠在1200 nm光照射進行光催化還原CO2制備CO，轉化速率達到0.887 μmol h-1，CO選擇性達到84.81 %，穩定性達到50個循環。2)研究發現優異的光催化活性來自Ru分子插入LDH能夠導致電荷再分布，從而降低能級（0.98 eV）。此外通過瞬態吸收光譜表征說明Ru復合物分子與LDH之間存在光生電荷轉移，并且增加CO2分子吸附，降低NIR-CO2PR生成CO的能壘。這項研究首次報道使用1200 nm NIR-CO2PR進行光催化。Shaoquan Li, Zixian Li, Jianing Yue, Huijuan Wang, Yujun Wang, Wenli Su, Geoffrey I.N. Waterhouse, Lihong Liu, Wenkai Zhang, Yufei Zhao, Photocatalytic CO2 Reduction by Near‐Infrared‐Light (1200 nm) Irradiation and a Ruthenium‐Intercalated NiAl‐Layered Double Hydroxide, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202407638 https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.2024076384.深圳大學Angew：剖析pH激活的長波長光敏劑中的激子動力學以實現可示蹤的光動力療法具有腫瘤特異性的可激活型長波長（LW）光敏劑(PSs)有望能夠克服傳統光動力療法(PDT)存在的全身光毒性和組織穿透性不足等局限性。然而，對LW光吸收不足和單線態氧量子產率低等問題導致這類PSs通常需要較高的激光功率密度來產生熱能，以協同增強PDT。較強的光熱輻射引起的急性疼痛會明顯降低患者的依從性，致使LW PDT的臨床應用受到嚴重阻礙。有鑒于此，深圳大學林靜教授通過激子動力學解析策略開發了一系列pH激活的菁基LW PSs (LET-R, R = H，Cl，Br，I)1）活化的LET-I可在808 nm處表現出很強的光吸收，與吲哚菁綠相比，其單線態氧量子產率增強了3.2倍。瞬態光譜分析和理論計算等結果進一步證實了LET-I具有顯著增強的系間交叉和LW熒光發射等特性。2）實驗結果表明，在808 nm(功率密度為0.2 W cm-2)激光的照射下，葉酸修飾的LET-I探針(LET-I-FA)能夠實現可激活的熒光和光聲雙模態成像，并且可以通過光動力治療以徹底清除腫瘤，無需光熱協同。綜上所述，該研究設計了一種新型的激子動力學解析策略，能夠用于篩選可激活的LW PSs以實現可示蹤的PDT。 Yurong Liu. et al. Dissecting Exciton Dynamics in pH-Activatable Long Wavelength Photosensitizers for Traceable Photodynamic Therapy. Angewandte Chemie International Edition. 2024DOI: 10.1002/anie.202408064https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.2024080645.南京理工大學Nature Commun：BiVO4-x表面工程調控光電催化甘油轉化二羥基丙酮（Dihydroxyacetone）具有非常高的附加值，而且二羥基丙酮是重要的原料，因此是甘油氧化反應最重要的產品。但是，甘油對第二個羥基選擇性氧化從而生成二羥基丙酮具有非常大的挑戰和困難。有鑒于此，南京理工大學張侃教授、延世大學Jong Hyeok Park、韓國建國大學Ki Chul Kim等報道在BiVO4表面引入富含Bi的區域和氧空穴，從而能夠系統調控BiVO4-x催化劑吸附第二個羥基的能力，增強光生電荷分離和光電催化甘油氧化生成二羥基丙酮。 1)在模擬太陽光照射作用，當過電勢為1.23 V，含有豐富Bi的BiVO4-x催化劑使得光電流從1.42 mA cm-2提高至4.26 mA cm-2，二羥基甘油的選擇性從54.0 %提高至80.3 %，二羥基丙酮的產率達到361.9 mmol m-2 h-1，這個性能比所有報道的結果都更好。2)這種表面原子結構有助于設計能夠調節光催化有機化合物轉化產物碳鏈。Lu, Y., Lee, B.G., Lin, C. et al. Solar-driven highly selective conversion of glycerol to dihydroxyacetone using surface atom engineered BiVO4 photoanodes. Nat Commun 15, 5475 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-49662-7https://www.nature.com/articles/s41467-024-49662-76.Nature Commun：摻Fe3O4介孔碳正極助力用于高性能的Li-S電池鋰多硫化物的穿梭和緩慢的氧化還原動力學嚴重限制了鋰-硫（Li-S）電池的倍率和循環性能。近日，上海交通大學徐富貴，麥亦勇，清華大學深圳國際研究生院周光敏，Hong Li等人制備了一種具有水管結構的Fe3O4摻雜碳立方體(SP-Fe3O4-C)作為硫載體，構建了高倍率、長循環壽命的Li-S電池正極。1）SP-Fe3O4-C的三維連續介孔和碳骨架，以及均勻分布的Fe3O4顆粒，使質量/電子傳遞順暢，多硫化物捕獲能力強，硫物種的催化轉化速度快。2）令人印象深刻的是，SP-Fe3O4-C正極具有頂級的綜合性能，具有高比容量(0.2 C時為1303.4 mAh g?1)、高倍率性能（5 C時為691.8 mAh gFe3O4-1）和長循環壽命(超過1200次循環)。 這項研究展示了一種獨特的高性能Li-S電池結構，為開發下一代儲能設備的多功能電極材料開辟了一條獨特的途徑。Zhang, H., Zhang, M., Liu, R. et al. Fe3O4-doped mesoporous carbon cathode with a plumber’s nightmare structure for high-performance Li-S batteries. Nat Commun 15, 5451 (2024).DOI：10.1038/s41467-024-49826-5https://doi.org/10.1038/s41467-024-49826-5 7.Nature Commun：電化學處理工業廢水中的納米塑料人們在幾乎所有的生態系統都發現微塑料（Microplastic）的存在，但是目前微塑料的問題可能遠比發現的更嚴重。由于納米尺寸的塑料（Nanoplastic）的大小通常小于1 μm，這導致更加嚴重的危害。由于納米塑料的尺寸很小，其能夠進入有機體的細胞，這可能加劇對生態環境的影響。此外，納米塑料的尺寸導致去除非常困難，這又與微塑料不同。有鑒于此，埃爾朗根-紐倫堡大學Nicolas Vogel等報道從廢水中去除膠體穩定的納米塑料，這種技術將電泳沉積與形成顆粒穩定泡沫結合，通過電極表面電解水導致pH波動改變顆粒親水性。1)通過改變pH增強納米塑料顆粒附著在電極附近的氣泡，從而將納米塑料膠體顆粒從水體分離。2)當使用聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）膠體顆粒作為模型，作者深入研究納米塑料顆粒分離的機理。通過改變表面性質和不同材料，以及對真實的工業廢水進行處理，發現這種處理方法能夠實現90 %的塑料分離效率。 參考文獻
Abdeljaoued, A., Ruiz, B.L., Tecle, YE. et al. Efficient removal of nanoplastics from industrial wastewater through synergetic electrophoretic deposition and particle-stabilized foam formation. Nat Commun 15, 5437 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-48142-2https://www.nature.com/articles/s41467-024-48142-28.Chem. Rev.：生物醫學應用中基于超聲的微/納米系統由于其固有的非侵入性、成本效益、高安全性和實時性，除了診斷成像外，超聲作為一種典型的機械波，已被廣泛用作多種生物醫學應用的物理工具。近日，上海大學陳雨、馮煒、Xia Lili、上海中醫藥大學Chang Meiqi等人對生物醫學應用中基于超聲的微/納米系統進行了綜述研究。 1) 作者詳細闡述了生物醫學應用中基于超聲的微/納米系統設計、合成、功能化和優化的一般原則，并詳細總結了診斷成像中基于超聲的微/納米系統的最新進展。2) 此外，作者系統闡明了基于超聲微/納米系統的最新研究進展，該系統用于治療各種病理異常，包括癌癥、細菌感染、腦疾病、心血管疾病和代謝疾病。最后，作者展望了這一研究領域，并深入討論了進一步臨床應用所面臨的挑戰。Hui Huang et.al Ultrasound-Based Micro-/Nanosystems for Biomedical Applications Chem. Rev. 2024DOI: 10.1021/acs.chemrev.4c00009https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.4c00009
