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1.韓布興院士Angew：調節Cu的晶格應力電催化CO₂制備C2+

調節電極材料和反應中間體物種之間的化學鍵對于電催化CO₂還原制備高附加值C₂₊化合物非常重要。理論研究結果顯示，Cu催化劑的晶格拉伸應力能夠降低*CO中間體和吸附*OH之間的偶極-偶極排斥作用，因此覆蓋度較高的*CO和*OH降低C-C偶聯反應的能壘。

有鑒于此，中國科學院化學所韓布興院士、康欣晨研究員、華東師范大學吳海虹等報道電化學還原不同晶化度的CuO前驅體，得到不同晶格拉伸應力的Cu催化劑，合成過程不必添加其他物種。

本文要點

1)制備的Cu催化劑再電催化還原CO₂反應，發現晶格拉伸應力能夠增強電催化制備C₂₊的法拉第效率。當過電位為-1.25 V，新鮮制備的含有較高晶格拉伸應力的CuTPA催化劑實現了90.9 ％的法拉第效率，部分電流密度達到486.1 mA cm^-2。

2)這種拉伸應力策略可能成為合成先進催化劑的有效方法，比如應用于導向反應路徑過程。

參考文獻

Jiapeng Jiao, Xinchen Kang, Jiahao Yang, Shuaiqiang Jia, Xiao Chen, Yaguang Peng, Chunjun Chen, Xueqing Xing, Zhongjun Chen, Mingyuan He, Haihong Wu, Buxing Han, Lattice Strain Engineering Boosts CO2 Electroreduction to C2+ Products, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202409563

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202409563

2.唐本忠院士Angew：BF2橋接的氮雜富烯二聚體基光熱制劑用于實現1064 nm激光驅動的深部腫瘤治療

吸收波段位于近紅外二區(NIR-II，1000-1700 nm)窗口的小型有機光熱制劑(PTAs)有望能夠用于治療深部腫瘤。然而，目前已報道的具有NIR-II吸收的PTAs仍普遍存在摩爾消光系數(MEC，ε)低、化學穩定性和光穩定性不足以及需要較高的激光功率密度等問題。    

有鑒于此，香港中文大學（深圳）唐本忠院士、趙征教授、大連理工大學樊江莉教授和香港科技大學Jacky W. Y. Lam開發了一系列二氟化硼橋接、氮雜富烯二聚體集成的小型有機PTAs。

本文要點

1）π共軛的氮雜富烯二聚體骨架中的B-N配位鍵使其具有較強的吸電子能力，有利于形成具有NIR-II吸收和強供體-受體-供體(D-A-D)結構的PTAs。研究發現，該PTAs（即OTTBF）具有較高的MEC(7.21× 10⁴ M^-1 cm^-1)以及優異的化學-光穩定性。將OTTBF封裝成具有水分散性的納米粒子后，OTTBF NPs能夠在1064 nm激光照射下表現出顯著的光熱轉換性能，激光功率密度低至0.7 W cm^-2（目前已知的在PTT過程中使用的最低NIR-II激光功率）。

2）實驗結果表明，OTTBF NPs可被成功應用于1064 nm激光誘導的體外和體內深部腫瘤治療。綜上所述，該研究工作能夠為開發具有多功能D-A-D結構和NIR-II吸收的有機PTAs提供新的見解。    

參考文獻：

Mingwang Yang. et al. BF₂-Bridged Azafulvene Dimer-Based 1064 nm Laser-Driven Superior Photothermal Agent for Deep-Seated Tumor Therapy. Angewandte Chemie International Edition. 2024

DOI: 10.1002/anie.202407307

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202407307

3.Angew：合成Fe-N₂-Fe雙原子ORR催化劑

雙原子催化劑能夠克服單原子催化劑的缺點和不足，特別是能夠通過協同作用活化多個分子和多個中間體物種，從而為調節催化反應過程提供更多方法。但是，如何合成均勻且具有原子精確度和較高負載量的雙原子催化劑仍非常困難。

有鑒于此，安徽工業大學劉明凱教授、閆巖教授、中國科學技術大學Laihao Luo等通過精確設計靜電相互作用以及構筑相鄰空位的方式，實現了簡單串聯合成雙原子催化劑的方法。

本文要點

1)作者設計合成了均勻分散并且以兩個相鄰N化學鍵的雙原子Fe位點，合成的雙原子Fe-N₂-Fe催化劑具有優異的ORR催化活性，半波電位達到0.91 V，動力學電流密度達到21.66 mA cm^-2，以及優異的壽命。

2)理論計算結果說明雙原子結構能夠調節氧吸附的結構，降低活化氧氣分子的能壘，從而改善催化反應動力學。雙原子催化劑在Zn-空氣電池實現了優異的功率，在25 ℃和-40 ℃的功率密度分別達到169.8 mW cm^-2和52.18 mW cm^-2，其性能分別是Pt/C+Ir/C的1.7倍和2.0倍。這種合成策略能夠應用于合成其他M-N₂-M(M= Co, Cu, Ru, Pd, Pt, Au)雙原子催化劑。    

參考文獻

Mingkai Liu, Shuang Zhao, Minjie Liu, Zehua Qu, Yan Yan, Zhirong Zhang, Jifeng Yang, Siyuan He, Zhou Xu, Yiquan Zhu, Laihao Luo, Kwun Nam Hui, Jie Zeng, Cascade Synthesis of Fe-N₂-Fe Dual-Atom Catalysts for Superior Oxygen Catalysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202408914

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202408914   

4.唐勇院士JACS：CO₂對烯烴遠程立體羧酸化

烯烴與CO₂的位點選擇性/立體選擇性羧酸化能夠直接高效構筑α-手性羧酸化合物，但是該反應如何實現具有非常大的難度和挑戰。    

有鑒于此，中國科學院上海有機化學研究所唐勇院士、南方科技大學周友運教授等首次使用SaBOX/Ni催化劑和溫和反應條件對惰性烯烴反應物進行立體選擇性/位點選擇性的羧酸化。

本文要點

1)該反應的關鍵是利用了SaBOX配體，并且與Ni催化劑結合，從而控制實現了分子鏈行走和立體選擇性羧酸化。

2)通過該反應過程能夠合成一系列烷基分子鏈取代或者苯并稠環α-手性羧酸化合物，合成的產物含有各種各樣的官能團，反應具有非常好的立體選擇性和位點選擇性。該反應方法能夠簡便的合成(R)- 吲哚布芬，說明這個反應方法學的優勢。

參考文獻

Li Zhou, Liping Li, Sudong Zhang, Xiao-kang Kuang, You-Yun Zhou*, and Yong Tang*, Catalytic Regio- and Enantioselective Remote Hydrocarboxylation of Unactivated Alkenes with CO₂, J. Am. Chem. Soc. 2024    

DOI: 10.1021/jacs.4c05217

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c05217

5.北京大學JACS：烯炔加氫銅硅烷化

北京大學朱戎教授等報道烯炔化合物的1,2-位點選擇性加氫銅硅烷化。該反應首次合成了頭尾連接形式構成的聚（2-丁炔-1,4-二基）化合物，其含有甲基側鏈和硅甲基側鏈。

本文要點

1)該反應得到的氫硅烷銅產物能夠與硅烷進行快速的共聚反應，此外通過一鍋法的聚合/部分還原反應能夠生成含有聚（丁二烯）骨架的順式結構聚合物。非常有趣的一點，硼銅化反應選擇在3,4-位點發生。理論計算結果說明炔丙基離去基團是這種位點選擇性發生改變的原因。

2)這項工作合成了一種富含sp碳原子的聚合物，發展了新型有機硅烷材料。

參考文獻

Zheng-Lin Wang and Rong Zhu*, Regioselective Condensation Polymerization of Propargylic Electrophiles Enabled by Catalytic Element-Cupration, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c05524

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c05524

6.Nature Chemistry：烯烴立體選擇氯氟化

烯烴雙鹵化反應能夠合成一系列化合物，與相同鹵原子鹵化反應不同，非相同鹵素二鹵化反應的相關研究非常少見。目前人們能夠通過親電鹵化物和親核鹵化物作為兩種原料，并且通過反式加成生成二鹵化烷烴，而且這個反應只能用于活化的烯烴進行加成。

有鑒于此，布里斯托大學Alastair J. J. Lennox等以位點選擇、化學選擇、立體選擇的方式，將氯離子和氟離子加成到烯烴分子上。

本文要點

1)通過對反應機理的研究，發現立體選擇性發生完全的翻轉，導致反式或者順式加成。作者將這個烯烴的氟氯化方法是Nu-Nu，該方法具有較好或者優異的產率，而且能夠兼容容易氧化的產物或者電子濃度非常高的產物，反應實現較好的位點選擇性、化學選擇性和立體選擇性。

2)研究了一系列藥物活性化合物的合成過程，詳細的機理研究結果說明兩個鹵化物的加入順序以及加入不同的碘烷是導致立體選擇性從順式變成反式的關鍵。不同的碘烷能夠分別促進不同的反應路徑，但是立體選擇性取決于首先加入的鹵化物。反式加成過程通過不常見的1,2-Cl原子轉移和快速加成氟原子得到。這些研究拓展了高價碘化物在氟化物合成，說明反應溶劑的改變能夠影響產物的選擇性。

參考文獻

Doobary, S., Lacey, A.J.D., Sweeting, S.G. et al. Diastereodivergent nucleophile–nucleophile alkene chlorofluorination. Nat. Chem. (2024).

DOI: 10.1038/s41557-024-01561-6

https://www.nature.com/articles/s41557-024-01561-6

7.Sci. Adv.：可擴展的彈性膜編織，具有按需超潤濕性，可實現高性能納米乳液分離    

油/水乳化液在從石化企業到化妝品應用等各種工業過程中普遍存在。有效處理它們對于優化工業產出和保護環境都至關重要。

近日，江南大學董亮亮，耶魯大學Menachem Elimelech等人利用古老的編織工藝來制備可有效處理油/水混合物（特別是具有挑戰性的納米乳液）的膜。

文章要點

1）研究人員從蜘蛛絲的核殼結構中汲取靈感，設計了纖維，這是編織膜的基本構造塊，其特點是機械強度高的核心，便于緊密編織，再加上可對二氧化碳做出響應的外殼，可根據需要調整潤濕性。

2）緊密編織這些纖維可生產出具有理想孔隙的膜，對小至20 nm的液滴的納米乳液的分離效率超過99.6%。它們具有高通量率、按需自清潔功能，并且可以通過簡單的CO₂/N₂刺激在篩選油和水納米液滴之間切換。

3）此外，編織可以生產出足夠大的膜（4800 cm²），以組裝出具有長期穩定性和性能的模塊，超越最先進的納米乳液分離技術，從而使工業應用成為現實。

參考文獻

Yangyang Wang, et al, Scalable weaving of resilient membranes with on-demand superwettability for high-performance nanoemulsion separations, Sci. Adv. 10, eadn3289 (2024)

DOI: 10.1126/sciadv.adn3289

https://www.science.org on June 29, 2024

8.Adv Mater：有機半導體-BiVO₄光催化轉化H₂O和CO₂

光電化學器件能夠直接吸收光能量并且以化學能形式儲存，但是目前大多數光電化學器件需要使用寬能帶半導體，對濕度敏感的無機光吸收材料，或者需要使用腐蝕性電解液。

有鑒于此，劍橋大學Erwin Reisner等報道設計了有機供體-受體異質結（BHJ）構筑并且組裝光電化學器件，實現了長時間制氫和還原CO₂。

本文要點

1)PCE10:EH-IDTBR光電極能夠在中性電解液實現300 h長時間制氫，使用的CO₂還原分子催化劑能夠以CO:H₂選擇性為5.41±0.53進行CO₂還原。

2)構筑了PCE10:EH-IDTBR-BiVO₄人工樹葉，能夠單獨使用太陽光進行制備合成氣和O₂。在96 h光催化反應過程中， CO:H₂的比例一直保持1:1。

參考文獻

Celine Wing See Yeung, Virgil Andrei, Tack Ho Lee, James Robert Durrant, Erwin Reisner, Organic Semiconductor-BiVO₄ Tandem Devices for Solar-Driven H₂O and CO₂ Splitting, Adv. Mater. 2024

DOI: 10.1002/adma.202404110

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202404110